1. Sci. Adv.：有机无机杂化钙钛矿原子分辨成像

由于二维Ruddlesden-Popper结构杂化钙钛矿材料材料的有机层具有绝缘性和柔性，因此对二维Ruddlesden-Popper结构杂化钙钛矿进行非侵入式原子级精度成像具有非常高的挑战与难度。有鉴于此，新加坡国立大学吕炯、罗健平(LOH Kian Ping)、捷克科学院物理研究所Pavel Jelínek等报道通过针尖扫描隧道显微镜和非接触式原子力显微镜两种方法，对二维Ruddlesden-Popper结构杂化钙钛矿RPP（Ruddlesden-Popper hybrid perovskites）的柔性有机层、无机层进行亚Å分辨率成像。

本文要点：

1)通过STM表征无机铅卤化物晶格的原子结构重构、RPP晶体的整体性孪生域；通过针尖修饰CO的ncAFM表征，发现表面有机阳离子与无机晶格之间通过氢键相互作用发生整体性的结构重构。

2)通过这种结合表征方法，对穿越孪生畴壁的原子尺度静电势变化表征，展示说明孪生畴的边界交替排列的准1D电子、空穴路径，这种作用能够影响面内激子的传输和解离。

Mykola Telychko, et al, Sub-angstrom noninvasive imaging of atomic arrangement in 2D hybrid perovskites, Sci. Adv. 2022, 8(17), eabj0395

DOI: 10.1126/sciadv.abj0395

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abj0395

2. Nature Nanotechnol.：Ru分散的Cu纳米线电催化剂高效将低浓度硝酸盐催化转化为氨

将硝酸根离子（工业废水和被污染的地下水中广泛分布的氮源）电化学转化为氨是废水处理和氨生成的可持续途径。然而，目前它受到低催化活性的阻碍，特别是在低硝酸盐浓度下。近日，莱斯大学汪淏田，亚利桑那州立大学Christopher L. Muhich，太平洋西北国家实验室Daniel E. Perea等报道了一种高性能的钌分散铜纳米线催化剂，该催化剂可高效将低浓度硝酸盐催化转化为氨。

本文要点：

1）该催化剂可实现1 A cm^-2的硝酸盐还原电流，同时保持 93% 的高 NH₃ 法拉第效率。更重要的是，从硝酸盐浓度为 2000 ppm 的工业废水至<50 ppm 的饮用水，该催化剂均能将超过 99% 的硝酸盐转化为氨，并保持超过 90% 的法拉第效率。

2）将硝酸盐还原流出物流与空气汽提工艺相结合，作者成功地获得了高纯度固体 NH₄Cl 和液体 NH₃ 溶液产品，这为将废水硝酸盐转化为有价值的氨产品提供了一种实用的方法。

3）密度泛函理论计算表明，高度分散的Ru原子提供了活性硝酸盐还原位点，而周围的Cu位点可以抑制主要副反应，即析氢反应。

Feng-Yang Chen, et al. Efficient conversion of low-concentration nitrate sources into ammonia on a Ru-dispersed Cu nanowire electrocatalyst. Nat. Nanotechnol., 2022

DOI: 10.1038/s41565-022-01121-4

https://www.nature.com/articles/s41565-022-01121-4

3. Sci. Adv.：颗粒尺寸多孔结构双重梯度石墨电极实现高速锂电池

实现超快速Li离子电池对于降低电动汽车的充放电时间非常重要。但是由于石墨电极的倍率性能非常差，因此难以实现超快速Li离子传输。有鉴于此，中国科学技术大学俞书宏、倪勇、姚宏斌等报道发展了一种新型石墨电极的设计方法，构建了颗粒尺寸、多孔结构双重梯度变化的石墨电极，这种石墨电极在严格的电极测试条件中实现了超高的Li离子电池快速充放电性能。

本文要点：

1)发展了从不含聚合物粘结剂的浆料构建颗粒尺寸-多孔结构双重梯度变化的石墨电极，在10 min内进行超快速充电实现了达到60 %的容量。基于双重梯度石墨电极，能够进行超快速的充电，在6 min内的充电量达到容量的60 %，同时在6C高倍率条件具有非常高的体积能量密度（701 Wh L^-1）。

Lei-Lei Lu, et al, Extremely fast-charging lithium ion battery enabled by dual-gradient structure design, Sci. Adv. 2022, 8(17), eabm6624

DOI: 10.1126/sciadv.abm6624

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abm6624

4. Joule：微生物电催化CO₂还原体系

为了发展和实现循环经济，必须将CO₂从废气转变为化学品，虽然目前人们都一致性的认为化学品和燃料中的碳基于CO₂是最好的结果，但是仍没有具有影响力的技术平台能够进行工业量级转化和利用。而且，非常确信的一点是，石油工业是无法简单的通过另外一种技术进行替换。相比而言，一种包括物理、化学、生物多个领域的技术可能实现CO₂催化转化的真正物理化学合成过程，比如将微生物和电化学合成结合的平台。有鉴于此，德国亥姆霍兹环境研究中心（UFZ）Falk Harnisch等报道微生物CO₂转化与电化学CO₂还原反应结合。

本文要点：

1)当CO₂作为气体原料进行发酵反应时，一个较大的缺点是CO₂的液相溶解性非常差，导致CO₂转化效率受到限制；电化学催化反应技术能够使用电能量而不是化学能量进行CO₂转化合成，但是电催化反应得到的产物通常局限在C1和C2产物，同时电催化反应的速率相对于CO₂生物还原反应的速度更快。

2)因此，将微生物转化与电化学CO₂还原反应结合/集成具有较大的发展前景，通过集成有望增强体系的电能使用和CO₂利用，构建更加广阔的产物种类。介绍微生物电化学体系的基本概念，介绍微生物催化体系与电催化CO₂还原体系结合的多种方式。进一步的，作者认为这种微生物电化学体系具有价格竞争性，因为CO₂电化学还原反应的动力学非常快速，因此仅仅需要非常小的催化剂表面积就能够产生足够量的产物就能够实现微生物催化合成转化。

Paniz Izadi, Falk Harnisch, Microbial | electrochemical CO₂ reduction: To integrate or not to integrate? Joule, 2022, 6, 1-6

DOI: 10.1016/j.joule.2022.04.005

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(22)00143-X

5. Angew：利用核-壳-壳纳米结构中的能量迁移实现NIR-I响应式单波段上转换发射

南京林业大学杨小飞教授报道了一种新的策略，其能够将上转换纳米粒子(UCNPs)的激发和发射峰调节到近红外一区 (NIR-I, 650-900 nm)，使其具有较高的NIR-I到NIR-I上转换效率。

本文要点：

1）实验通过将敏化剂Nd³⁺、激活剂Er³⁺、能量迁移剂Yb³⁺和能量操纵器Mn²⁺引入特定区域，进而在设计的核-壳-壳纳米结构中实现了能量迁移，其能够阻断活化剂向敏化剂或迁移剂的反向能量转移(BET)，进而有效地促进NIR-to-red上转换发射。

2）因此，BET诱导的光子猝灭和不需要的绿色发射辐射跃迁会被完全消除，从而在808 nm NIR激光激发下产生高效率的单波段红色上转换发射。综上所述，该工作能够为研究基本的镧系元素相互作用提供新的见解，并通过颠覆传统技术的限制而进一步推进用于生物应用的UCNPs的发展。

Mingye Ding. et al. NIR-I-Responsive Single-Band Upconversion Emission through Energy Migration in Core-Shell-Shell Nanostructures. Angewandte Chemie International Edition. 2022

DOI: 10.1002/anie.202203631

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203631

6. Angew：氧还原催化中主族Sb原子位的活化策略

主族金属的催化活性很难激发，因为其固有的缺乏可结合的主轨道。有鉴于此，山东大学的熊胜林等研究人员，开发了氧还原催化中主族Sb原子位的活化策略。

本文要点：

1）研究人员在理论预测的指导下，发现原子分散的锑位（Sb-N4部分）可以通过官能团调节策略被激活，以实现高氧还原反应（ORR）活性。

2）研究人员成功地合成了主族Sb单原子催化剂（SAC），其由在第二个微环境中由环氧基团官能化的，并并入N掺杂石墨烯中Sb-N4活性部分组成。

3）富含电子的环氧基团可以调整Sb-N4活性部分的电子结构，从而将中间体的吸附优化到合理的强度。在碱性条件下，Sb-SACs与工业Pt/C相当。

本文研究发现为操纵和提高主族电催化剂的催化活性提供了新的机会。

Yu Gu, et al. Activation of Main-Group Sb Atomic Sites for Oxygen Reduction Catalysis. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/anie.202202200

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202202200

7. Angew：C₂碳氢化合物在氟化金属-有机超微孔框架上的反序吸附

金属-有机骨架在C₂烃的分离中得到了广泛的研究，它通常优先结合不饱和烃，顺序为乙炔（C₂H₂）>乙烯（C₂H₄）>乙烷（C₂H₆）。有鉴于此，齐鲁工业大学的赵学波、闫理停和香港中文大学(深圳)的郑庆彬等研究人员，报道了C₂碳氢化合物在氟化金属-有机超微孔框架上的反序吸附。

本文要点：

1）研究人员报道了一种超微孔含氟金属有机框架Zn-FBA（H₂FBA=4,4′-（六氟异丙基）双（苯甲酸）），对C₂碳氢化合物表现出相反的吸附顺序特征，框架对C₂碳氢化合物的吸收以及客体分子与框架之间的结合亲和力遵循C₂H₆>C₂H ₄>C₂H₂的顺序。

2）密度泛函理论计算证实，完全相反的吸附顺序行为归因于框架和C₂H₆之间紧密的范德华相互作用和多个合作的C–H··F氢键。

3）此外，在298 K和1bar下，Zn-FBA对C₂H₆的选择性比C₂H₄高约2.9。实验突破性研究表明，从C₂H₆和C₂H₄混合物中一步可获得高纯度C₂H₄。

Lingzhi Yang, et al. Adsorption in Reversed Order of C₂ Hydrocarbons on an Ultramicroporous Fluorinated Metal-Organic Framework. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/anie.202204046

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202204046

8. AM：锂插层WTe₂半金属产生间隙态

WTe₂型Weyl半金属具有多种相干电子学性质，量子自旋霍尔效应、铁电性质、可能的激子绝缘体，这些相干电子性质能够通过物理以及化学方法调控。有鉴于此，耶鲁大学Judy J. Cha等报道Li插层的WTe₂材料实现一种新型电子结构相，这种新型电子结构相表现了随着温度降低的电阻增加现象，作者通过原位霍尔效应测试发现，载流子密度比T_d晶相的载流子密度降低两个数量级。

本文要点：

1)通过理论计算发现Li插层晶相具有能带为~0.14 eV的电荷密度波，理论计算结果与实验测试结果一致。通过角度分辨Raman测试发现，这种新型晶相的结构与原始T_d晶相不同，发现新晶相的晶格畸变效应非常高（达到6 %）。

2)这项研究在新型二维半金属材料中发现了一种能带相，说明电化学插层方法能够作为一种非常好的调节方法对二维材料的电子浓度、晶相稳定性进行调节。

Mengjing Wang, et al, A Gapped Phase in Semimetallic T_d-WTe₂ Induced by Lithium Intercalation, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202200861

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202200861

9. AM：应力过渡金属硫化物的光学激子

二维过渡金属硫化物半导体材料的应力调控受到人们的广泛关注，人们发现应力调控策略能够调节过渡金属硫化物的电子能带，但是这种方法对于激子动力学的影响还没有得到广泛研究。有鉴于此，德克萨斯大学达拉斯分校Anton V. Malko等报道通过近期发展的激光辅助蒸发方法合成W-和Mo-金属的单层单晶TMD，并且深入研究此类材料的瞬态光学吸收。

本文要点：

1)生长在熔融石英衬底表面的单层硫化物光谱都由于生长条件过程引入的应力导致光谱红移。进一步发现，当载流子密度增加时，激子动力学时间显著降低（从100 ps降低至数个ns）。这与无应力的自由状态单晶TMD材料或者通过传统方法生长合成的TMD材料之间产生明显区别。

2)这种现象能够归结于应力调控电子能带，以及能够与谷间激子发生相互作用的谷间暗激子的布局情况。Mo-、W-基TMD材料普遍存在这种现象，说明生长条件对光学激子产生的影响，为发展单层TMD材料的新型光电性质提供机会。

Navendu Mondal, et al, Photoexcitation Dynamics and Long-Lived Excitons in Strain-Engineered Transition Metal Dichalcogenides, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202110568

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202110568

10. Nano Lett.：激光诱导石墨烯和金纳米颗粒复合材料实现的瞬态、可植入的超薄生物燃料电池

瞬态电源具有良好的生物相容性和生物可吸收性，已引起研究者的广泛关注。香港城市大学Xinge Yu、Ruquan Ye和复旦大学Enming Song报道了一种基于激光诱导石墨烯(LIG)/金纳米粒子(Au NPs)复合电极的高性能瞬时葡萄糖酶生物燃料电池(TEBFCs)。

本文要点：

1）这种LIG电极由聚酰亚胺(PI)与红外CO₂激光器所组成，具有低阻抗(16 Ω)。研究表明，TEBFC具有0.77 V的高开路电位(OCP)，最大功率密度为483.1 μW/cm²。此外，TEBFC不仅响应时间快（可在1 min内达到最大OCP），而且体外的寿命长（超过28天）。

2）在体内外实验中，TEBFCs表现出良好的生物相容性和瞬时性能，可长期植入大鼠体内以获取能量。综上所述，该研究开发的TEBFCs能够为瞬态电子学提供一个新型高效的电源解决方案。

Xingcan Huang. et al. Transient, Implantable, Ultrathin Biofuel Cells Enabled by LaserInduced Graphene and Gold Nanoparticles Composite. Nano Letters. 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00864

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00864

11. AEM：电化学CO₂还原获得多碳产物的碳催化剂

电化学CO₂还原提供了一条有前景的途径，可以降低大气中的 CO₂ 浓度，并将间歇性可再生能源储存在化学键中。除了C₁，C₂₊原料更受欢迎，因为它们具有更高的能量密度和更大的市场需求。然而，CO₂到 C₂₊的还原存在C-C耦合和复杂的反应途径的阻碍。碳材料形态/孔结构的可调性，以及修饰电子和几何结构的功能化的可行性，其作为活性成分、载体和促进剂，为调节中间体的吸附特性和CO₂还原的局部反应环境提供了机会，为实现 C-C 耦合和引导C₂₊演化提供了有效的解决方案。然而，总体的设计原则仍然模棱两可，阻碍了催化剂的合理改进和应用。有鉴于此，布法罗大学Gang Wu，西北工业大学Kai-Jie Chen，Fuping Pan等对碳材料的设计原则进行了总结。

本文要点：

1）首先，作者讨论了当前的性能状况和挑战，并概述了促进C₂₊生成的有效策略。

2）此外，作者阐明了碳催化剂的组成、结构和形态与其催化行为之间的相关性，以建立催化机制和决定C₂₊性能的关键因素。

3）最后，作者展望了未来的研究方向和策略，以激发革命性的进步。

Fuping Pan, et al. Carbon Catalysts for Electrochemical CO₂ Reduction toward Multicarbon Products. Adv. Energy Mater., 2022

DOI: 10.1002/aenm.202200586

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200586

12. AFM: 以天然丝纺为灵感的介观组装加工工程策略用于制造软组织模拟生物材料

天然丝纺纱是蜘蛛和蚕用来制造超强韧丝的策略。它可以被认为是一种优化的介观组装加工工程（MAPE）策略，可以有效地协调分子和超分子组装以及自然纺丝。受这一过程的启发，上海科技大学凌盛杰和浙江大学姚远等人开发了一种仿生MAPE策略，以制造模拟生物组织结构和机械特性的生物材料。

本文要点：

1）通过将相变诱导的介观组装和机械训练诱导的结构重塑协同集成，实现了结构和力学模拟。通过这种方法，生产了高水合丝素蛋白材料具有优异的可调机械性能，例如柔软性、高拉伸性（断裂应变大于 1200%），以及高强度和韧性（强度为5±1 MPa，刚度为18±2 MPa，韧性为6±1 MJ m⁻³）。

2）由于其结构和机械组织匹配特性，这些仿生介观组装材料在调节不同细胞形态方面具有先进性。梯度结构变形（纵横比、扩散面积和周长）得到证实，细胞骨架（肌动蛋白和微管蛋白）和基质适应方向之间的相互作用同样也得到了证实。这些发现促进了丝素蛋白生物材料在适应性细胞重建调控中的应用，因为细胞形态是其生理功能的基础。

Zhang, Y., et al., Natural Silk Spinning-Inspired Meso-Assembly-Processing Engineering Strategy for Fabricating Soft Tissue-Mimicking Biomaterials. Adv. Funct. Mater. 2022, 2200267.

https://doi.org/10.1002/adfm.202200267