1. Nature Materials：智能孔径变化MOF用于多级分离

由于蒸馏、色谱法用于分离的过程具有高耗能的缺点，因此具有高分离选择性的膜材料可能作为分离提纯的重要方法，但是目前精确调控膜材料的结构和孔道具有非常大的挑战。伦敦帝国理工学院Andrew G. Livingston、利物浦大学Andrew I. Cooper等报道通过在聚丙烯腈基底上通过界面合成的方式，制备含多孔有机笼组分的薄膜。

有鉴于此，康涅狄格大学Jefrey R. McCutcheon等对这项工作及其意义进行总结评述。

本文要点：

1)这种膜材料实现了超快速的溶剂渗透能力、对高分子量（超过600 g mol^-1）有机染料较好的阻碍能力。晶体笼构建的薄膜具有动态变化能力，孔径在甲醇中能够转变并形成更大的孔，能够对分子量更高的分子穿透（截止分子量达到1400 g mol^-1）。通过调节H₂O/CH₃OH的比例，薄膜能够在两种状态中变化，表现不同的选择性，因此这种具有智能响应能力的晶化有机膜具有变化的分子筛分性能。

McCutcheon, J.R., Ostwal, M. & Zhang, M. Moving beyond passive separations. Nat. Mater. 21, 387–388 (2022)

DOI: 10.1038/s41563-022-01196-3

https://www.nature.com/articles/s41563-022-01196-3

2. Sci. Adv.：含Ba钙钛矿高活性OER/ORR机理研究

氧活化反应，包括OER和ORR反应，在多种重要能量转化反应中起到关键作用。因为氧活化反应比较复杂，其中需要在气-固界面上进行4个电子转移，因此目前人们对含有Ba的钙钛矿催化机理并没有很好的理解。有鉴于此，中科院大连化物所杨维慎、朱雪峰等报道发现在含有Ba的钙钛矿BSCF（Ba_0.5Sr_0.5Co_0.8Fe_0.2O_3–δ）中，在活化氧的过程中观测发现表面上通过形成BaO₂和分解BaO₂，导致Ba钙钛矿纳米粒子的表面偏析形成高催化活性BaO和BaO₂物种。

本文要点：

1)当向钙钛矿加入BaO，催化活性提高数十倍。通过动力学考察，发现当在组成为Ba_xSr_1-xCo_0.8Fe_0.2O_3–δ钙钛矿中提高Ba的含量，能够显著的提高氧交换速度。

2)进一步的，作者发现BaO、BaO₂分别比钙钛矿B位OER、ORR催化活性更好，这是因为BaO和BaO₂表面上分别具有更低的氧吸附/脱附能垒、氧结合/脱附能垒，从而揭示了含Ba钙钛矿通过表面偏析生成BaO和BaO₂，具有优异氧催化活性的原因。

Yue Zhu, et al, Oxygen activation on Ba-containing perovskite materials, Sci. Adv. 2022, 8(15), eabn4072

DOI: 10.1126/sciadv.abn4072

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn4072

3. Sci. Adv.：门控孔道MOF实现高性能同位素分离

能够随着客体分子同位素变化在开孔和闭合状态之间可逆转变的相变柔性MOF材料，在选择性和节能方式进行同位素气体分离领域具有极强的应用前景。有鉴于此，马克斯普朗克智能系统研究所Michael Hirscher、德累斯顿工业大学Stefan Kaskel、Thomas Heine等报道发展了具有开孔变化能力的DUT-8(Ni) MOF，对D₂分子具有选择性响应开孔能力，对H₂分子或HD分子没有响应。

本文要点：

1)通过原位中子衍射表征方法验证压力变化导致的相变，通过低温热脱附光谱发现在23.3 K展示了高达11.6的D₂/H₂选择性和较高的D₂吸附。通过第一性原理计算和静态热力学计算，验证同位素选择性开孔效应，模拟计算结果说明DUT-8(Ni)在体系中含有HT的情况仍保持闭孔状态，在DT和T₂表现开孔状态。通过这种开孔策略，DUT-8(Ni)能够作为一种高活性同位素分离材料。

Linda Bondorf, et al, Isotope-selective pore opening in a flexible metal-organic framework, Sci. Adv. 2022, 8(15), eabn7035

DOI: 10.1126/sciadv.abn7035

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn7035

4. Chem. Soc. Rev.：皮肤生物电子学用于长期、持续的健康监测

东京大学Takao Someya对皮肤生物电子学在长期、持续的健康监测方面的应用进行了综述。

本文要点：

1）皮肤生物电子学因其薄、轻、生物相容性高、机械坚固性好、皮肤适应性强等特点而被认为是一种实现个性化医疗的理想平台。皮肤-界面生物电子学的最新发展极大地推动了其在医疗保健和精准医疗的多种应用。其中，将皮肤生物电子学用于长期、持续的健康监测可以实现有效的健康状况分析，从而为早期疾病诊断和治疗提供参考。

2）作者在文中综述讨论了：(1)具有代表性的健康传感器件；(2)材料和结构的选择，器件的性能，以及面向长期、连续健康监测的皮肤生物电子学无线技术；(3)医疗保健应用：电生理、生物物理和生化信号的采集和分析，全面监测；(4)为设计皮肤生物电子学设备以在未来用于长期、持续健康监测提供合理指导。基于皮肤生物电子学的长期、持续的健康监测将为及时预防、筛查、诊断和治疗疾病提供新的机会，进而为传统医疗带来一场新的变革。

Yan Wang et al. Skin bioelectronics towards long-term, continuous health monitoring. Chemical Society Reviews. 2022

DOI: 10.1039/d2cs00207h

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/cs/d2cs00207h

5. Nature Commun.：膨胀诱导裂纹制备钙钛矿微电池用于彩色太阳能窗

钙钛矿微电池具有巨大的潜力，可应用于各种类型的光电器件，包括发光二极管、光电探测器和太阳能电池。尽管已经研究了几种钙钛矿制造方法，但尚未开发出在图案化和制造过程中没有显著效率下降的钙钛矿微电池。韩国高丽大学Dong Hoe Kim, 光州科学技术院Young Min Song和韩国基础科学研究所Dae-Hyeong Kim等人报道了使用膨胀诱导裂纹扩展制造高效钙钛矿微电池，并将微电池应用于彩色太阳能窗。

本文要点：

1）关键程序是膨胀诱导的剥离过程，该过程导致具有高质量界面的图案化钙钛矿薄膜。

2）因此，钙钛矿微电池可以实现 20.1% 的光电转换效率 (PCE)，这与未图案化钙钛矿光伏器件 (PV) 的 PCE 几乎相同。

3）基于微电池的半透明光伏显示出4.67的光利用效率和97.5%的显色指数。

4）沉积在半透明光伏上的金属-绝缘体-金属结构能够制造出色彩鲜艳、色纯度高的太阳能窗。

Lee, W., Yoo, Y.J., Park, J. et al. Perovskite microcells fabricated using swelling-induced crack propagation for colored solar windows. Nat. Commun. 13, 1946 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-29602-z

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29602-z.pdf

6. Nature Commun.：长波长Ru(II)体内荧光化学-光肿瘤诊疗

Ru(II)分子被认为是一种具有前景的试剂，具有替代Pt-药物分子的前景，但是由于Ru(II)药物分子的激发/发射波长较短，诊疗效率较低，仍难以用于体内生物医药领域。有鉴于此，华中师范大学孙耀、深圳大学李霄鹏等报道发展了一种Ru(II)金属环状分子，激发和发射波长分别达到808 nm和>1000 nm，将这种Ru(II)分子命名为Ru1085，这种分子的光学渗透深度达到6 mm，而且光-热疗效显著改善。

本文要点：

1)体内研究结果说明，Ru1085分子具有非常好的细胞摄入能力，对多种不同癌症细胞株都具有抗癌作用，尤其是具有顺铂药物耐药性的A549细胞。进一步研究，发现Ru1085药物分子具有诱导线粒体细胞凋亡以及S、G2/M细胞阻滞能力。

2)Ru1085环形药物分子具有NIR-II 荧光成像导向作用，能够长期监控对A549肿瘤的化学-热诊疗性能，同时具有非常低的副作用。这种长波长发光金属环状分子为发展体内生物医药诊疗作用的金属试剂提供经验。

Xu, Y., Li, C., Lu, S. et al. Construction of emissive ruthenium(II) metallacycle over 1000 nm wavelength for in vivo biomedical applications. Nat Commun 13, 2009 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29572-2

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29572-2

7. Nature Commun.：聚吡咯纳米粒子成像剂

发展适用于MRI技术的非金属造影剂为解决现有技术中使用的重金属MRI试剂问题提供一种解决方案。通常非金属MRI造影剂分子使用非成对电子产生阴影，导致其容易被体内的自由基清除。目前人们发现共轭聚合物的非成对电子在体内成像过程中表现令人满意的效果，因此发展基于共轭聚合物的MRI试剂可能解决目前非金属造影剂的不稳定缺点。目前仍没有工作研究共轭聚合物纳米粒子有关的MRI性能。有鉴于此，复旦大学Yuhong Yang、邵正中等报道研究聚吡咯（Ppy）共轭聚合物纳米粒子的MRI活性和体内成像能力。

本文要点：

1)本文研究不仅提供了一种非金属MRI成像试剂，将共轭聚合物材料的应用从光学成像拓展至MRI。

2)研究了聚吡咯纳米粒子的未成对电子和T₂ MRI关联、聚吡咯的生物安全性、体内成像性能。此外，初步考察了PEDOT、PANI共轭聚合物的性能。

Lin, Q., Yang, Y. & Shao, Z. Non-metallic T₂-MRI agents based on conjugated polymers. Nat Commun 13, 1994 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29569-x

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29569-x

8. Angew：多步合成缺陷Ti-MOF气体分离

Ti-MOF膜具有优异的气体分离性能前景，但是目前关于Ti-MOF膜的相关研究比较少见。这是因为含Ti原料比较少见，而且人们对影响分离性能的因素并不清楚。有鉴于此，大连理工大学刘毅等报道通过Ti₈(μ₂-O)₈(OOCC₆H₅)₁₆作为Ti原料构建Ti-MIL-125膜，这种合成在更低的温度中进行，MOF骨架结构中含有更多缺失的节点数目，而且表现更高的CO₂/N₂吸附选择性。

本文要点：

1)通过单模微波加热和三次生长方式，得到的MIL-125膜实现了高达38.7的优异CO₂/N₂选择性，这种选择性达到目前见诸报道在类似条件进行分离的MOF薄膜最好结果。

此外，这种MIL-125薄膜的H₂/N₂选择性、H₂/CH₄选择性分别高达64.9和40.7，因此这种薄膜具有多种气体分离前景。

Chen Wang, et al, Titanium‐Oxo Cluster Assisted Fabrication of a Defect‐Rich Ti‐MOF Membrane Showing Versatile Gas‐Separation Performance, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202203663

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202203663

9. Angew：利用三重免疫纳米激活剂修饰细菌以用于肿瘤免疫治疗

上海交通大学刘尽尧教授报道了一种利用三重免疫纳米激活剂修饰细菌的方法，进而开发了一种新型的肿瘤免疫治疗策略。

本文要点：

1）在细胞相容性条件下，实验通过多巴胺原位聚合形成聚多巴胺纳米颗粒的策略将肿瘤特异性抗原和检查点阻断抗体同时偶联到细菌表面。除了发挥连接作用以外，聚多巴胺的光热效应也可以使肿瘤相关巨噬细胞重新极化为促炎表型。

2）研究表明，连接的抗原可促进树突状细胞的成熟并产生肿瘤特异性免疫反应，而锚定的抗体能够阻断免疫检查点并激活细胞毒性T淋巴细胞。修饰后的细菌具有时空肿瘤保留和增殖依赖的药物释放等性能，可在两种抗原过表达的肿瘤模型中产生有效的抗肿瘤作用。综上所述，这项工作可为实现多模式、长效的癌症免疫治疗提供一个多功能平台。

Juanjuan Li. et al. Decorating Bacteria with Triple Immune Nanoactivators Generates Tumor-Resident Living Immunotherapeutics. Angewandte Chemie International Edition. 2022

DOI: 10.1002/anie.202202409

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202202409

10. Angew：光催化醇、氮杂芳烃双重C-H立体选择偶联

人们目前发展了Minisci对映选择性催化，但是目前这种Minisci催化反应中都需要使用α-氨基偶联试剂。有鉴于此，剑桥大学Robert J Phipps等报道将对映选择性反应兼容的反应物拓展至α-羟基自由基物种，因此通过不对称Minisci反应生成对映富集的二级醇。

本文要点：

1)该反应通过直接对有机醇和吡啶分子中的双重C-H化学键进行直接氧化偶联，反应基于氢原子转移机理，具有优异的区域选择性和对映立体选择性。当使用390 nm光照，过氧化二异丙苯作为HAT试剂和氧化剂双重作用，手性磷酸控制反应的选择性。

2)通过计算模拟和实验研究，给出该反应的机理和反应选择性的机理，发现与含有酰胺的底物不同之处在于，该反应决定反应立体结构的步骤是脱质子步。

Avene C. Colgan, et al, Hydrogen Atom Transfer Driven Enantioselective Minisci Reaction of Alcohols, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202200266

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202200266

11. Angew：具有锁定轴向手性的双二苯并[b,d]呋喃可分离支架的强圆极化室温磷光

具有圆极化室温磷光（RTP）特性的新型无障碍支架具有吸引力，但具有挑战性。有鉴于此，哈尔滨工业大学(深圳)的何自开等研究人员，报道了具有锁定轴向手性的双二苯并[b,d]呋喃可分离支架的强圆极化室温磷光。

本文要点：

1）研究人员报道了一种新的可分离的二苯并[b，d]呋喃化合物，当掺杂到刚性聚合物基体中时，具有强圆极化RTP。

2）简单的硅胶柱可以分离出绝对手性R-异构体，具有优异的手性光学性能。

3）实验数据表明，处理后的薄膜在室温下的RTP效率为14.8%，最大不对称因子为0.12，最长寿命为0.56s。研究发现，减少非辐射衰变会增强本征圆极化RTP发射。

本文研究的结果表明，锁定的轴向手性骨架赋予了有机光电小分子实现优异圆极化发射的潜力。

Wenbin Huang, et al. Strong Circularly-polarized Room-temperature Phosphorescence from a Feasibly Separable Scaffold of Bidibenzo[b,d]furan with Locked Axial Chirality. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/anie.202202977

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202202977

12. ACS Nano：连续性超声触发的乏氧敏感型纳米前药用于级联放大超声化疗

乏氧是大多数实体瘤的典型和显著特征之一，其会加重肿瘤的侵袭和转移性。，复旦大学附属中山医院黄备建、上海大学陈雨教授和向慧静副教授合成了乏氧激活、含偶氮键的喜树碱(CPT)前药(CPT2-Azo)，然后将其固定在集成声敏剂的金属有机骨架(MOF NPs)的介孔中，从而设计了一种超声(US)/乏氧敏感的声化疗纳米前药。

本文要点：

1）进入乏氧肿瘤微环境(TME)后，固定有CPT2-Azo的MOFs(MCA)结构会破裂，其负载的CPT2-Azo前药会从MOF NPs中释放出来。在US驱动下，这种声化疗纳米前药不仅通过将氧转化为细胞毒性活性氧(ROS)以实现声动力治疗(SDT)，而且通过增加氧消耗以加重TME乏氧。加重的乏氧能起到正放大器的作用，促进CPT2-Azo的激活和毒性化疗药物(CPT)的可控释放，以弥补SDT治疗效果的不足。

2）体内外实验结果证实，连续SDT和肿瘤乏氧激活的超声化疗能够增强抗肿瘤疗效，导致显著的细胞死亡，有效抑制体内肿瘤生长。综上所述，该研究工作能够为开发乏氧激活的声化疗纳米前药提供新的见解。该药物能够利用SDT的副作用，即TME的乏氧状态来启动化疗，从而可以实现与常规SDT相比的更好的治疗结果。

Fan Zhuang. et al. Sequential Ultrasound-Triggered and Hypoxia-Sensitive Nanoprodrug for Cascade Amplification of Sonochemotherapy. ACS Nano. 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c09505

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c09505