1. Nature Methods：亚秒尺度下细胞内动态结构成像的超分辨率光片显微镜

长期观察整个活细胞三维空间内细胞内结构之间的动态相互作用对于更好地理解其功能至关重要，但由于现有的三维荧光显微镜技术的局限性，如轴向分辨率不足、体积成像率低和光漂白等，这一任务仍然具有挑战性。有鉴于此，华中科技大学的张玉慧、费鹏等研究人员，开发出亚秒尺度下细胞内动态结构成像的超分辨率光片显微镜。

本文要点：

1）研究人员提出了一个渐进式的深度学习超分辨率策略与双环调制的选择性平面照明显微镜设计的结合，能够以大约100 nm的等向空间分辨率在三维空间中以大约17赫兹的速度观察活细胞内结构的动态。

2）利用这种方法，研究人员揭示了整个活细胞中内质网（ER）和线粒体之间复杂的空间关系和相互作用，为ER介导的线粒体分裂提供了新的见解。

3）研究人员还报道了参与线粒体分裂的Drp1寡聚体运动，并揭示了Drp1和线粒体在三维空间的动态相互作用。

Yuxuan Zhao，et al. Isotropic super-resolution light-sheet microscopy of dynamic intracellular structures at subsecond timescales. Nature Methods, 2022.

DOI：10.1038/s41592-022-01395-5

https://www.nature.com/articles/s41592-022-01395-5

2. Nature Nanotechnology：晶圆生长MoS2薄膜构建大规模LED显示屏

生长大面积MoS₂金属硫化物，与MoS₂与半导体集成是目前二维材料应用于光电化学器件（比如有源矩阵显示器或光学传感器）主要需要解决的问题。有鉴于此，延世大学Jong-Hyun Ahn等报道一种新型在半导体上组装过渡金属硫化物的方法，这种方法能够兼容一系列批量微加工工艺兼容。

本文要点：

1）在GaN外延生长的薄膜上直接生长原子层MoS₂薄膜，构建一层薄膜晶体管器件阵列。将MoS₂薄膜晶体管与微型发光二极管（LED）集成，得到有源矩阵微型LED显示屏。

2）本文工作展示了一种在蓝色微型LED上打印量子点的简单方法，实现了制备大规模全彩色微型LED显示器。这种方法是一种具有前景的异相集成技术，为发展高性能光电器件提供可行性，为将二维材料应用于半导体技术提供机会。

基于传统的CMOS技术进行LED阵列、TFT集成需要较高的空间分辨准确度，尤其是当微型LED的尺寸<10 μm用于高分辨率显示。同时多晶Si无定形背底需要激光处理转化为晶化的多晶Si。与之相比，MoS₂能够在较低温度在GaN晶圆上集成，不会损失LED层，有效的降低复杂操作过程。

Hwangbo, S., Hu, L., Hoang, A.T. et al. Wafer-scale monolithic integration of full-colour micro-LED display using MoS₂ transistor. Nat. Nanotechnol. (2022)

DOI: 10.1038/s41565-022-01102-7

https://www.nature.com/articles/s41565-022-01102-7

3. Chem. Rev.综述：用于稳定碱金属(锂、钠和钾)硫和硒电池正极和负极的多功能隔膜

基于锂、钠、钾负极和硫基正极的碱金属电池因其理论能量高和潜在的成本效益而被认为是极有前景的下一代储能技术。然而，金属−硫电池仍然受到几个因素的挑战，包括多硫化物（PSs）的溶解，正极缓慢的硫氧化还原动力学，以及不可控的负极金属枝晶生长。功能隔膜和中间层是弥补这些缺陷的一种新策略。近日，德克萨斯大学奥斯汀分校Hongchang Hao，David Mitlin对用于正极和负极保护的隔膜/中间层的最新技术进行了总结，包括Li−S和新兴的Na−S和K−S电池。

本文要点：

1）作者提出了改善电化学性能的方法包括：i）固定化多硫化物（正极）；ii）催化硫氧化还原动力学（正极）；iii）引入保护层作为人造固体电解质界面（SEI）（负极）；iv）以及综合改善电解质润湿和离子通量的均化（负极和正极）。虽然Li−S的研究进展比较成熟，但Na−S和K−S的进展较小，这是由于正极上的氧化还原化学更具挑战性和阳极上的电化学不稳定性增加所致。

2）作者对基于金属−硒和金属−硒硫化物的新兴碱金属系统的功能隔膜进行了总结。然后将重点转移到金属−硫固态电池(SSBs)中用于稳定固态电解液(SSE)的中间层和人造SEI/正极电解液界面层。SSEs主要集中在基于Li和Na基氧化物和硫化物的无机电解质上，但也涉及到一些具有无机基质和少数聚合物相的杂化体系。

3）作者最后总结了新兴的光谱学和先进的电子显微镜（例如，冷冻电镜（cryo-TEM）和低温聚焦离子束（cryo-FIB）），用于分析功能隔膜结构−电池电化学性能的相互关系。此外，指出了仍未解决的科学和技术问题，同时为其未来的研究主题提供了一些建议。

Hongchang Hao, et al, Review of Multifunctional Separators: Stabilizing the Cathode and the Anode for Alkali (Li, Na, and K) Metal−Sulfur and Selenium Batteries, Chem. Rev., 2022

DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00838

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00838

4. Acc. Chem. Res.综述：用于生物转化的光生物催化

利用生物催化剂进行新颖的非生物转化是合成化学的长期目标。结合了生物催化和光催化的优点，可以在可见光的作用下进行选择性转化，具有反应活性新、对映体选择性高、合成更环保、产率高等优点。光致电子或能量转移使合成方法能够补充传统的双电子过程，或为开发新的反应提供正交路径。酶非常适合，可以通过定向进化来调整，以对开壳中间体施加控制，从而抑制不希望发生的反应，并提供高的化学和立体选择性。在过去的十年里，生物催化和光催化的结合主要集中在利用光再生辅助因子来发挥天然酶的活性。然而，最近的发展表明，这种组合可以开启新的自然化学。特别是，新策略的发现和应用为扩大光生物催化的应用奠定了基础。

在过去的五年里，作者一直在研究光催化和生物催化的组合，这些组合可以应用于创造新的合成方法和解决合成有机化学中的挑战。通过构建由光敏化能量转移和烯烃还原酶催化的协同立体聚合还原体系，拓展了外部光催化剂与酶结合的策略。此外，研究工作还扩展了依赖辅因子的光酶体系的能力，通过照射由酶氧化还原活性辅因子和非天然底物组成的电子供体−受体络合物，包括烯烃的对映选择性双分子自由基烷基化反应。

基于此，伊利诺伊大学厄巴纳−香槟分校Huimin Zhao，Xiaoqiang Huang重点总结了由课题组团队和其他人开发的将生物催化和光催化相结合的策略，目的是将非自然反应性引入酶。

本文要点：

1）目前，实现这一目标的策略包括重新调整天然光酶的用途，阐明辅因子依赖的酶内新的光反应性，外部光催化剂与酶的结合，以及人工光酶的构建。

2）通过展示这些策略的成功应用，作者希望通过这些策略的使用和扩展以及新策略的创建，激发人们对扩大光生物催化系统范围的兴趣。此外，作者希望阐明生物催化和光催化独特能力的协同作用，使得光生物催化可以成为解决合成有机化学中困难挑战的潜在方案。

Wesley Harrison, Xiaoqiang Huang, Huimin Zhao, Photobiocatalysis for Abiological Transformations, Acc. Chem. Res., 2022

DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00719

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00719

5. Angew：负载钯和铱的颗粒状共轭聚合物用于可见光下光催化水分解

近年来，聚合物光催化剂在光催化水制氢方面受到越来越多的关注。大多数研究都报道了使用牺牲电子供体的制氢，然而，这并不适于大规模氢能源生产。近日，利物浦大学Reiner Sebastian Sprick，Andrew I. Cooper，Alexander J. Cowan，东京理科大学Akihiko Kudo报道了dibenzo[b,d]thiophene sulfone（P10）上负载的Ir是H₂O分解为H₂和O₂的助催化剂，首次实现了一种基于线性共轭聚合物的有机光催化剂。

本文要点：

1）通过Pd(0)催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应合成了光催化剂P10，并用氯仿索氏萃取法进行了纯化。负载IrO₂助催化剂的P10在较长一段时间内（>60 h）稳定地进行着水分解。同时，光催化活性强烈依赖于助催化剂，只有Ir助催化剂才能驱动P10光催化剂的整体水分解。

2）此外，研究人员利用瞬时吸收UV/Vis光谱对光催化体系进行了研究。分析表明，迅速形成了电荷分离的P10(^-)-IrO₂(⁺)态，使得IrO₂催化剂上的水氧化和通过电子转移到Pd助催化剂制氢，突出了Ir助催化剂的重要性。

尽管与无机半导体相比，该体系的整体太阳能-氢能效率非常低，但其提供了概念验证研究，即线性聚合物光催化剂原则上可以不使用牺牲试剂来制氢。

Yang Bai, et al, Photocatalytic Overall Water Splitting Under Visible Light Enabled by a Particulate Conjugated Polymer Loaded with Palladium and Iridium, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202201299

https://doi.org/10.1002/anie.202201299

6. Angew：PdCu/沸石上甲烷选择性氧化制含氧化合物的串联催化

在温和条件下用O₂将甲烷选择性氧化成含氧化合物仍然是一个巨大的挑战。近日，中科院上海高等研究院孙予罕研究员，钟良枢研究员报道了一种ZSM-5(Z-5)负载的PdCu双金属催化剂（PdCu/Z-5），用于甲烷在低温（20 ℃）下与氧气反应生成含氧物。

本文要点：

1）由于PdO纳米颗粒和Cu单原子的串联催化作用，PdCu/Z-5催化剂表现出1178 mmol/gpd/h的高含氧物产率，同时高达95%的含氧物选择性。

2）控制实验和机理研究表明，PdO纳米颗粒促进了O2和H2原位生成H₂O₂，而Cu单原子不仅促进了H₂O₂的活化，使其分解生成大量的羟基自由基（·OH），而且使·OH能够将CH₄均解为甲基自由基（·CH₃）。随后，·OH与·CH₃迅速反应生成高选择性的CH₃OH。

这些发现有望为甲烷选择氧化制含氧化合物提供有价值的见解，这也将有助于开发其他高效、廉价的低碳烷烃C-H键选择活化催化剂。

Bo Wu, et al, Tandem Catalysis for Selective Oxidation of Methane to Oxygenates Using Oxygen over PdCu/Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202204116

DOI: 10.1002/anie.202204116

https://doi.org/10.1002/anie.202204116

7. Angew：高压Co₂InSbO₆材料阳离子重排相变

控制材料中的阳离子物种排序能够导致刚玉型结构（corundum structure）转变为钛铁矿FeTiO₃（ilmenite）或LiNbO₃，通过对称性破坏导致形成铁电性质。目前还没有发现能够形成一种理论上预测能够形成的R32对称性ABO₃材料。有鉴于此，爱丁堡大学John Paul Attfield、京都大学Yuichi Shimakawa等报道，当Co₂InSbO₆从高压条件恢复至常压条件时，形成一种刚玉相的衍生新结构，R32 A₂BCO₆。当加热条件时，R32 A₂BCO₆形成两种结构，先后分别生成(Co_0.5In_0.5)₂CoSbO₆、Co₂InSbO₆。

本文要点：

1）Co₂InSbO₆和Mn₂FeMoO₆能够在高压恢复至常压过程中形成阳离子重排的亚稳态，同时在加热弛豫过程中生成新型结构。

2）这种结构变化，能够产生改变的物理性质，进一步合成其他材料，进行在高压条件转化，可能经历其他阳离子重排过程，生成其他未曾报道的R32结构材料。

Kunlang Ji, et al, A New Cation-Ordered Structure Type with Multiple Thermal Redistributions in Co₂InSbO₆, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202203062

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202203062

8. Angew：氢同位素对电化学储锂电解质的影响

钚和氘作为两种稳定的氢同位素，由于原子质量的显著变化，在物理化学性质上表现出放大的同位素效应。有鉴于此，中国科学院化学研究所的辛森等研究人员，揭示了氢同位素对电化学储锂电解质的影响。

本文要点：

1）研究人员制备了基于重水（D₂O）和轻水（H₂O）的水电解质，以揭示氢同位素之间的电化学同位素效应。

2）D₂O中的共价氢氧键和分子间氢键比H₂O中的强得多，使它们在热力学上更稳定。

3）与H₂O基电解质相比，D₂O基电解质显示出更宽的电化学窗口、更高的配位水百分比和更长的氢键寿命。

4）由于上述电化学同位素效应，D₂O基电解液对包括LiCoO₂和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂在内的高压层状氧化物阴极材料的运行显示出高阳极稳定性，这使得水性锂离子电池具有较长的循环寿命和良好的倍率性能。

Jia Chou, et al. Hydrogen Isotope Effects on Aqueous Electrolyte for Electrochemical Lithium-Ion Storage. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/anie.202203137

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203137

9. Nano Letters：二氧化硅纳米粒的摄取机制与膜曲率的产生机制

纳米药物载体能通过内吞主动进入细胞，但其机理尚未完全阐明。细胞在摄取过程中存在几种产生膜曲率的机制。但到目前为止，纳米粒摄取过程中的膜曲率产生机制还未被探索。鉴于此，荷兰格罗宁根大学的Anna Salvati等人采用多种手段探究了带人血清蛋白冠的二氧化硅纳米粒如何进入细胞。

本文要点：

1）在这些条件下，二氧化硅纳米粒通过低密度脂蛋白受体（LDLR）内化入胞。虽然通常涉及到LDLR的内吞依赖于网格蛋白，但研究者发现二氧化硅纳米粒的摄取不依赖于网格蛋白。此外，当沉默参与网格蛋白非依赖途径中的几种蛋白质的表达，以及几种已知的能产生膜曲率的BAR结构域蛋白质的表达后，显著降低了纳米粒的摄取。

2）因此，以特定受体（如LDLR）为靶标的纳米载体，可以通过与其内源性配体不同的机制进入细胞。此外，纳米粒还可能通过其它机制引发膜曲率生成，促进其内化。

Valentina Francia. et al. Mechanisms of Uptake and Membrane Curvature Generation for the Internalization of Silica Nanoparticles by Cells. Nano Letters. 2022

DOI：10.1021/acs.nanolett.2c00537

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00537

10. Nano Letters：可生物降解、柔性纳米多孔膜用于构建食品包装系统

纳米技术进一步推动了食品包装系统的发展，并使得这些系统具有传统包装系统所无法实现的功能。这些智能系统可以提高易腐产品的保质期，并有效解决与制备安全和环境友好型食品包装系统有关的挑战。国立全南大学Jangho Kim使用等离激元表面改性策略制备了可生物降解的柔性纳米多孔聚己内酯基(FNP)薄膜，并将其用于食品包装系统。

本文要点：

1）实验通过分析多种水果参数(霉菌产生、外观变化、新鲜度、重量变化、硬度和总可溶性固形物含量等)，测试了该系统在室温和冷藏温度下保存番茄、柑橘和香蕉的能力。

2）与常用的以聚对苯二甲酸乙二醇酯为基础的包装系统相比，该系统可通过控制水分蒸发和抑制霉菌的产生以提高水果的贮藏质量，即保持外观、减少重量损失以及更好地维持硬度和糖含量。综上所述，FNP薄膜有望作为一种新型的食品包装策略。

Woochan Kim. et al. Biodegradable and Flexible Nanoporous Films for Design and Fabrication of Active Food Packaging Systems. Nano Letters. 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00246

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00246

11. Small：一种通过Mn配位设计的用于电催化氧还原的FeN4位点的局域配位环境和密度

FeN₄的单原子位点（SAs）是用于电催化氧还原反应（ORR）中最具活性的组分之一。通过设计FeN₄位点的局部配位环境和位点密度的有效策略对于进一步增强电催化ORR性能至关重要。近日，大连理工大学Chuan Shi，内蒙古大学Rui Gao以nano-MgO为牺牲模板，通过自聚合铁和锰前驱体的一步热解，合成了原子级分散在氮掺杂石墨碳上的二元FeN₄和MnN₄物种（记为Fe&Mn/N-C）。

本文要点：

1）研究发现，MnN₄的存在调节了Fe的局域环境，保留了更多嵌入碳基体的Fe原子，与FeN₄-O-MnN₄构型的形成有关。DFT计算表明，在FeN₄-O-MnN₄上，ORR途径的总能垒得到降低。

2）结果表明，Fe&Mn/N-C催化剂在酸性和碱性介质中均表现出增强的ORR活性，优于Fe/N-C单组分催化剂。因此，研究工作为Mn诱导的FeN₄的调制提供了新的认识，这将指导双金属中心催化剂的设计，使其在催化中产生协同增强效应。

Huizhu Cai, et al, Engineering the Local Coordination Environment and Density of FeN₄ Sites by Mn Cooperation for Electrocatalytic Oxygen Reduction, Small 2022

DOI: 10.1002/smll.202200911

https://doi.org/10.1002/smll.202200911

12. Small Methods：K-功能化碳量子点诱导的碳纳米笼界面组装助力超稳定储钾

碳纳米笼（CNCs）具有独特的形貌和结构，在能量存储和转换方面受到越来越多的关注。然而，迄今为止报道的CNCs的合成受到相对苛刻的条件和昂贵的原料的影响。近日，上海大学Haijiao Zhang提出了一个可行的K功能化CNCs诱导组装策略，通过模板辅助水热法合理设计多孔CNCs。

本文要点：

1）所制备的CNCs比表面积高达1077 m²·g^-1，具有独特的笼状结构和丰富的羧基。独特的结构特征可以促进离子/电子的传输，缓冲大体积膨胀，并为储钾提供足够的活性位点。

2）实验结果显示用于PIBs的CNCs负极在100 mA g^-1下经过200次循环后表现出270 mAh g^-1的高可逆容量，在2000 mA g^-1下经过4000次循环后实现了206 mAh g^-1的持久循环稳定性。

3）动力学分析和密度泛函理论计算都表明，量子点中丰富的羧基可以加速电子的传输，降低K离子的迁移能垒。重要的是，通过原位拉曼分析，研究人员还发现了吸附-插层型储钾机制。

这项工作的提出将为先进储能碳基电极材料的巧妙设计提供一个可行和可靠的途径。

Yu Hu, et al, K-Functionalized Carbon Quantum Dots-Induced Interface Assembly of Carbon Nanocages for Ultrastable Potassium Storage Performance, Small Methods 2022

DOI: 10.1002/smtd.202101627

https://doi.org/10.1002/smtd.202101627