由于掺杂物或缺陷类型难以控制，且其在碳材料中的均质性，碳基无金属催化剂的活性位点一直是一个有争议的问题。近日，格里菲斯大学姚向东，凯斯西储大学戴黎明等多团队合作，报道了一种具有特定五边形碳缺陷(D-HOPG)的高定向热解石墨催化剂的活性位点的概念验证研究。结果表明，可控氮掺杂可以选择性地产生特定的碳缺陷类型(本工作中为边缘五边形)。结果表明，可控N掺杂可以选择性地产生特定的碳缺陷类型(本工作中为边缘五边形)。工作-功能分析结合宏观和微观电化学性能测试表明，D-HOPG中的五边形缺陷是酸性ORR的主要活性位点，其活性甚至比掺N高取向热解石墨中的吡啶氮位点更为优越。该工作阐明了特定的碳缺陷相对于N掺杂物质的重要性，以及它们各自对所观察到的整体酸性ORR活性的贡献。
Yi Jia, Longzhou Zhang, Liming Dai,* Xiangdong Yao*, et al. Identification of active sites for acidic oxygen reduction on carbon catalysts with and without nitrogen doping. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0297-4
