将CO2选择性转化为乙醇具有重要意义,但在形成C-C键同时在整个过程中保持C-O键完整性方面存在重大挑战。厦门大学汪骋团队报道了在MOF的Zr12簇上的合作CuI位点,用于将CO2选择性氢化成乙醇。在碱金属阳离子的辅助下,空间上邻近的Zr12负载的CuI中心通过双金属氧化加成活化氢并促进C-C偶联以产生乙醇。Cs+改性的MOF催化剂在10小时内产生乙醇,选择性>99%,超临界CO2中的转化数(基于所有Cu原子)为4,080,在85℃下具有30 MPa的CO2和5 MPa的H2,或在2 MPa的CO2/H2(1/3)和100°C下的转换数为490。该工作突出了使用MOF作为可调平台设计富含二氧化碳的二氧化碳转化金属催化剂的潜力。
An, B., Li, Z. et al. Cooperative copper centres in a metal–organic framework for selective conversion of CO2 to ethanol. Nature Catalysis, 2019
Doi:10.1038/s41929-019-0308-5.
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0308-5