光化学能转换需要系统和复杂的分子设计来管理连续的光化学过程,包括能量收集,激子迁移,电子转移,电荷分离和电荷传输,目前这种集成设计仍然是一项重大挑战。
新加坡国立大学Donglin Jiang课题组报道了一种基于二维sp2碳共轭的COF来实现这些光化学过程的无缝集成。框架设计为完全的π共轭,用于收集大范围的可见光到近红外光,晶格外围能够控制能带结构并构建了用于分裂激子的内置供体-受体的异质结界面。该COF框架创建了密集且有序的柱状π阵列,提供了促进激子迁移和电荷传输的途径。在孔隙或表面上加载反应中心会缩短电子转移距离并促进电子在反应中心的积聚。因此,三种分子机制(激子迁移和分裂和电荷传输)无缝地集成在COF中,使系统能够有效地在低能光子下从水中连续且稳定地产生H2。
Enquan Jin, Zhian Lan, Qiuhong Jiang, Keyu Geng, Guosheng Li, Xinchen Wang, Donglin Jiang, 2D sp2 Carbon-Conjugated Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Hydrogen Production from Water. Chem, 2019.
DOI: 10.1016/j.chempr.2019.04.015
https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30173-1#%20