1. Chem. Soc. Rev.：通过吸附直接捕获空气的最新进展

近年来，直接空气捕获（DAC）取得了重大进展。有证据表明，大规模部署通过吸附的DAC在技术上对于每年捕获数十亿吨的CO₂是可行的。然而，仍然需要在基于吸附的DAC技术方面做出巨大努力。近日，上海交通大学Ruzhu Wang，Tianshu Ge等总结了通过吸附直接捕获空气的最新进展

本文要点：

1）作者对过去五年中基于吸附的DAC的材料开发、吸附剂成型、原位表征、吸附机理模拟、工艺设计、系统集成和技术经济分析进行了详尽的总结；在吸附剂开发方面，对经济实惠的DAC吸附剂，如含胺多孔材料，具有CO₂吸附容量大、动力学快、选择性高、在超低CO₂浓度和潮湿条件下长期稳定性等优点，进行了讨论。

2）开发高效的DAC吸附工艺也至关重要。需要研究和开发在低温下运行且具有出色CO₂吸附能力和动力学的结构化吸附剂、具有低传热和传质阻力的新型气固接触器，以及使用热、真空和蒸汽吹扫的节能再生方法来将基于吸附的DAC商业化。

3）DAC与点源碳捕获技术之间的协同作用有助于长期缓解气候变化影响。还需要对航空、农业、能源和化学工业中的DAC应用进行进一步调查。

该工作可为关注全球能源和环境问题的研究人员提供帮助，并为进一步部署负排放技术提供新的视野。

Xuancan Zhu, et al. Recent advances in direct air capture by adsorption. Chem. Soc. Rev., 2022

DOI: 10.1039/D1CS00970B     

https://doi.org/10.1039/D1CS00970B

2. Chem. Soc. Rev.：人工光合作用系统用于太阳能转换和储存

在自然光合作用中，绿色植物等光合生物通过在叶绿体的类囊体膜上整合光合成分，实现高效的太阳能转换和储存。受自然光合作用的启发，研究人员开发了许多人工光合作用系统（APS's），整合各种光催化剂和生物催化剂相，在资源、环境、食品、能源等领域转化和储存太阳能。为了提高系统效率和降低运营成本，APS's中引入了反应平台，使得它们具有很高的稳定性和连续加工能力。系统地了解反应平台如何影响人工光合作用的性能有助于设计具有出色太阳能利用率的APS。近日，天津大学Yan Sun等总结了APS's的最新研究，尤其是那些限域在平台上/平台内的研究。

本文要点：

1）作者重点讨论了不同平台的重要性及其对APS's性能的影响。通常，限域平台可以提高APS's中光催化剂和生物催化剂的稳定性和可重复性，并由于邻近效应而提高光合性能。

2）对于可以作为活性部分参与人工光合作用反应的功能平台，在这些平台上/内高度集成APS's组件可以导致高效的电子转移、增强的光捕获或协同催化，从而产生优异的光合作用性能。因此，APS's各组分的集成有利于人工光合作用中底物和光激发电子的转移。

3）最后作者总结了当前APS's发展面临的挑战以及APS's改进的进一步努力方向。

Zhenfu Wang, et al. Artificial photosynthesis systems for solar energy conversion and storage: platforms and their realities. Chem. Soc. Rev., 2022

DOI: 10.1039/D1CS01008E     

https://doi.org/10.1039/D1CS01008E

3. Nature Commun.：冰模板法构造结构色水凝胶

人们发现结构色（Structural color）能够用于搭建各种各样的多功能材料，这个领域的主要研究在于发展新方法形成具有新型结构和功能的异相结构色材料。有鉴于此，东南大学赵远锦等报道通过结冰过程机制和冰模板技术的启发，发展了一种通过冷冻结冰过程生成多级结构的多功能、异质结构色水凝胶材料。

本文要点：

1）研究发现，占据空间作用的冰晶体有助于调节非密堆积胶体晶体纳米粒子的距离，导致冰晶区域的反射波长发生移动，因此通过控制冰晶的生长过程、并且结合光激发聚合，能够按照需求生成具有特定结构和形貌的结构色水凝胶。

2）与经典方法生成的单一结构色水凝胶不同，这种新型水凝胶通过预先设计的方式，形成具有多个隔间型结构，并且产生含有多种颜色的图案化异质结构。基于这些特点，研究探索这种结构色水凝胶通过形成具有空间分辨能力的冰结晶区域用于信息加密和解密。这种冰模板结构色水凝胶可能用于发展具有特定复杂结构的下一代智能材料。

Miao, S., Wang, Y., Sun, L. et al. Freeze-derived heterogeneous structural color films. Nat Commun 13, 4044 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-31717-2

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31717-2

4. Joule: 非周期性带通电极可实现创纪录性能的透明有机光伏

透明有机光伏 (TOPV) 可能满足建筑集成窗口的需求，但高效TOPV的一个关键挑战是平均可见光透射率 (AVT) 和功率转换效率 (PCE) 之间的权衡。香港理工大学Gang Li和南京理工大学Jiangsheng Yu（香港理工大学）等人 通过集成非周期性带通滤波器 (ABPF) 成功设计并构建了用于高效 TOPV 的优质透明背电极。

本文要点：

1）集成后电极的AVT高达78.69%，显色指数 (CRI) 为97.54，在近红外区域 (700-900 nm) 具有全反射。相对于没有 ABPF的对应物，具有ABPF的TOPV在AVT和光利用效率 (LUE) 方面表现出 ∼60%的显著增强。

2）因此，集成ABPF的TOPV表现出创纪录的5.35%的LUE，伴随着46.79 的AVT和85.39的CRI。这种卓越的透明电极实现——在近红外中的可见光和全反射高度透明，代表了朝着独特和多功能的TOPV应用迈出的重要一步。

Xin Liu, et al. Aperiodic band-pass electrode enables record-performance transparent organic photovoltaics, Joule, 2022.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.06.009

5. Joule: 低光有机光伏器件中的电边缘效应导致光电流高估

在许多文献中，室内有机光伏器件的短路电流（JSC）被高估，导致器件性能评估和分析严重错误。西安交通大学马伟，Chao Zhao以及华盛顿州立大学Brian A.Collins等人基于等效电路模型，证明了电边缘效应对横向表面电阻和光强度都很敏感。

本文要点：

1）在低光强度下，电气边缘效应可能导致JSC被明显高估，即100%甚至更多。研究表明，对于覆盖有MoOX层的 PM6:Y6器件，当在0.01 sun下测量时，通常被忽视的界面掺杂机制将导致JSC和PCE分别高估51%和15%。

2）此外，JSC高估的幅度随着高光敏层表面粗糙度的增加而急剧增加。该工作强调了微光太阳能电池JSC评估中显著的电边缘效应，有利于理解边缘效应的内在机制，促进有机光伏的健康发展。

XiaoboZhou, et al. Electrical edge effect induced photocurrent overestimation in low-light organic photovoltaics, Joule, 2022.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.06.008

6. Joule: 原型半透明有机光伏模块的多级剥离图案化

应用于发电窗的半透明有机光伏（ST-OPV）在实验室规模上显示出功率转换效率（PCE）和平均明视透射率（APT）的显著提高。然而，展示几何填充因子 (GFF) 接近 100% 的类似高效、大型 ST-OPV 模块仍然是一个挑战。密歇根大学Stephen R.Forrest等人采用了一种多级剥离图案化方法，可以在不将化学敏感的有机材料暴露于溶剂的情况下实现微米级分辨率。 

本文要点：

1）8 个 4 cm × 0.4 cm电池串联实现原型ST-OPV模块，GFF = 95.8%，PCE = 7.3% ± 0.2%，模拟AM 1.5G光照，APT = 41.8% ± 1.4% , 光利用效率 (LUE) 为 3.1% ± 0.1%。 

2）中性色ST-OPV模块也展示了1.7% ± 0.1%和国际照明委员会 (CIE) LAB 坐标 (L*, a*, b*) = (53.7, -1.9, -3.9)。

Xinjing Huang, et al. Multilevel peel-off patterning of a prototype semitransparent organic photovoltaic module, Joule, 2022.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.06.015

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435122002896

7. Chem：快速置换水合物结晶水合成高能量密度材料

高能材料在采矿和国防中发挥重要作用，但与许多化学品一样，几乎总是因水合物的存在而受到影响。通常，水合结晶水的去除涉及较长的加热时间或大量的抗溶剂。由于晶体结构的坍塌，导致脱水样品的能量密度和其它特性不理想。近日，爱达荷大学Jean’ne M. Shreeve，哈尔滨工业大学Jiaheng Zhang等报道了水溶液中TNBI二水合物和TANPDO一水合物前驱体的快速自组装获得高能共晶体 TNBI-TANPDO (TNBI, 4,4′,5,5′-tetranitro-2,2′-bi-1H-imidazole; TANPDO, 2,4,6-triamino-5-nitropyrimidine-1,3-dioxide）。

本文要点：      

1）受益于TNBI和TANPDO之间通过替换其前驱体中的晶体H₂O分子形成的新型强氢键合成子，TNBI-TANPDO表现出几乎所有高能材料所需的特性，包括更高的密度（1.89 g cm^-3 ，室温下）、更高的热稳定性（275°C）和相对于两种前驱体在水中更低的溶解度（21 mg/100 mL）。

2）此外，TNBI-TANPDO对机械刺激不敏感，但具有出色的爆轰性能（Dv = 8,648 m s^-1，P = 33.17 GPa）。这些理想的特性使TNBI-TANPDO成为一种极有前景的不敏感高能炸药。

该工作为消除晶体水合H₂O提供了新的思路，并可以在此基础上制备出一系列性能优良的高能共晶。

JichuanZhang, et al. Synthesis of a high-energy-density material through rapid replacement of crystal water of hydrates. Chem, 2022

DOI: 10.1016/j.chempr.2022.06.007

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.06.007

8. Chem：通过原位表面增强拉曼光谱揭示环境条件下Ag和Au纳米表面上的强 π-金属相互作用

芳基分子与金属之间的相互作用在纳米技术中无处不在，对金属纳米材料的形成和应用具有直接影响。目前的共识是，在存在溶剂和封端配体的情况下，π-金属与IB金属纳米材料的相互作用可以忽略不计。因此，在环境条件下基于π金属与IB纳米材料相互作用的工作几乎没有被报道。近日，英国贝尔法斯特女王大学Yikai Xu，Steven E.J. Bell，复旦大学Xin Xu等通过结合表面增强拉曼光谱和密度泛函理论建模，表明在这些条件下，芳烃和 Ag/Au 纳米表面之间确实存在显著的π-金属相互作用。

本文要点：

1）表面增强拉曼光谱研究表明，芳香烃从溶液中强烈吸附到Ag和Au纳米颗粒的表面上，前提是没有表面氧化。

2）理论建模研究表明，这种吸附是由分散的π-金属相互作用驱动的，并且芳香分子与最初存在于纳米表面上的表面配体一起共吸附。

为这种长期被忽视的相互作用寻找直接证据对各种应用具有重要意义。

ChunchunLi, et al. Uncovering strong π-metal interactions on Ag and Au nanosurfaces under ambient conditions via in-situ surface-enhanced Raman spectroscopy. Chem, 2022

DOI: 10.1016/j.chempr.2022.06.008     

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.06.008

9. JACS：氢化硅纳米片的水驱动制氢以有效抗炎

氢（H₂）作为一种新兴的治疗气体，具有良好的生物安全性、高组织渗透性和自由基捕获能力，被广泛认为是一种非常有前途的临床抗氧化剂。目前，作为一种新兴的抗炎策略，H₂治疗的疗效高度依赖于H₂的释放量和速率。因此，开发快速、简单、高效的技术来产生能够清除ROS和抑制炎症的治疗性H₂至关重要。

近日，中科院上硅所施剑林院士，Han Lin提出了一种简便的水能制氢方法，该方法基于通过拓扑定向脱嵌方法从CaSi₂块体中的钙物种在浓HCl中所获得的超薄2D H-硅烯纳米片。这种超薄的2D纳米材料具有高比表面积和表面丰富的活性Si−H键，绕过了传统的Si−水反应的动力学能垒。

本文要点：

1）DFT计算揭示了表面大量的H原子作为反应活性中心，可以优化良好的热力学条件，促进H₂的释放，从而提高H-硅烯的制氢性能。

2）体外实验证明，H-硅烯具有明显的细胞抗炎作用，其机制是迅速释放H₂清除细胞内ROS，从而在很大程度上保护L929和PC12细胞免受凋亡的影响，而H-硅烯与H₂O反应产生的副产物SiO₂·xH₂O对细胞无细胞毒性。此外，活体急性炎症模型证明了H-硅烯的良好治疗效果，突出了一种有前景的氢气治疗方法。

3）H-硅烯的水促产氢性能有望满足急性炎症治疗的要求，这在以往是一个棘手的甚至危及生命的问题。因此，H-硅烯纳米片有望成为治疗多种炎症性疾病的高效抗炎剂。

Yanling You, et al, Water-Enabled H₂ Generation from Hydrogenated Silicon Nanosheets for Efficient Anti-Inflammation, J. Am. Chem. Soc.， 2022

DOI：10.1021/jacs.2c04412

https://doi.org/10.1021/jacs.2c04412

10. EES：一种界面锂吸收增强的ZnO/ZnS异质结构助力高容量储能

异质结构的构建，尤其是负极的异质结构构建，是促进电子转移和改善表面反应动力学，从而实现锂离子电池高性能的有效策略。近日，北京大学黄富强教授，Guobao Li设计了ZnO/ZnS异质结构，以了解界面效应对锂离子电池负极大容量、高可逆储锂的影响。

本文要点：

1）以醋酸锌(ZnAc₂)为锌源，S粉为S源，聚乙二醇(PEG)为辅料制备ZnS:OH前驱体。在180 °C左右，将升华后的S粉通过PEG单链与S粒子交联反应溶解到PEG溶剂中(以PEG:S表示)。同时，Zn(Ac)₂在PEG中分解，转化为ZnO团簇。然后，PEG:S链扭曲，进一步吸附在ZnO表面，得到ZnO-PEG:S中间体。S原子与Zn原子相互作用形成ZnS键，同时O原子释放。S原子逐渐进入ZnO晶格，而ZnS:OH纳米点则是由于O类物质难以避免而产生。

2）研究发现，通过重复循环，ZnO/ZnS界面转变为均匀的ZnO_xS_1-x。DFT计算表明，锌硫氧化物具有最佳的锂吸附性能，可以加速电极反应。同时，Li₂O/Li₂S基质与LiZn纳米点的集成提供了更多的Li⁺锚定位点，并改变了电荷重分布，有利于界面储锂。
3）实验结果显示，这种电极在100次循环后在0.1 A g^-1的电流密度下，容量达到1213 mA h g^-1，这远远超出了理论容量。即使在2 A g^-1下，ZnO/ZnS异质结构也能在1300次循环后，提供920 mA h g^-1的高容量。进一步，开发的软包全电池（LiCoO₂‖ZnO/ZnS）可以运行300次，容量保持率为85.4%。

本文研究了异质结构锂电池负极的界面储锂特性，为高容量转换合金负极的设计提供了一种合理的策略。

Chenlong Dong, et al, Interfacial lithium absorption enhanced ZnO/ZnS heterostructure for robust and large-capacity energy storage, Energy Environ. Sci., 2022

DOI: 10.1039/D2EE00050D

https://doi.org/10.1039/D2EE00050D

11. Angew：具有轴向氧配体的原子分散的五配位Zr催化剂助力ORR

单原子催化剂（SACs）作为铂（Pt）基催化剂的有前途的替代品，目前其应用仍受到中心金属选择有限和单原子负载低的限制。近日，德累斯顿工业大学冯新亮教授，Minghao Yu，莱比锡研究中心Agnieszka Kuc报道了一种具有单原子Zr位点的Zr基SAC，其特征在于具有独特轴向O配体的五配位构型（表示为O-Zr-N-C）。

本文要点：

1）量子力学模拟表明，轴向O配体降低了Zr的d带中心，削弱了O-中间体在单原子Zr位上的吸附能，使O-Zr-N-C具有可媲美Pt催化剂的ORR活性。

2）在0.1 M KOH电解液中，O-Zr-N-C催化剂表现出0.91 V的高半波电位(相对于可逆氢电极(RHE)，0.80 V时76.0mA cm^–2的令人印象深刻的动态电流密度，以及超长的耐用性，在0.70 V下运行130小时后电流保持率为92%，超过了目前最先进的SACs。

3）此外，Zr单原子位点的独特五配位构型可抵抗原子聚集，这使得合成的O-Zr-N-C催化剂具有高Zr负载量(9.1 wt%)。此外，基于这种高负载催化剂组装的ZAB实现了324 mW cm^-2的优异功率密度，这代表了基于SAC的ZABs中的最先进水平。

Xia Wang, et al, Atomically Dispersed Pentacoordinated-Zirconium Catalyst with Axial Oxygen Ligand for Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202209746

https://doi.org/10.1002/anie.202209746

12. Angew：Os-OsSe₂异质结构中功函数诱导的界面内电场助力酸性和碱性析氢

析氢反应（HER）是实现碳中性和绿色经济的能源转换的关键反应。作为HER的基准催化剂，铂(Pt)的商业可行性受到严重影响，因此人们致力于开发替代催化剂。然而，目前几乎没有一种不含Pt的催化剂能真正触及Pt催化剂的动力学性能，特别是在酸性介质中。近日，武汉理工大学木士春教授报道了作为反映电子逃逸能力的参数，功函数（WF）决定了在Os-OsSe₂异质结构界面处的内置电场（BEF）和电荷转移的方向。

本文要点：

1）理论计算揭示了具有中和功函数（WF）的Os-OsSe₂异质结构的形成完美地平衡了强（Os）和弱（OsSe₂）吸附剂之间的电子态，并且双向优化了Os位点的析氢反应(HER)活性，显著降低了热力学能垒并加速了动力学过程。

2）研究人员通过熔盐法首次构建了异质结构Os-OsSe₂，并进行了深入的结构表征证实了异质结构。令人印象深刻的是，由于电荷平衡效应赋予的高活性位点，Os-OsSe₂在酸性（26 mV @ 10 mA cm^-2）和碱性（23 mV @ 10 mA cm^-2）介质中均表现出超低的超电势，超过了商业Pt催化剂。

3）利用Os-OsSe₂组装的太阳能制氢装置进一步凸显了其潜在的应用前景。因此，这种特殊的异质结构为合理选择异质组分提供了一种新的模式。

Ding Chen, et al, Work-function-induced Interfacial Built-in Electric Fields in Os-OsSe₂ Heterostructures for Active Acidic and Alkaline Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202208642

https://doi.org/10.1002/anie.202208642