近日,韩国梨花女子大学Shunichi Fukuzumi及Wonwoo Nam等多团队合作,光照水、对苯醌衍生物(X-Q,质体醌类似物)和非血红素铁催化剂[(N4Py)FeII]2+乙腈溶液,得到了O2和等摩尔量的X-QH2。在光驱动水氧化的过程中,[(N4Py)FeII]2+被激发态的X-Q氧化为[(N4Py)FeIV]2+,且[(N4Py)FeIV]2+在水氧化循环过程中的浓度保持不变。[(N4Py)FeIV]2+进一步被激发态的X-Q氧化为[(N4Py)FeV]3+,该物种被认为可影响水氧化。作者进一步采用瞬态吸收和EPR等多种光谱技术检测中间体,明确了光催化机理。该工作首次报道了使用X-Q作为质体醌类似物光催化水氧化,类似于光系统II (PSII)功能模型。
Young Hyun Hong, Wonwoo Nam,* Shunichi Fukuzumi,* et al. Photodriven Oxidation of Water by Plastoquinone Analogs with a Nonheme Iron Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b02517
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