1. Nature Commun.：Cu离子实现高倍率充放电Se@C电池

目前Se是二次电池的一种具有前景的替代性电极材料，具有较高的理论容量及比较好的导电性，因此在电化学能量存储得到广泛关注。但是，目前相关文献报道Se电极通常表现较低的倍率性能。有鉴于此，清华大学曲良体、北京理工大学张志攀、中国科学院力学研究所刘峰等报道发展了一系列Se@C正极复合材料，这种材料在Cu离子溶液电解液中（比如0.5 M CuSO₄）、Cu或Zn箔作为负极，能够进行4电子氧化还原充放电。

本文要点：

1）在实验室构筑了Zn||Se@C电池，以Se@C作为阴极，Zn作为阳极，Cu²⁺和Zn²⁺作为电荷传输离子。当使用含Se量为48 wt %的Se@C复合材料作为电极，在0.5 A g^-1实现了1.2 V放电电压，起始放电容量达到1263 mAh g_Se^-1，稳定放电平台为1.2 V。在6 A g^-1电流密度工作，Zn||Se@C电池的稳定放电容量达到900 mAg g_Se^-1；在2 A g^-1能够进行400次充放电循环。

2）通过物理化学表征、第一性原理计算，验证电池的优异性能与Se电极与Cu反应能够进行可逆结构转变能力有关。

Dai, C., Hu, L., Chen, H. et al. Enabling fast-charging selenium-based aqueous batteries via conversion reaction with copper ions. Nat Commun 13, 1863 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29537-5

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29537-5

2. Nature Commun.：超薄CuO纳米板阵列助力电化学CO₂还原制乙烯

电化学二氧化碳（CO₂）还原为多碳燃料和化学原料是减少过量CO₂排放的一种有吸引力的方法。然而，目前已报道的催化剂大部分表现出C₂₊产物的低法拉第效率或较差的长期稳定性。近日，北京航空航天大学宫勇吉教授制备了一种具有致密的垂直片状Cu纳米结构的OD-Cu催化剂（记为DVL-Cu）。

本文要点：

1）研究人员将采用恒电流阳极氧化法制备的CuO超薄纳米阵列（CuO-NPs）在碱性溶液中原位电化学还原得到DVL-Cu催化剂。

2）实验结果显示，在H槽中，以中性氯化钾为阴极液，在−0.8 V（相比于可逆氢电极），DVL-Cu用于电化学CO₂RR，获得了73.6%的C₂H₄ FE和>80%的C₂₊（主要是乙烯和乙醇）FE和84.5%的C2H4 FE，而在流动槽中，甚至达到了84.5%的C₂H₄ FE。此外，该催化剂的乙烯能量效率（EE_C2H4）为28.9%，在流动槽中可长期稳定电解约55 h。

3）实验和模拟结果表明，纳米结构的DVL-Cu在CO₂RR过程中产生了非均相界面，有效地分散了电极电流密度，避免了团聚。同时，KCl电解液由于其高的局部pH微环境阻碍了Cu⁺物种的溶解/再沉积，并在较高过电位下抑制了析氢，这有利于DVL-Cu催化剂的高选择性和稳定性。

4）密度泛函理论（DFT）计算表明，DVL-Cu中的Cu/Cu₂O界面由于降低了C₂H₄生成途径中的C-C二聚能而促进了C₂H₄的生成。

得益于简单的合成方法，温和的电解条件(中性电解液)，出色的电解稳定性，使该材料有望成为未来工业CO₂RR催化剂的候选材料。

Liu, W., Zhai, P., Li, A. et al. Electrochemical CO₂ reduction to ethylene by ultrathin CuO nanoplate arrays. Nat Commun 13, 1877 (2022).

DOI: 10.1038/s41467-022-29428-9

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29428-9

3. Nature Commun.：一种具有定制锂金属兼容性的石榴石型固体电解质的高能耐用锂金属电池

采用固体电解质的锂金属电池由于具有更高的能量密度和安全性，被认为是下一代锂电池。然而，锂金属和固体电解液之间的界面不稳定性限制了它们在实际电池中的应用。近日，国立首尔大学Kisuk Kang，三星先进技术学院Dongmin Im和Ju-Sik Kim报道了一种采用特制的石榴石型Li_7-xLa_3-aZr_2-bO₁₂（LLZO）固体电解质的锂金属电池，它具有显著的稳定性和能量密度，以及满足了商业应用的寿命要求。

本文要点：

1）研究人员证明了LLZO和锂金属之间的兼容性对于长期稳定性至关重要，这是通过整体掺杂调节和质子化/蚀刻掺杂特定的界面处理来实现。

2）具有5 mAh cm^-2正极的全固态电池在3 mA cm^-2时提供超过4000 mAh cm^-2的累积容量，据了解，这是具有LLZOs的锂金属电池的最高循环参数。

这些发现有望通过突出固体电解质的体掺杂和界面掺杂的耦合效率来促进固态锂金属电池的发展。

Kim, S., Kim, JS., Miara, L. et al. High-energy and durable lithium metal batteries using garnet-type solid electrolytes with tailored lithium-metal compatibility. Nat Commun 13, 1883 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-29531-x

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29531-x

4. Nature Commun.：一种用于醇选择性氨氧化成腈的高效铁单原子催化剂

分子筛咪唑骨架（ZIF）具有大比表面积、高孔容和富N含量等特点，是制备多种多相催化剂的理想前驱体。然而，已报道的大多数Fe掺杂的ZIF的合成方法都是使用有机溶剂。这种材料，例如ZIF-8的水相合成并不容易，会产生副产物或非晶化合物，而且合成通常需要更高的反应温度（60或120 ℃）或更长的反应时间（24或48 h）。此外，在煅烧过程中金属结块会降低原子的利用效率。

近日，南京理工大学陆国平教授，莱布尼兹催化研究所Helfried Neumann，Matthias Beller成功合成了一种具有孤立Fe单原子的分子筛咪唑骨架Fe₁-N-C催化剂，并将其用于选择性氨氧化反应。

本文要点：

1）为了制备不同的铁基材料，苯甲胺作为添加剂至关重要，以调节ZIF的形态和尺寸，从而得到均匀且更小的颗粒，从而获得稳定的原子分散的Fe-N₄活性中心。

2）优化的Fe₁-N-C催化剂可以在非常温和的条件下，从醇在水中有效地合成各种芳基、杂环、烯丙基和脂肪族腈。

3）这一新体系具有化学选择性、可回收、温和条件下的高效等优点，是对丁腈合成催化剂工具箱的补充，而丁腈是重要的中间体，在生命科学和工业中有许多应用。

总体而言，这种Fe单原子催化剂、大气空气、醇和氨水作为起始原料的组合使该工艺成为绿色和更可持续的氰化物合成的理想范例。

Sun, K., Shan, H., Neumann, H. et al. Efficient iron single-atom catalysts for selective ammoxidation of alcohols to nitriles. Nat Commun 13, 1848 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-29074-1

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29074-1

5. Nature Commun.：微乳液法合成介孔MOF

乳液导向法（emulsion-directed method）是一种合成不同结构纳米材料的具有前景的方法，但是这种方法很少应用于MOF材料的结构控制合成。有鉴于此，华东理工大学顾金楼等报道一种多功能的盐辅助纳米乳液引导组装，实现了多级Zr-MOF材料结构连续的转变。

本文要点：

1）这种方法中，纳米乳液的形貌能够简单的通过调节两种表面活性剂的比例、引入相容疏水化合物的数量，因此得到不同形貌的MOF组装结构，包括碗状介孔颗粒、树枝状纳米球、核桃形颗粒、褶皱纳米片或纳米盘。

2）合成的枝状纳米球具有高度开放的大介孔通道，能够担载辅酶和酶，实现原位重生NAD⁺。

本文发展的方法为发展复杂多级结构MOF和应用于大体积分子参与的实际应用过程提供机会。

Li, K., Zhao, Y., Yang, J. et al. Nanoemulsion-directed growth of MOFs with versatile architectures for the heterogeneous regeneration of coenzymes. Nat Commun 13, 1879 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29535-7

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29535-7

6. Angew：面向高性能和长寿命铝−硫电池的准固态电解液中连续多步反应的电催化

尽管具有超高能量/价格比的铝-硫（Al-S）电池是一种很有前途的储能技术，但存在电压间隙大、寿命短等缺点。近日，北京科技大学焦树强教授提出了一种用于Al−S电池的钴氮共掺石墨烯（CoNG）硫转化反应的高效电催化剂和一种通过将IL包裹在金属有机骨架（IL@MOF）中的准固态电解质。

本文要点：

1）研究人员采用均匀分布的Co-N₄结构的铜纳米片作为正极硫载体（S@CoNG）。Co-N₄结构作为多功能催化中心，连续诱导Al³⁺从Al_xC_y^-离子上解离并断裂S-S键，从而极大地加速硫反应动力学。因此，电催化剂助力的S@CoNG正极具有0.43 V的小电压间隙和0.9 V的高放电平台，有利于获得高能量密度。此外，IL@MOF中丰富而狭窄的离子通道使其具有快速的活性离子传输，并成功地抑制了多硫化物的穿梭效应，从而稳定了可逆的硫转化。

2）令人惊讶的是，由S@CoNG正极和IL@MOF电解质组装的准固态Al−S电池在第一次循环中具有820 mAh g⁻¹的高比容量，在300次循环后容量保持率为78%。因此，电催化效应和准固态电解质是实现高能长寿命Al−S电池的关键。

Zheng Huang, et al, Electrocatalysis for Continuous Multi-step Reactions in Quasi-solid-state Electrolytes towards High-energy and Long-life Aluminum−Sulfur Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202202696

https://doi.org/10.1002/anie.202202696

7. AM：预埋添加剂用于效率超过 22%的柔性钙钛矿太阳能电池

卤化物钙钛矿由于其柔软和高功率重量比在柔性光伏发电中显示出优越的潜力。然而，由于柔性基板的大变形导致的界面残余应力和晶格失配极大地限制了柔性钙钛矿太阳能电池（F-PSCs）的性能。电子科技大学刘明侦等人甲酸铵 (HCOONH4) 用作电子传输层 (ETL) 中的预埋添加剂，以实现自下而上的渗透工艺，对 ETL、钙钛矿层及其界面进行原位、整体改性。 

本文要点：

1）HCOONH4 处理导致 ETL 中的电子提取增强，钙钛矿薄膜中的残余应变和微应变松弛，以及这些层内的缺陷密度降低。因此，研究人员在 F-PSC 上实现了 22.37% 的最高功率转换效率和 21.9% 的认证，代表了迄今为止报告的最高性能。

2）这项工作将ETL-钙钛矿结构的多层力学/缺陷分布与器件性能之间的关键联系联系起来，从而为进一步缩小F-PSCs与刚性基板对应物之间的效率差距提供了有意义的科学方向。

Zheng, Z., et al, Pre-buried Additive for Cross-Layer Modification in Flexible Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 22%. Adv. Mater..

DOI：10.1002/adma.202109879

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202109879

8. AM: 一种制备无串扰、高分辨率压力传感器阵列的新技术

同时实现高空间分辨率和低串扰干扰一直是柔性压力传感器阵列的基本挑战。鉴于此，香港中文大学Ni Zhao、Yan Huang和广东工业大学陈云等人展示了一种通过两步激光制造工艺制造的高分辨率柔性压力传感器阵列，其中各个传感像素及其互连通过激光诱导的石墨化和烧蚀依次定义，以最大限度地减少串扰干扰。

本文要点：

1）通过理论建模和实验验证优化了互连的几何形状。表征结果表明，新器件设计显著降低了 0.7 mm 分辨率传感器阵列的串扰系数，从-8.21 dB 降至 -43.63 dB，并且串扰抑制对于涉及软表面（例如人类皮肤和器官）压力传感的应用场景尤其有利。

2）此外，研究还展示了传感器阵列在触觉模式识别和微创癌症手术中的应用。

Li, Y., et al. (2022), Crosstalk-free, high-resolution pressure sensor arrays enabled by high-throughput laser manufacturing. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2200517.

https://doi.org/10.1002/adma.202200517

9. AM：通过细菌衍生的外膜囊泡快速表面呈现mRNA抗原以用于个性化肿瘤疫苗

接种治疗性mRNA是一种能够触发抗肿瘤免疫的有效方法。然而，目前用于定制肿瘤疫苗的mRNA递送技术还很有限。有鉴于此，国家纳米科学中心聂广军研究员和赵潇研究员利用细菌衍生的外膜囊泡(OMVs)作为mRNA的递送平台。

本文要点：

1）实验通过基因工程在OMVs表面修饰了RNA结合蛋白L7Ae和溶酶体逃逸蛋白李斯特菌溶血素 O而构建了OMV-LL。OMV-LL可通过L7Ae结合以快速吸附盒C/D序列标记的mRNA抗原(OMV-LL-mRNA)，并将其递送到树突状细胞(DCs)，进而通过李斯特菌溶血素 O介导的内体逃逸实现交叉呈现。

2）在结肠癌模型中，OMV-LL-mRNA能够显著抑制黑色素瘤的发展，并实现37.5%的肿瘤完全消退。此外，OMV-LL-mRNA也能够诱导小鼠产生长期免疫记忆，在60 d内保护小鼠免受肿瘤侵袭。综上所述，该研究构建了一种不同于脂质纳米颗粒(LNP)的个性化mRNA肿瘤疫苗递送技术，并采用“Plug-and-Display”策略使其在mRNA疫苗领域中具有广阔的应用前景。

Yao Li. et al. Rapid surface display of mRNA antigens by bacteria-derived outer membrane vesicles for a personalized tumor vaccine. Advanced Materials. 2022

DOI: 10.1002/adma.202109984

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202109984

10. AM：纳米晶体、单晶和薄膜中的卤化物钙钛矿结晶过程和方法

具有非凡光电特性的卤化物钙钛矿半导体已引起人们的兴趣。卤化物钙钛矿纳米晶体、单晶和薄膜已被制备用于各种领域，例如光发射、光检测和光收集。高性能器件依赖于由成核和晶体生长过程决定的高晶体质量。华中科技大学韩宏伟和梅安意等人对由溶液过饱和驱动的结晶过程进行了基本的理解，并总结了卤化物钙钛矿晶体的那些方法。

本文要点：

1）过饱和决定了参与自发聚集的表面和体积分子单元的比例和平均吉布斯自由能变化，这在溶液中可能是稳定的，并且只有当溶液超过所需的最小临界浓度 (C_min) 时才会诱导均匀成核。

2）由于存在表面，晶体生长和异相成核在热力学上比均相成核更容易。纳米晶主要是通过在 C_min 上快速增加浓度以成核为主的过程制备，单晶主要通过保持溶解度和 Cmin 之间的浓度通过生长为主的过程来制备，而薄膜主要是通过影响成核和生长来制备确保致密性和粒度的工艺。

3）最后，研究人员回顾了制备这三种形式的卤化物钙钛矿的典型策略。

Gao, Q., et al, Halide Perovskite Crystallization Processes and Methods in Nanocrystals, Single Crystals and Thin Films. Adv. Mater.. 

DOI：10.1002/adma.202200720

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200720

11. AEM: 中间层“死锌”强化VS₂正极助力高性能水溶液锌离子电池

层状VS₂材料由于具有较大的层间距、高电子电导率以及丰富的氧化还原活性而被视为水溶液锌离子电池最理想的正极材料之一。然而，充放电过程中的结构不稳定性严重限制了VS₂正极材料的应用。最近，北京科技大学Yongchang Liu与南开大学焦丽芳等开发了由纳米片组装而成的1T-VS₂纳米球独特的层次结构，其具有丰富的活性中心、优越的电子/离子传输性能和坚固的结构。

本文要点：

1）研究人员通过一步水热反应将纳米片组装为具有独特层次结构的1T-VS₂纳米球。1T-VS₂纳米球表面丰富的含碳含氧官能团有助于水溶液电解液的渗透，从而有利于提高电子-离子传输能力，增强结构稳定性并为Zn²⁺的存储提供丰富的位点。

2）研究人员发现通过简单地调控充放电截止电压即可使得一部分Zn²⁺在首周充放电结束后停留在VS₂层间并作为支柱来使得长期循环中保持结构稳定。该发现颠覆了对于“死锌”的传统认识。

3）VS₂纳米球正极表现出优异的倍率性能和杰出的长期循环稳定性，在2A/g的大电流密度下循环2000周的容量保持率高达86.7%。研究人员借助系统的电化学测试和密度泛函理论计算对Zn²⁺的扩散行为以及表面控制的赝电容行为进行了详细分析。

Yan Tan et al, Unexpected Role of the Interlayer “Dead Zn2+” in Strengthening the Nanostructures of VS2 Cathodes for High-Performance Aqueous Zn-Ion Storage, Advanced Energy Materials, 2022

DOI: 10.1002/aenm.202104001

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202104001

12. Nano Letters：可降解磁性纳米粒实现氢氧离子触发的光声、磁共振成像和光热转换，用于精确的肿瘤诊疗

基于无机纳米材料的诊疗剂仍然存在不可降解的物质在体内长期滞留、不可避免的生物毒性，以及非特异性的生物分布对正常组织的潜在危害等问题。为此，湖南大学宋国胜等人开发了具有骨架结构的磁性离子（FeIII、FeII、GDIII、MnII与MNIII）配位纳米平台（MICN），并对其进行聚乙二醇化修饰，形成MICN-PEG。

本文要点：

1）氢氧化物离子(OH−)能引发MICN-PEG的结构崩塌，进而产生近红外光声信号、磁共振成像及光热治疗性能。因此，MICN-PEG能够在肿瘤中保持稳定，并在多模式成像引导的肿瘤治疗中发挥良好的光声成像、磁共振成像及光热效应。

2）而与之相比，在正常组织中MICN-PEG会逐渐降解，从而显著提高成像准确性与治疗特异性。MICN-PEG在给药后会被逐渐清除，能够最大限度地减少长期毒性。

Yudan Yang. et al. Degradable Magnetic Nanoplatform with Hydroxide Ions Triggered Photoacoustic, MR Imaging, and Photothermal Conversion for Precise Cancer Theranostic. Nano Letters. 2022

DOI：10.1021/acs.nanolett.1c04804

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04804