由于理论比容量高,石墨烯/金属氧化物(G/MO)复合材料作为钠离子电池(SIB)负极引起了广泛关注。大多数金属氧化物基于转化和合金化机理,在第一次循环后变为Na2O,然而,G / Na2O(G/N)对随后的脱嵌钠过程的影响从未明确阐明过。
北京航空航天大学Qianfan Zhang和西安理工大学Jian Qin团队从理论模拟和实验表征两个方面对G / N界面进行系统研究。通过第一性原理模拟,发现G/MO材料中的缓慢动力学主要是由Na2O体内的高扩散势垒(0.51 eV)引起的,而G / N界面通过独特的双重间隙机制显示出更快的传输动力学(0.25 eV)。此外,通过电子结构分析也阐明了Na离子在G/N界面处的赝电容存储机制行为。研究者通过制造G / SnO2 / G中空结构作为钠负极进一步验证了这一理论设计,实验表明,G / N的高界面比结构大大提高了倍率性能,并赋予G/MO材料界面储存,此外也有利于SnO2和Sn循环过程中的部分可逆反应。最后,探索了G / N界面的(N,O,S)掺杂效应,进一步优化了界面结构。
Tianshuai Wang, Jiale Qu, Dominik Legut, Jian Qin, Xifei Li, Qianfan Zhang, Unique Double-Interstitialcy Mechanism and Interfacial Storage Mechanism in the Graphene/Metal Oxide as the Anode for Sodium-Ion Batteries. Nano Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00544
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00544