1. Nature Nanotechnology：晶体管样的pH敏感型纳米洗涤剂用于选择性癌症治疗

质膜破裂是治疗耐药肿瘤的一种极具前景的策略，但膜溶解分子对肿瘤的低选择性限制了它的应用。华南理工大学王均、Menghua Xiong和中山大学Yan Bao，中国科学技术大学Shiyan Xiao等人设计了一种“质子晶体管”纳米洗涤剂，它可以将肿瘤组织中微小的pH扰动信号转换为膜溶解活性的尖锐转换信号，用于选择性癌症治疗。

本文要点：

1）筛选出的最高性能的“质子晶体管”纳米洗涤剂P(C6-Bn20)，在0.1个pH的输入信号下，能够实现32倍以上的细胞毒性改变。在生理pH条件下，P(C6-Bn20)自组装成具有聚乙二醇壳结构的中性纳米粒。在肿瘤的酸性条件下，纳米粒的质子化状态急剧改变，导致其形态发生变化并激活膜裂解段，而阳离子-π键的相互作用有助于将含有苄基的疏水结构域插入细胞膜，从而产生强大的膜溶活性。

2）体内结果显示，P(C6-Bn20)在小鼠体内耐受性良好，且在多种小鼠肿瘤模型中均显示出较高的抗肿瘤效果。

Mingdong Liu. et al. A transistor-like pH-sensitive nanodetergent for selective cancer therapy. Nature nanotechnology. 2022

DOI: 10.1038/s41565-022-01085-5

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01085-5

2. JACS：用于明亮定制彩色圆偏振发光的荧光TPE大环中继集光系统

用于顺序手性传输/放大和能量中继的人工系统是需要向大自然学习的永恒主题。然而，工程手性捕光超分子系统仍然是一个挑战。有鉴于此，郑州大学的藏双全、华中科技大学的郑炎松等研究人员，开发了用于明亮定制彩色圆偏振发光的荧光TPE大环中继集光系统。

本文要点：

1）研究人员开发了一种新的手性光收集系统，该系统采用顺序Frster共振能量转移过程，其中一种设计的蓝紫色发光联醇（1,1′-联-2-萘酚）化合物联醇二十八酰胺（BDA）起到手性和光吸收的引发剂的作用，一种具有聚集诱导发射的新型绿色发射六方四苯乙烯基大环（TPEM）用作传输器，尼罗红（NiR）或/和近红外染料四苯乙烯基苯并硒二唑（TPESe）是末端受体。

2）得益于施主和受主在各个层面上的紧密接触和较大的光学重叠，三重和四重中继系统沿着级联线BDA TPEM NiR（或/和TPESe）依次高效地提供手性传输/放大和能量转移，产生明亮的定制彩色圆偏振发光（CPL）和明亮的白光发射CPL（CIE坐标：0.33,0.34），在宽波长范围内放大不对称因子（glum）为3.5×10^–2。

本文研究工作为手性光收集系统的构建提供了一个新的方向，在手性光学物理和化学领域有着广泛的应用。

Ying-Xue Yuan, et al. Fluorescent TPE Macrocycle Relayed Light-Harvesting System for Bright Customized-Color Circularly Polarized Luminescence. JACS, 2022.

DOI：10.1021/jacs.1c12767

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c12767

3. JACS：光催化临近细胞标记法检测抗原特异性T细胞

抗原特异性T细胞的定量检测和表征对于人们理解免疫反应以及开发新的免疫疗法至关重要。有鉴于此，北京大学的陈鹏、南京大学的李劼等研究人员，开发出光催化临近细胞标记法检测抗原特异性T细胞。

本文要点：

1）研究人员报告了一种通过光催化邻近细胞标记（PhoXCELL）检测和量化细胞间相互作用的时空分辨方法。

2）生物相容性光敏剂二溴荧光素（DBF）被利用和优化作为酶法的非遗传替代物，以在细胞表面光照（520 nm）时高效产生单线态氧，从而能够随后使用初级脂肪胺基探针标记附近的氧化蛋白质。

3）研究证明，DBF功能化树突状细胞（DC）可以通过快速光照，以定量鉴别的相互作用强度，在免疫突触中时空标记相互作用的T细胞，这揭示了与抗原脉冲DC强烈相互作用的T细胞的独特基因特征。

4）此外，研究人员利用PhoXCELL同时检测小鼠肿瘤模型中肿瘤浸润淋巴细胞和引流淋巴结中的肿瘤抗原特异性CD8+和CD4+T细胞，使PhoXCELL成为识别T细胞受体（TCR）相关个人免疫治疗中抗原特异性T细胞的强大平台。

Hongyu Liu, et al. Antigen-Specific T Cell Detection via Photocatalytic Proximity Cell Labeling (PhoXCELL). JACS, 2022.

DOI：10.1021/jacs.2c00159

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00159

4. JACS：自底向上合成8-连接三维共价有机框架高效分离乙烯/乙烷

开发从乙烯/乙烷混合物中提纯乙烯的成本/能源效率高的分离技术非常重要，但在工业过程中非常具有挑战性。有鉴于此，南开大学的张振杰等研究人员，报道了自底向上合成8-连接三维共价有机框架高效分离乙烯/乙烷。

本文要点：

1）研究人员采用自下而上的[8+2]构建方法，合理设计并合成了具有8个连接bcu网络的三维共价有机框架（COFs），该框架可以高效地从乙烯/乙烷混合物中选择性去除乙烷。

2）这些COF材料由cthemomer设计的八位醛单体与线性二氨基连接物缩合反应制成，具有高结晶度、良好的结构稳定性和高孔隙率。

3）由于这些COFs具有组织良好的微孔和非极性/惰性孔环境，因此它们对乙烷的吸附能力高，对乙烯的选择性好，是乙烯净化的最佳乙烷选择性吸附剂之一。

4）通过单次吸附法生产的高纯度乙烯（>99.99%）的动态突破实验，验证了其优异的乙烯/乙烷分离性能。分离性能超过了所有报道的C₂H₆选择性COFs，甚至超过了一些基准金属-有机框架。

本文研究工作为高附加值气体净化用新型吸附剂的设计提供了重要指导。

Fazheng Jin, et al. Bottom-Up Synthesis of 8-Connected Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Highly Efficient Ethylene/Ethane Separation. JACS, 2022.

DOI：10.1021/jacs.2c01058

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01058

5. Chem：氧化锰催化有机醇直接合成酰胺

通过有机醇分子C-C化学键的连续的切断和官能团化能够高效的进行有机化学转化。由于C-C化学键具有较高的反应惰性，因此难以直接和选择性的进行C-C化学键反应。有鉴于此，大连化物所戴文、中南民族大学张泽会等报道发展了一种新型有效的反应方法学，该反应通过氧化锰异相催化剂进行连续的C-C切断和酰胺化，从而直接合成酰胺。

本文要点：

1）该反应对广泛的一级/二级有机醇、1,2-二醇、β-O-木质素、β-1木质素等模型化合物兼容，高效的C-C化学键切断生成减少一个或者多个碳的酰胺；当调控反应条件，该反应能够进行有机醇C-C化学键切断转化为立体位阻性氰化物。

2）反应机理。通过详细的表征和DFT模拟计算，发现氧化锰催化剂具有非常高的比表面积、丰富的氧空穴、酸性适中的位点，因此氧化锰具有优异的催化活性。

Peipei He, Bo Chen, Liang Huang, Xixi Liu, Jingzhong Qin, Zehui Zhang, Wen Dai, Heterogeneous manganese-oxide-catalyzed successive cleavage and functionalization of alcohols to access amides and nitriles, Chem 2022,

DOI: 10.1016/j.chempr.2022.02.021

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422001061

6. Angew：羟基化石墨氮化碳光催化从水中提取的氢原子用于加氢偶联反应

纯水是用于引发涉及氢原子转移（HAT）步骤化学反应终极绿色供氢源。然而，由于其高H-O键解离能（BDE_H-O=5.1 eV），其极具挑战性。近日，苏州大学Ren Su，天津大学—新加坡国立大学福州联合学院Tingbin Lim提供了一种在可见光和温和反应条件下对水进行光活化的策略。

本文要点：

1）通过研究水解离成热稳定化合物（H2O2）的整个过程，研究人员发现最耗能步骤是第一个水分子（5.1 eV）的H-O键解离。

2）石墨化碳氮化物的表面羟基化反应为克服这一能垒提供了一条有效途径，其BDE_H-O为2.25 eV，可在可见光（~550 nm）下引发。进一步的研究发现，在可见光照射下，这将使水成为多种氢化偶联反应的强有力的供氢体，包括硝基苯的N-N偶联，醛的Pinacol型偶联和溴化苄基的脱卤化C-C偶联。

3）gCN-OH光催化剂在多个循环中具有持久的催化性能，具有高产量和高效率的广泛反应，从而提供了一种低成本和环境友好的解决方案，以实现在染料、电子和制药行业使用可再生能源进行清洁工艺。

Dongsheng Zhang, et al, Photocatalytic Abstraction of Hydrogen Atoms from Water Using Hydroxylated Graphitc Carbon Nitride for Hydrogenative Coupling Reactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202204256

https://doi.org/10.1002/anie.202204256

7. AM综述：面向安全和高功率储能的水系单价离子电池的研究进展及未来发展

水系单价离子电池由于具有快速充电能力和较高的功率密度，近年来在大规模储能中具有广阔的应用前景。近年来，普鲁士蓝类似物、聚阴离子类化合物和层状氧化物因其成本低和理论容量高而被广泛开发为水系单价离子电池的正极。此外，人们也已经提出了诸多设计策略，通过减少自由水分子的数量和引入电解液添加剂来扩大其电化学稳定窗口。

基于此，阿德莱德大学郭再萍教授，中南大学Wenchao Zhang总结了正负极材料的优缺点，并从结构工程、形貌控制、元素组成和界面设计等方面综述了各种策略与电化学性能的关系。最后为水系单价离子电池的设计提供合理的原则，并指出潜在的未来发展方向。

本文要点：

1）作者总结了用于水基单价离子电池的各种正极材料，包括：i）具有较高的理论能量密度和优异的倍率性能的普鲁士蓝（PB）及其类似物（PBAs）；ii）聚阴离子型电极材料可以定义为含有一系列四面体阴离子单元(XO₄)^n-或其衍生物(X_mO3_m+1)^n-（X=S、P、Si、As、Mo或W）与强共价键合的Mo_x多面体（其中M代表过渡金属）的聚阴离子型化合物；iii）层状氧化物因其具有二维(2D)轨道的高倍率性能和优异的理论容量而备受关注。

2）作者总结了用于水系单价离子电池的负极材料。合适的负极材料在水溶液中具有令人满意的容量和合适的工作电位，因此迫切需要寻找候选材料来构建实际应用的水系单价离子电池。

3）水系电池（ABs）的窄电化学稳定窗口（1.23 V）一直阻碍着其应用，导致有限的负极材料和正极材料的选择。最近发现的“盐中水”(WISE)和“双盐中水”(WiBS)电解液通过减少可溶剂化阳离子的自由水分子的数量来扩大电压窗口，并通过在负极表面上的阴离子还原形成固体-电解质界面(SEI)。

Fangli Zhang, et al, Recent Progress and Future Advances on Aqueous Monovalent-ion Batteries towards Safe and High-power Energy Storage, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202107965

https://doi.org/10.1002/adma.202107965

8. AEM: 不含碳酸乙烯酯（EC）的电解液实现稳定安全的高镍锂离子电池

碳酸乙烯酯（EC）是当前锂离子电池电解液中的重要组分。然而，EC在高镍层状氧化物正极表面很容易被氧化，这就为构建高比能锂离子电池带来了阻碍。近日，美国德克萨斯大学奥斯汀分校的Arumugam Manthiram报道了一种不含EC的新型电解液体系能够实现在高镍锂离子电池中的稳定工作。

本文要点：

1）该电解液的基本组成成分为1.5 M LiPF₆-EMC(碳酸甲乙酯)。研究人员在其中加入20%的FEC(氟代碳酸乙烯酯)和1%的4,5-二氰基-2-（三氟甲基）咪唑锂盐（LiTDI）来构成新型电解液并借助时间以来电化学阻抗谱、飞行时间二次离子质谱等手段来研究该电解液的工作机制。

2）研究人员发现EFC和LiTDI的结合能够通过在正极表面形成稳定的正极电解质界面来抑制界面副反应，从而实现对高镍正极的稳定。在不含EC的情况下，FEC和LiTDI在石墨负极表面能够实现协同分解，从而使得石墨负极也处于良好的工作状态。

Ruijun Pan et al, Ethylene Carbonate-Free Electrolytes for Stable, Safer High-Nickel Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials, 2022

DOI: 10.1002/aenm.202103806

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103806?af=R

9. AFM: 可重构磁性粘液机器人：变形、适应性和多功能

磁性微型软体机器人允许无创进入受限空间，并为微创手术、显微操作和靶向药物输送提供理想的解决方案。然而，现有的基于弹性体（硅胶）和基于流体（铁磁流体或液态金属）的磁驱动微型软机器人存在局限性。由于其有限的变形能力，基于弹性体的小型软机器人无法在高度受限的环境中导航。相比之下，基于流体的软机器人虽然变形能力更强，但也受到流体本身形状不稳定的限制，因此对环境的适应能力较差。

鉴于此，香港中文大学張立和哈尔滨工业大学谢晖等人证明了非牛顿流体基磁驱动粘液机器人既具有基于弹性体的机器人的适应性，又具有基于流体的机器人的可重构显著变形能力。机器人可以通过直径为 1.5 毫米的狭窄通道，并在复杂环境中在多个基板上进行操作。

所提出的粘液机器人实现了多种功能，包括抓取固体物体、侵吞和运输有害物质、人体运动监测以及电路切换和修复。这项研究提出了新型软体机器人的设计，并增强了它们在生物医学、电子和其他领域的未来应用。

Sun, M., Tian, C., Mao, L., Meng, X., Shen, X., Hao, B., Wang, X., Xie, H., Zhang, L., Reconfigurable Magnetic Slime Robot: Deformation, Adaptability, and Multifunction. Adv. Funct. Mater. 2022, 2112508.

https://doi.org/10.1002/adfm.202112508

10. Nano Lett.：硅空位纳米金刚石可高性能近红外发射体以用于活细胞双色成像和测温

具有颜色中心的纳米金刚石(NDs)是能够用于生物成像和量子生物传感的高效发射体平台。乌尔姆大学Tanja Weil、Fedor Jelezko和美因茨大学Anna Ermakova探索了在无金属催化剂生长的基础上，通过高压高温(HPHT)合成的具有硅空位中心的NDs(SiV)的新应用。

本文要点：

1）实验利用多肽生物聚合物对NDs进行包裹，以实现NDs的有效细胞摄取。研究表明，具有SiV的NDs有着独特的光学特性，即高的光稳定性和近红外窄带发射，可以实现活细胞双色成像和细胞内示踪。

2）此外，实验也对于将NDs中的SiV原子缺陷用于胞内测温进行了研究和讨论。实验结果表明，这种带有SiV的NDs可作为纳米发射体以实现活细胞生物成像、诊断(SiV作为纳米温度计)和治疗(NDs作为药物载体)应用。

Weina Liu. et al. Silicon-Vacancy Nanodiamonds as High Performance Near-Infrared Emitters for Live-Cell Dual-Color Imaging and Thermometry. Nano Letters. 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00040

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00040

11. ACS Energy Lett.: 面向高压固态锂金属电池的双层聚合物电解质

将固态聚合物电解质与金属锂负极和高电压正极相匹配有望显著提升电池的能量密度并解决传统锂离子电池的安全问题。不过，正极侧所使用的聚合物电解质与作为隔膜的聚合物电解质之间应该存在足够的带隙来满足不同电压界面的需求。最近，西班牙巴斯克研究与技术联盟的Pedro López-Aranguren等提出了双层聚合物电解质的概念。

本文要点：

1）研究人员分别使用聚碳酸丙烯酯（PPC）和聚氧化乙烯（PEO）作为正极侧聚合物电解质和电解质隔膜，实现了对金属锂负极和高电压正极的高度兼容。电化学阻抗谱和核磁共振光谱表明该双层聚合物电解质能够实现较高的离子电导率和锂离子迁移数。

2）电化学性能的表征发现将传统固态电池正极侧的聚合物电解质PEO替换为PPC能够显著改善全电池的循环稳定性，这是因为PPC相比PEO具有更好的氧化稳定性。在1mAh/cm²的正极载量下，使用双层聚合物电解质的固态锂电池能够稳定循环80周且库伦效率接近100%。

Mikel Arrese-Igor et al, Toward High-Voltage Solid-State Li-Metal Batteries with Double-Layer Polymer Electrolytes, ACS Energy Letters, 2022

DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00488

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c00488

12. ACS Energy Lett.：原位受限生长用于CO₂电还原的具有活性和坚固边缘位点的铋纳米带

金属铋（Bi）在电催化二氧化碳还原（CO₂RR）合成甲酸盐方面具有广阔的应用前景。然而，直接合成活性稳定的Bi电催化剂仍然是一个巨大的挑战。近日，南开大学Huan Wang提出了一种受限生长策略，通过使用2D纳米片作为前驱体模板，直接合成结构精准的Bi纳米带，为热还原和后续生长提供了一个平面内空间。此外，高温处理可以促进Bi(113)面的择优曝光，从而在边缘留下坚固的Bi−O活性中心。

本文要点：

1）密度泛函理论（DFT）计算表明，具有Bi−O结构的(113)面可以显著降低甲酸盐中间体(*OCHO)形成的自由能垒。原位拉曼光谱结果也证实了高温处理过程中活化的Bi-O位点在整个CO₂RR过程中保持稳定。

2）结果表明，所制备的1D Bi异质结具有优异的电催化CO₂RR性能，在宽而温和的电势范围内具有高的甲酸盐法拉第效率(>95%)，并且在不同的电势下连续工作100 h后具有令人印象深刻的稳定性。此外，与析氧反应相结合的全电池以及基于边缘修饰的铋纳米带的流动电池也证明了实际的可行性。

本工作为制备高效的CO₂RR电催化剂提供了一种可行的策略。

Youzeng Li, et al, In Situ Confined Growth of Bismuth Nanoribbons with Active and Robust Edge Sites for Boosted CO₂ Electroreduction, ACS Energy Lett. 2022

DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00326

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c00326