1. Nature Catalysis：完全暴露的钯团簇催化剂高效催化氮杂环产氢

负载的金属物种的大小对其催化活性有深远的影响。然而，由于缺乏单原子敏感且具有统计学意义的量化方法，这种结构敏感性对于原子尺度上的金属仍然不明确。近日，北京大学Ding Ma，中国科学院大学Wu Zhou，中科大Hongyang Liu，南方科技大学Yang-Gang Wang等克服了这一困难，量化了从单原子到亚纳米团簇和纳米粒子的各种表面钯物种在十二氢-N-乙基咔唑脱氢（该反应对 H₂ 运输和利用很重要）中的催化作用。

本文要点：

1）通过单原子敏感电子显微镜、单点敏感光学光谱和体敏感 X 射线吸收光谱的结合研究，作者定量确定一系列钯催化剂中不同钯物种的统计位点分布。并进一步建立了钯物种的平均 Pd-Pd 配位数与特定位点 TOFs 之间的相关性。

2）研究表明，最佳位点是完全暴露的钯团簇，平均 Pd-Pd 配位数约为 4.4，有利于反应物的活化和产物的解吸，而钯单原子几乎没有活性。

该工作表明，对于某些催化反应，在没有其它无效物种（即本工作中的钯单原子）存在的情况下构建完全暴露的金属团簇有助于最大限度地提高贵金属的反应性和原子效率。

Chunyang Dong, et al. Fully exposed palladium cluster catalysts enable hydrogen production from nitrogen heterocycles. Nat. Catal., 2022

DOI: 10.1038/s41929-022-00769-4

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00769-4

2. Nature Catalysis：通过电位脉冲控制 CO₂ 电还原催化剂的结构和选择性

复杂的选择性趋势以及反应产物分布和催化剂性能之间联系的缺失阻碍了电化学 CO₂ 还原反应 (CO₂RR) 生成多碳产物的实际应用。近日，德国马普学会弗里茨-哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya，Janis Timoshenko等采用亚秒级时间分辨率原位操作 X 射线吸收和 X 射线衍射方法来揭示暴露于动态反应条件下的催化剂的惊人复杂性。

本文要点：

1）作者表明，使用由交替工作和氧化电位周期组成的脉冲反应方案，动态地扰乱源自 Cu₂O 纳米立方体的催化剂，可以将共存铜物种的集合对产物分布的影响解耦。

2）特别是，与静态 CO₂RR 条件相比，在狭窄的阴极和阳极脉冲持续时间范围内实现了氧化和还原铜表面物种之间的优化动态平衡，从而使乙醇产量增加了两倍。

该工作的报道为通过动态控制的结构和化学转变来控制催化剂的选择性奠定了基础。

Janis Timoshenko, et al. Steering the structure and selectivity of CO₂ electroreduction catalysts by potential pulses. Nat. Catal., 2022

DOI: 10.1038/s41929-022-00760-z

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00760-z

3. Nature Commun.：氟掺杂SnO₂电催化CO₂制备甲酸

通过电催化CO₂转化合成甲酸，能够缓解目前的环境问题，同时提供一种经济上具有竞争价值的产品。目前人们发现SnO₂是一种比较好的制备甲酸催化剂，但是在还原性过电势条件中容易导致SnO₂还原为金属态，降低催化反应性能。

有鉴于此，韩国科学技术研究院(KIST) Young-Jin Ko、Dong Ki Lee、Hyung-Suk Oh等报道F掺杂SnO₂电催化剂，在电催化CO₂还原反应中，展示了非常高的法拉第效率（100 mA cm^-2电流密度的甲酸法拉第效率达到95 %），在400 mA cm^-2的电流密度，最高的甲酸部分电流密度达到330 mA cm^-2。此外，在100 mA cm^-2电流密度连续工作7天后，甲酸的选择性仍保持90 %。

本文要点：

1)通过原位/现场光谱表征，发现掺杂的F在维持Sn的高氧化态中起到关键作用，能够在高电流密度中保证更强的持久性。

2)第一性原理计算，说明F-SnO₂表面提供了热力学稳定的催化剂表面，因此F-SnO₂比SnO₂更容易生成HCOO*中间体。本文研究展示了一种简单有效的方法设计具有催化活性和催化耐久性的甲酸电催化剂。

Ko, YJ., Kim, JY., Lee, W.H. et al. Exploring dopant effects in stannic oxide nanoparticles for CO₂ electro-reduction to formate. Nat Commun 13, 2205 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29783-7

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29783-7

4. Nature Commun.：分子筛担载Ag双功能高效甲醛氧化催化

能够驱动级联催化反应（tandem processes）的多功能催化剂在一些重要催化反应得到非常大的成功，但是这个概念目前仍没有在消除挥发性有机污染物领域得到应用。

有鉴于此，大连化学物理研究所焦峰、肖建平、大连理工大学曲振平等报道设计了一种能够级联催化的多功能催化剂，分子筛-Ag催化剂，实现了显著改善低温甲醛氧化的性能。与单功能基底修饰的Ag催化剂相比，这种多功能分子筛担载Ag构建的催化剂在70 ℃的甲醛氧化反应性能比提高了50倍，由2 %提高至100 %。

本文要点：

1)这种催化剂由酸性ZSM-5分子筛和Ag组成，提供了两种催化活性位点，具有互补性的催化功能。其中酸性ZSM-5实现活化甲醛，生成甲酸甲酯气相中间体，这种中间体比甲醛更容易被Ag催化氧化。

2)这项工作为发展新型甲醛氧化方法、设计发展高活性催化剂提供机会。

Li, N., Huang, B., Dong, X. et al. Bifunctional zeolites-silver catalyst enabled tandem oxidation of formaldehyde at low temperatures. Nat Commun 13, 2209 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29936-8

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29936-8

5. Nature Commun：Frenkel缺陷单层MoS₂电催化HER

缺陷工程是改善二维MoS₂材料电催化HER的催化活性的一种有效策略。有鉴于此，湖南大学刘松、华东理工大学戴升、苏州大学李彦光、天津理工大学罗俊等报道一种Frenkel缺陷MoS₂，其中Mo原子脱离晶面中的本来位置，构建缺陷位点，同时Mo以间隙缺陷形式修饰在相邻的位置。

本文要点：

1)通过这种Mo位点修饰，形成非常独特的电荷分布，这种间隙Mo原子具有更高的吸附H能力，因此显著提高单层MoS­₂基面的HER性能。

在电流密度为10 mA cm^-2时，性能最好的Frenkel缺陷MoS₂的过电势仅仅164 mV，这个结果比本征单层MoS₂的过电势（358 mV）和Pt单原子修饰MoS₂的过电势（211 mV）都更低。

2)本文提供了研究点缺陷MoS₂催化剂材料的结构-性质关系机会，展示了Frenkel缺陷修饰结构是在调节MoS₂催化性能中的优势。

Xu, J., Shao, G., Tang, X. et al. Frenkel-defected monolayer MoS₂ catalysts for efficient hydrogen evolution. Nat Commun 13, 2193 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29929-7

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29929-7

6. Nature Commun.：超薄 Pb_0.6Bi_1.4O₂Cl_1.4纳米片光催化还原大气气氛CO2

超薄二维金属氧卤化物由于具有非常独特的电子结构和界面结构，因此具有优异的光催化性能。与单金属氧卤化物相比，双金属氧卤化物材料的相关研究还比较少。有鉴于此，南方科技大学陈洪、武汉理工大学吴晓勇等报道发展了一种独特的从上至下湿化学脱盐方法，将块体Pb_0.6Bi_1.4Cs_0.6O₂Cl₂通过消除层间碱金属卤盐的方式，合成2D超薄双金属氧卤化物 Pb_0.6Bi_1.4O₂Cl_1.4。

本文要点：

1)这种超薄 Pb_0.6Bi_1.4O₂Cl_1.4具有更大的表面积、丰富的双金属催化活性位点、更加快速的载流子传输能力，因此实现了优异的光催化还原大气气氛CO₂性能，光催化活性比块体材料或者其他Bi基金属卤氧化物材料的光催化活性更好。

2)本文发展了一种自上而下的脱盐方式构建超薄2D光催化CO₂还原材料，为发展其他超薄2D材料提供机会。

Feng, X., Zheng, R., Gao, C. et al. Unlocking bimetallic active sites via a desalination strategy for photocatalytic reduction of atmospheric carbon dioxide. Nat Commun 13, 2146 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29671-0

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29671-0

7. Nature Commun.：质子硅酸盐电极自发重构

可逆的质子硅酸盐电解池R-PCECs（Reversible protonic ceramic electrochemical cells）是解决高效率能量存储和转化的理想方法，但是其一个严重问题是空气电极的稳定性较差、难以在暴露于高浓度蒸汽条件得到较好的ORR/OER性能。

有鉴于此，佐治亚理工学院刘美林(Meilin Liu)、华南理工大学Yu Chen、台湾阳明交通大学YongMan Choi等报道发现钙钛矿空气电极Ba_0.9Co_0.7Fe_0.2Nb_0.1O_3-δ (BCFN)能够通过水处理实现表面结构重构，能够得到更高的电催化活性和更好的电催化耐久性。

本文要点：

1)在合适的工作条件，BCFN电极能够自发结构重组，形成表面覆盖缺Nb元素的BCFN纳米粒子，电极中纳米粒子底部形成Nb富集BCFN。

2)作为空气电极，进行加载燃料工作，在650 ℃实现了优异的性能，峰值功率密度达到1.70 W cm^-2，在1.3 V实现了2.8 A cm^-2电流密度，同时具有非常好的法拉第效率和耐久性。

Pei, K., Zhou, Y., Xu, K. et al. Surface restructuring of a perovskite-type air electrode for reversible protonic ceramic electrochemical cells. Nat Commun 13, 2207 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-29866-5

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29866-5

8. Angew：砜基聚合物光催化甲烷氧化

在温和反应条件将CH₄通过O₂氧化的方式制备液相产物目前通常需要使用金属催化剂。有鉴于此，中国石油大学吴文婷、吴明铂等报道使用一系列砜修饰的共轭有机聚合物作为催化剂，发现当S(IV)的含量为0.10能够通过O₂→H₂O₂→·OH过程通过室温光催化反应，将CH₄直接氧化生成CH₃OH和HCOOH。

本文要点：

1)实验结果显示在4 h光照条件，H₂O₂的分解和残留量4.83 mmol g_cat^-1和81.21 %，同时CH₄的转化率为22.81 %。

2)反应机理。反应机理结果显示，光照导致催化剂中的S=O化学键均裂，生成O和S自由基，其中O·吸附和活化CH₄，S·提供电子活化¹O₂生成H₂O₂，随后及时的分解H₂O₂生成OH·活化CH₄。本文研究提供了一种新型有机催化剂能够活化和利用O₂。

Bo An, et al, Sulfone-Decorated Conjugated Organic Polymers Activate Oxygen for Photocatalytic Methane Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202204661

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202204661

9. AM综述：智能微/纳米机器人用于癌症诊疗

华中科技大学刘笔锋教授对用于癌症诊疗的智能微/纳米机器人相关研究进行了综述。

本文要点：

1）癌症因其高死亡率和缺乏有效的诊断和治疗工具而成为最棘手的疾病之一。微/纳米机器人(MNR)辅助的传感、成像和治疗等研究领域的进展为开发基于MNR的癌症诊疗平台提供了新的机会。与普通纳米颗粒在生物液体中表现布朗运动不同，MNR在超低雷诺数(Re<<1)环境中能够通过有效的自我推进以克服粘性阻力。这种独特的运动特性也激发了研究者设计和功能化先进MNR的兴趣，并将其作为下一代癌症诊疗平台的基础，以实现治疗药物精确分布和提高渗透性。此外，MNR在增强的屏障穿透、影像指导的操作和生物传感等方面也被研究，使其在癌症相关的领域中特具有良好的应用前景。

2）作者在文中全面地阐述了基于MNR的癌症诊疗的最新研究进展，包括驱动引擎、诊断、医学成像和靶向药物递送等；此外，作者也对于MNR在未来十年对癌症诊疗所产生的影响进行了展望。

Jie Wang. et al. Intelligent Micro/nanorobot for Cancer Theragnostic. Advanced Materials. 2022

DOI: 10.1002/adma.202201051

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202201051

10. AEM: 三硫代碳酸锂用作高性能锂硫电池双功能电极材料

高比能锂硫电池要想得到广泛应用必须解决由多硫化物溶解穿梭和金属锂不均匀沉积带来的循环寿命短、库伦效率低等问题。近日，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram将三硫代碳酸锂（Li₂CS₃）包覆的Li2S复合材料用作Li-S电池双功能正极材料有效解决了上述问题。

本文要点：

1）研究人员通过简单的湿法球磨过程制备了Li₂CS₃@Li₂S复合正极材料，得益于其独特的电化学反应机制，Li₂CS₃@Li₂S正极的平均放电电压由Li₂S正极的2.11V提高到2.23V。此外，研究人员还发现Li₂CS₃可以作为双功能材料来改善正极的电化学性能，这归功于其能够在正极表面形成低聚物结构层来抑制多硫化物的溶解穿梭并为活性物质提供电子/离子传输通路。

2）对负极一侧来说，Li₂CS₃有助于在负极表面形成坚固的保护层来实现金属锂的均匀沉积与剥离。得益于上述因素，Li₂CS₃@Li₂S复合正极在半电池和全电池中均表现出优于传统Li₂S正极的性能。在高比能的无负极锂金属电池中，Li₂CS₃@Li₂S在循环125周后的容量保持率能够高达51%。

Hyunki Sul et al, Lithium Trithiocarbonate as a Dual-Function Electrode Material for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials, 2022

DOI: 10.1002/aenm.202200680

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202200680

11. ACS Nano: 胺基浸润的无枝晶金属钾负极

钾金属电池被认为是商用磷酸铁锂电池的重要替代品，由于其低成本、低标准氧化还原电位和高钾丰度而在电网规模的储能系统中具有巨大潜力。然而，钾金属负极上的钾枝晶生长、大体积变化和不稳定的固体电解质界面（SEI）阻碍了其应用。尽管与钾金属偶联的导电支架已被广泛提出以解决上述问题，但制备具有不折衷容量的均匀复合材料仍然具有挑战性。最近，武汉理工大学麦立强、北京大学庞全全以及郑州大学牛朝江等提出了一种简便有效的策略来对碳支架进行胺功能化从而构建无枝晶碳基钾复合负极。

本文要点：

1）在实验和理论计算的基础上，研究人员发现高度亲钾的胺基会立即将碳支架从非浸润性转变为浸润性。这有助于使得熔融态的金属钾能够沿着碳骨架进行快速扩散渗透。本工作中选择的碳基底可以是活性炭布也可以是碳纸，这说明该策略具有较强的普适性。这些三维碳骨架具有较高的比表面积、丰富的孔道和坚固的内部联通结构，因而能够降低局部电流密度、均化K⁺离子流分布并适应体积变化。

2）在对称电池中，基于碳布的复合钾负极（K@CC）相比纯金属钾负极表现出更低的过电位、更高的倍率性能以及更长的循环寿命。这些电化学性能的改善主要归功于无枝晶的沉积形貌以及稳定的富含KF的SEI膜。K_0.7Mn_0.7Ni_0.3O₂// K@CC全电池在1A/g的大电流下循环8000周后的容量保持率高达68.5%。

Jiashen Meng et al, Amine-Wetting-Enabled Dendrite-Free Potassium Metal Anode, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c01432

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c01432

12. ACS Nano：形状可控的光驱动微型机器人自组装成有序微链用于细胞传输和废水修复

自然界中的生物体为了完成复杂任务能够相互协作，受到自然界的启发，捷克布尔诺理工大学Martin Pumera等人开发了协作的微型纳米机器人。本文介绍了不同形状的基于赤铁矿的微型机器人的自发组装。

本文要点：

1）采用水热合成法制备了立方形和胡桃状的赤铁矿/铂微型机器人，然后在表面沉积一层铂形成Janus结构，其具有自主运动光驱动的特性。在光照条件下，这两种微型机器人都能在无燃料的情况下进行运动。由于晶体中磁偶极矩的不对称取向，立方赤铁矿/铂微型机器人可以自组装成有序的微链，这与胡桃状微型机器人的随机聚集相反。

2）根据单个微型机器人在组装过程中的相互取向，微链在光照下表现出不同的同步运动，这使得它们能够完成多项任务，包括捕获、拾取和运输微米级别的物体，如酵母细胞、从个人护理产品中提取的水中悬浮物，以及降解的聚合物材料。这种光驱动的自组装微链展示出小规模多任务人工机器人系统的创新合作行为，在货物捕获、运输和递送以及废水修复方面具有巨大潜力。

Xia Peng. et al. Shape-Controlled Self-Assembly of Light-Powered Microrobots into Ordered Microchains for Cells Transport and Water Remediation. ACS Nano. 2022

DOI：10.1021/acsnano.1c11136

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11136