单原子催化剂(SACs)结合了均相催化剂和多相催化剂的优点,为ORR催化剂的成本、活性和耐久性带来了革命性的新机遇。近日,温州大学Shun Wang、布鲁克黑文国家实验室Dong Su、阿贡国家实验室Tianpin Wu及滑铁卢大学Zhongwei Chen等多团队合作,报道了一种模拟均相Ir卟啉的Ir-N-C单原子催化剂(Ir-SAC),并用于ORR的高效催化。与理论预测的结果一致,所研制的Ir-SAC比Ir纳米粒子的ORR活性高几个数量级,具有创纪录高的TOF值(24.3 e−site−1 s−1,0.85 V vs. RHE),并具有高的质量活性(12.2 A mg-1 Ir),远远优于先前报道的SACs和商用Pt/C。原子结构表征和DFT计算表明,反应中间体在配位于四个N原子上的单核Ir离子上具有适中的吸附能,是Ir-SAC活性高的原因。
Meiling Xiao, Jianbing Zhu, Shun Wang*, Tianpin Wu*, Dong Sub*, Zhongwei Chen *, et al. Single atom iridium heterogeneous catalyst in oxygen reduction reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201905241
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905241