1. Nature Energy: 高效稳定全印刷有机太阳能电池

通过全涂层的高效且稳定的有机太阳能电池是目前一大挑战。聚 (3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐 (PEDOT:PSS) 是一种经典的导电聚合物复合物，广泛用于完全可打印设备中的孔收集。然而，PEDOT:PSS 通常分散在水中并表现出强酸性，这会降低器件的效率和稳定性。华中科技大学周印华等人通过采用全氟磺酸离聚物作为抗衡离子报告了一种醇分散制剂（表示为 PEDOT:F）。

本文要点：

1）离聚物具有两个溶解度参数的特殊优势，可以分散在水或醇中，这使我们能够制备分散在醇中的 PEDOT:F 制剂。2）醇分散配方具有良好的润湿性和低酸度，避免了水性 PEDOT:PSS 的缺点。

3）基于 PEDOT:F 的完全可印刷有机光伏（从底部电极到顶部电极）获得了 15% 的功率转换效率，并且在最大功率点跟踪 1,330 h 的连续照明下可以保持初始效率的 83%。

Jiang, Y., Dong, X., Sun, L. et al. An alcohol-dispersed conducting polymer complex for fully printable organic solar cells with improved stability. Nat. Energy (2022). 

DOI：10.1038/s41560-022-00997-9

https://www.nature.com/articles/s41560-022-00997-9

2. Nature Commun.：光响应偶氮苯-MOF光致气体呼吸吸附

虽然人们知道光能够作为智能响应材料的一种重要刺激方式，但是通过光响应方式导致多孔材料发生相变仍没有广泛研究。有鉴于此，格罗宁根大学Ben L. Feringa、德累斯顿工业大学Stefan Kaskel、德国马普学会固体研究所Simon Krause等报道在MOF骨架结构上安装偶氮苯光响应结构，能够在气体吸附中伴随光响应孔收缩效应。

本文要点：

1)这种光响应作用实现了一种非侵入式的方式，实现了MOF机械性质的时空控制，通过这种方式导致孔收缩释放客体分子，形成负向气体吸附效应。

2)通过一系列原位X射线衍射实验、光谱实验，结合分子动力学模拟计算，研究这种光控制MOF呼吸现象。这项工作展示了一种新型光致变形现象，为发展新型光响应材料提供机会。

Krause, S., Evans, J.D., Bon, V. et al. Cooperative light-induced breathing of soft porous crystals via azobenzene buckling. Nat Commun 13, 1951 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29149-z

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29149-z

3. Chem. Soc. Rev.：将单原子催化剂应用于生物医学领域

武汉理工大学常柏松研究员、华中科技大学孙子燕和中科院上海药物研究所程震研究员对单原子催化剂在生物医学领域中的应用进行了综述。

本文要点：

1）普通的纳米催化剂由于其固有的结构缺陷而导致其催化活性和选择性有限，因此很难在生物学上有效地替代天然酶。减小纳米催化剂的尺寸可大大提高其催化活性和选择性。在这一概念的指导下，纳米催化剂的发展现在进入了原子级精确控制的时代。单原子催化剂(SACs)，以原子分散的活性位点为特征，具有最大的原子利用、精确定位的金属中心、独特的金属-载体相互作用和相同的配位环境。SACs的这些优点能够极大地提高每个金属原子的比活性，进而实现卓越的催化活性和选择性，以模拟甚至超越自然酶的功能。尽管催化剂的大小确实很重要，但对于在单原子尺度上开发催化剂来说，“越小越好”的指导原则是否仍然是正确的在目前还不清楚。因此，在进一步将SACs扩展到生物医学应用之前，需要对这一紧迫的问题进行充分的讨论。

2）作者在文中首先概述了近年来SACs合成策略的研究进展，并以此为基础，讨论了在原子水平上改善类酶催化性能的最新成果；然后，作者仔细比较了不同尺度下的催化剂的结构和功能，包括纳米颗粒、纳米团簇、少原子团簇和单原子等。与传统观点相反，SACs在特定反应中并不是催化活性最具的催化剂，尤其是在那些需要多位点辅助活性的反应中；随后，作者重点介绍了SACs在生物医学应用方面的作用，并对SACs相关的纳米催化医学研究所面临的挑战和发展前景进行了讨论和展望。

Baisong Chang. et al. Engineering single-atom catalysts toward biomedical applications. Chemical Society Reviews. 2022

DOI: 10.1039/d1cs00421b

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/cs/d1cs00421b

4. JACS：调整多结和六方单晶 CsPbBr₃ 钙钛矿圆盘纳米晶体中的晶面取向

二维形状的 CsPbBr₃ 片状纳米晶体因其明亮的高能发射和自组装而被广泛研究。这些纳米结构处于正交相，具有正方形形状，并且具有垂直于基面的垂直轴[001]。此外，这些大多是具有连续晶格的单晶结构，看起来像立方体纳米晶体的切片。相比之下，已报道的CsPbBr₃ 多结和六方单晶 2D 圆盘具有所有垂直轴 [100]。这些是通过使用四方 Cs₃MnBr₅ 的钙钛矿衍生物作为母体材料，然后在不同反应温度下在苯酰溴存在下引入 B 位 Pb(II) 获得的。印度科学普及协会Narayan Pradhan等人在低温下观察到具有从一个到另一个片段的两个水平轴[010]和[001]的随机取向的多结圆盘。

本文要点：

1）平面的方向保持随机，因为在它们的边界处观察到相干和非相干双平面。然而，在更高的温度下，结/段的数量减少了，最终六方单晶圆盘仍然是最终产品。

2）分析表明，母体Cs₃MnBr₅ 的晶体性质和 Pb(II) 插入速率的温度依赖性变化决定了在整个纳米结构中具有随机取向或静态平面的圆盘的性质。

3）不仅在 2D 圆盘中，而且在 Pb(II) 与 Mn(II) 合金立方 CsBr 交换时，会形成具有不同取向的相似片段的 3D 纳米晶体。六方单晶和分段多结 CsPbBr₃ 圆盘在二维钙钛矿纳米结构中仍然是独一无二的，它们的形成机制确实为这些新兴能源材料的结晶过程引入了新的基础。

Suman Bera, et al. Tuning Crystal Plane Orientation in Multijunction and Hexagonal Single Crystalline CsPbBr₃ Perovskite Disc Nanocrystals, J. Am. Chem. Soc. 2022

https://doi.org/10.1021/jacs.2c01969

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01969

5. JACS：盐辅助MoS₂化学气相沉积机理

MoS₂等二维过渡金属硫化物近些年得到广泛研究，也刺激人们发展新合成策略。最近人们发现卤盐能够改善多种TMD材料的CVD合成，但是人们对卤盐促进生成TMD的机理与其中发生的反应过程并不理解。有鉴于此，莱斯大学Boris I. Yakobson等报道通过第一性原理计算、AIMD分子动力学模拟研究合成MoS₂单层膜的机理。

本文要点：

1)研究发现，盐辅助合成MoS₂过程关键中间体是MoO₂X₂ (X=F, Cl, Br, I)，通过MoO₃作为原料，盐辅助合成比没有盐合成MoS₂的能垒更低。

此外，决速步骤能垒与卤原子的电负性呈线性变化规律，氧碘化物的合成能垒最低。本文研究解释说明卤化物增强CVD合成单层MoS₂的机理。

Jincheng Lei, et al, Salt-Assisted MoS₂ Growth: Molecular Mechanisms from the First Principles, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c02497

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02497

6. JACS综述：Ni-H催化烯烃氢碳化

含有大量sp3杂化碳原子的化合物在药物发现中非常重要，Ni催化烯烃氢碳化反应是合成此类分子的一种重要高效率方法，通过使用含量丰富容易得到的烯烃作为反应物进行反应，表现了广泛的底物兼容和官能团容忍。但是，目前这种方法学还处于早期发展阶段，首例氢碳化反应于2016年才被发现和报道。有鉴于此，洛桑联邦理工学院胡喜乐等综述报道氢碳化反应的进展，尤其是对立体选择性氢碳化反应的进展进行介绍。

本文要点：

1)总结了烯烃的氢碳化反应的主要进展，讨论了可能的机理、对该领域目前的发展情况和未来的挑战进行总结，本文展望有助于促进相关研究进一步发展，能够将这种反应方法学推广为有机合成领域的普适性方法学。

Zhikun Zhang, et al, Streamlined Alkylation via Nickel-Hydride-Catalyzed Hydrocarbonation of Alkenes, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c13482

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13482

7. JACS：CoNiCuMnMo高熵合金电催化甘油氧化

电化学甘油氧化反应是一种具有前景的替代产氧反应的阳极电化学反应，来自生物质的甘油容易大规模合成，同时甘油氧化反应对热力学的需求比较低。但是发展高活性价格低的甘油氧化电催化剂还比较困难。有鉴于此，福建物质结构研究所温珍海等报道制备了一种高熵合金自支撑电极，这种电极在碳布上生长均匀的高熵合金纳米粒子。作者通过机器学习Monte Carlo模拟方法研究CoNiCuMnMo高熵合金材料的表面原子结构，结果显示高熵合金的催化活性位点为配位修饰Mn、Mo、Ni的Mo位点。

本文要点：

1)使用CoNiCuMnMo高熵合金催化剂和市售RhIr/Ti分别作为阳极和阴极，使用混合碱性/酸性流动电解槽进行电催化，当电压为0.55 V实现了10 mA cm^-2电流密度。

2)构建的电解槽能够在50 mA cm^-2电流密度稳定的工作12天，同时阴极H₂的法拉第效率达到99 %，阳极制备甲酸的法拉第效率为92 %。

Linfeng Fan, et al, High Entropy Alloy Electrocatalytic Electrode toward Alkaline Glycerol Valorization Coupling with Acidic Hydrogen Production, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c13740

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13740

8. JACS：π堆叠螺旋多肽构建可变化孔有机框架

结构简单的多肽通过自组装过程演化为蛋白的现象为发展和设计合成复杂结构材料提供一种非常有力的技术蓝图，之前的工作中，人们通过短序列（≤3个残基）分子构建多肽-金属骨架材料（peptide–metal framework），展示其作为具有复杂功能的拟蛋白材料，但是由于残基的变化较少，而且需要严格选择侧链用于金属离子配位，导致发展新型多肽-金属骨架材料受到显著的阻碍。

有鉴于此，伊利诺大学芝加哥分校Andy I. Nguyen等报道通过非共价键合策略，以π堆叠结构联吡啶残基进行组装，能够将长度更大的多肽组装为晶体结构，组成的材料具有酸性/碱性容忍能力，而且实现了未曾报道的孔结构变化能力。

本文要点：

1)通过单晶X射线晶体学表征各种不同变体的结构，有助于设计新型多肽组装材料。合成的材料展示了特征性的拟蛋白行为，比如客体选择性适应性诱导、多金属单元组装。这种方法是一种简单的优化骨架结构设计的方法，显著的改善对复杂有机分子的亲和性。

Sherrie L. Heinz-Kunert, et al, Assembly of π-Stacking Helical Peptides into a Porous and Multivariable Proteomimetic Framework, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c02146

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02146

9. Angew：多金属氧化物/多孔石墨烯芯鞘纤维

发展高功率和能够实用的纤维电化学超级电容器具有非常重要的意义，同时具有非常高的挑战。在纤维结构中提高电荷动力学扩散性能和法拉第存储是其中的关键挑战。有鉴于此，浙江理工大学武观、Wangyang Lu、清华大学徐建鸿等报道基于多金属氧化物/多孔石墨烯异质结构构建芯鞘纤维，其中具有较高的赝活性多金属氧化物鞘均匀的修饰在多级多孔石墨烯纤维芯结构表面，这种芯鞘纤维实现了优异的超级电容器性能。

本文要点：

1)通过这种芯鞘纤维材料具有的丰富微孔/介孔通道、较高的氧化还原活性、较好的界面电子导电，PMO-PGF纤维材料实现了较高的面积电容（2959.78 mF cm^-2），能够在6 M KOH电解液中实现可逆的法拉第。

2)基于PMO-PGF构建的固态纤维结构，电化学超级电容器实现了非常高的能量密度（187.22 μWh cm^-2），长循环寿命（在20000圈循环过程中保持95.8 %容量），具有多用途供电能力和可实用的供能器件。

Guan Wu, et al, Interfacial Polymetallic Oxides and Hierarchical Porous Core-Shell Fibres for High Energy-Density Electrochemical Supercapacitors, Angew. Chem. Int. Ed. 2022,

DOI: 10.1002/anie.202203765

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202203765

10. Angew：吡啶-吡啶酮Foldamer杂化通道作为M2类人工质子通道

目前，能够同时产生高选择性和高渗透率的天然蛋白质通道的完全非生物通道系统非常罕见。有鉴于此，福州大学Zeng Huaqiang等研究人员，报道了吡啶-吡啶酮Foldamer杂化通道作为M2类人工质子通道。

本文要点：

1）研究人员提供了一个这样的仿生通道系统，即一个新的螺旋折叠杂化酰胺折叠物家族，作为强大的人工质子通道，模拟异常选择性基质-2（M2）质子通道的关键传输特征。

2）这些人工通道的管状孔直径为3埃，其质子传输速率分别比Mgramicidin a和M2通道快22%和10倍，对水的截留率高，对Cl^-、Na⁺和K+离子的选择性系数极高，分别为167.6、122.7和81.5。

本文研究提出了一种新的质子传输机制，其中一个质子可以从两个或多个短水链创建跨越水链的通道，以促进其自身的跨膜通量。

Jie Shen, et al. Hybrid Pyridine-Pyridone Foldamer Channels as M2-Like Artificial Proton Channels. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/anie.202200259

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202200259

11. AM: 耦合钙钛矿晶体中的局部激光写入和非局部再结晶用于可逆多维光学加密

产生和操纵具有高空间分辨率的光致发光 (PL) 的能力对于微光电子学中的应用至关重要，而新兴的金属卤化物钙钛矿提供了新的材料平台，不断探索各种光子功能和精细结构。华南理工大学董国平等人通过聚焦飞秒激光照射直接制造了由非发光钙钛矿晶体中的高发光 CsPbBr3 纳米晶体 (NCs) 组成的微 PL 图案。

本文要点：

1）正如密度泛函理论模拟所揭示的那样，对水分场的进一步调制导致激光不稳定钙钛矿结构的选择性溶解，从而可以轻松控制来自 CsPbBr3 NCs 重结晶的可逆 PL。

2）通过耦合激光写入和水分调制，通过可逆加密读取和可重复擦除刷新实现多模态信息加密。这种光学存储机制还通过实现空间和时间分辨的光学加密扩展到三维和四维。

3）钙钛矿晶体上的耦合多场调制可以在光学存储和加密中实现潜在应用，并为创建和操作具有高时间和空间分辨率的局部 PL 结构提供新的解决方案。

Li, M., et al, Coupling localized laser writing and nonlocal recrystallization in perovskite crystals for reversible multi-dimensional optical encryption. Adv. Mater.. 

DOI：10.1002/adma.202201413

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202201413

12. Nano Lett.：Gd掺杂TiO₂纳米粒子的光诱导超亲水性可增强T1对比度以用于磁共振成像

目前，基于钆螯合剂的磁共振成像(MRI)T1造影剂(CAs)的性能还不够理想，这也激发起研究者对于开发更好的CAs替代品的研究兴趣。有鉴于此，厦门大学林泓域副教授、高锦豪教授和四川大学艾华教授通过利用光诱导的超亲水辅助(PISA)效应，实现了纳米颗粒基T1 CAs性能的大幅提高。

本文要点：

1）为了证明这一概念，实验合成了柠檬酸盐包覆、Gd掺杂的TiO₂椭球纳米粒子(GdTi-SC NPs)，其r1会在紫外线照射下显著增加。水接触角的降低和表面羟基数量的增加证实了PISA效应的存在，其能够大大提高GdTi-SC NPs的顺磁弛豫增强(PRE)效率，从而进一步增强其成像性能。

2）在SD大鼠体内的MRI结果进一步表明，GdTi-SC NPs可作为一种高效的CAs，以实现敏感的血管成像和对血管病变的准确诊断。

Kun Liu. et al. Photoinduced Superhydrophilicity of Gd-Doped TiO₂ Ellipsoidal Nanoparticles Boosts T1 Contrast Enhancement for Magnetic Resonance Imaging. Nano Letters. 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04676

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c04676