电和磁因物理学而不可分割地联系在一起,为19世纪后期工业的快速发展奠定了基础。在原子和电子水平上的研究表明,电和磁的耦合可以发生在多铁性材料中。多铁性材料有希望被用来制造将电子逻辑与磁记忆相结合的计算机,这项技术需要材料磁化的电控制或电极极化的磁控制,然而这很难实现。
近年来,多铁性材料领域的研究进展使人们对磁电耦合的微观机理有了更深入的认识。当材料中极性离子的位移导致自发电极化时,就会发生传统的铁电性。在“电子铁电”材料中,极化是由电子之间的相互作用引起的。与此同时,由于铁电和磁阶的对称性不同,磁电开关可以通过电场逆转磁化方向或通过外加磁场翻转电极性,但由于对其了解较少,实现起来也很困难。最简单的磁电效应发生在铬(III)氧化物等材料中,其中磁化强度和电极化通过反铁磁(AFM)自旋有序线性耦合,打破了时间反转和反转对称性。电子铁电可以在RMn2O5形式的化合物中发展,其中R代表稀土元素,例如钆 (Gd)与氧化锰配对。与材料中的Mn4+和Mn3+离子相关的电子发生反铁磁相互作用,这意味着它们的固有角动量(自旋)是对齐的,但是以反平行的方式。磁排序导致原子位置发生微小位移,从而产生净电极化。
关键问题
磁的电控制和铁电的磁控制可以提高磁存储器和数据处理设备的能量效率。但要通过铁电和磁级之间的交叉耦合实现磁电和多铁性材料仍存在以下关键问题:
1. 必要的磁电转换很难实现:铁电和磁阶的对称特性不同,磁电转换(允许用电场反转磁化方向或用外加磁场反转电极化方向)鲜为人知。
2. 需要磁自旋和电荷自由度耦合且发生原子位移:材料中极性离子的位移导致自发电极化时,会发生传统的铁电性。而在“电子铁电”材料中,需要有磁排序导致原子位置发生微小位移,从而产生净电极化。
图 一种四态电极化开关
新思路
有鉴于此,意大利理工学院S. Artyukhin等人报道了一种由材料拓扑驱动的用于切换电极化的磁场感应机制。研究人员展示了磁场的应用和移除会反转多铁性GdMn2O5的电极化,需要两个周期使体系恢复到原始构型。在这种磁滞回线中,系统会经历具有不同磁配置的四种状态,其中一半的自旋以大约90°的增量进行单向全圆旋转。因此,GdMn2O5充当磁性曲轴,将磁场的来回变化转换为圆周自旋运动。这种特殊的四态磁电开关作为不同两态开关机制之间的拓扑保护边界出现,该研究结果建立了铁质材料中拓扑保护开关现象的范式。
技术方案:
1、发现了磁场强度驱动电极化反转
作者测量了GdMn2O5单晶在不同强度和方向的磁场以及不同温度下的磁化强度和电极化变化。发现在低于5K的温度下,可以通过增加和减少磁场强度来驱动通过四种不同的磁配置的转变。随着电场的增加,电极化没有明显变化。然而,当作者降低磁场强度时,会引起电极化反转。
2、解析磁场驱动极化的开关
作者发现磁场驱动电极化反转效应只能在相对于单晶方向大约10°的磁场角范围内(魔角)观察到。在小于魔角的角度,系统在两种状态之间切换,引发极化变化;在大于魔角的角度,有一个不影响极化的双态开关。证明了这两种极端情况的存在对于允许四态切换至关重要。该团队认为这种效应类似于曲轴,将充当活塞的磁场的线性变化转换为充当驱动轴的旋转的旋转。
3、探究温度对磁化过程的影响
作者表明在高温下GdMn2O5的自旋指向随机方向,不断变化,没有净磁序。当样品冷却到临界温度(几十K)以下时,锰自旋首先排列,然后是钆自旋,它们仅在温度降至几开尔文时才会对齐。这种差异使磁化过程变得复杂,因为钆离子会干扰锰离子之间的相互作用以及与外部场的相互作用,从而诱导锰自旋沿其排列的优选轴。在高温下,热波动破坏了钆离子之间的排序,切换行为消失。
4、通过模型补充测量结果
作者用最小模型补充了测量结果,解释了四态循环如何根据系统的拓扑结构出现,且探究了如何估计合适值。
技术意义:
1. 阐明了两态和四态磁电开关的区别
本文的工作相比较40年前引入的两态磁电开关,表明了两态和四态磁电开关具有不同的“绕组数”。二态开关的绕组数为0,而四态开关的绕组数为1。在本系统中,非零绕组数意味着只要存在高低角情况,它们之间总是存在一定的角度范围,使得系统能够两种状态之间移动,从而创建一个四态开关。
2. 推动了磁电耦合系统的发现和筛选,启发基于单晶多铁性的电子设备研发
作者证实了强大的单向自旋源于极其平坦的能量景观的不对称演变,可以通过施加的外场的角度和大小进行调整。这为发现类似系统提供了依据,通过筛选那些表现出两个不同的相邻切换机制的系统,从而确保新的拓扑机制作为它们的边界存在,这将启发其他基于单晶多铁性的电子设备。
技术细节
电极化随外部磁场变化结果
本工作以不同的磁场角度进行了多次实验,结果表明这种倾斜对铁电极化磁滞曲线有显着影响。对于高于5K的温度,在磁场H=6 T周围观察到场诱导的重新定向转变。在5K以下,5T场附近发现一个独特的磁滞回线。在低温下,该循环具有显着的确定性四态循环,具有极化反转。倾斜磁场的系统实验表明,如果磁场靠近a轴在±6°内或在 [−11°, +11°]区间之外,则无法观察到四态序列。
图 跨临界角和临界温度的电极化回路演变
模型探究
为了理解这种磁电转化行为,作者使用两个相互作用的Mn链和每个晶胞八个Gd自旋的模型进行了数值模拟,耦合到外部磁场和电场。根据体系特点构建了相关模型。模拟选择模型参数以尽可能接近地再现四态切换的实验磁滞回线,这导致了一个相对较窄的魔角区域,该区域的确切位置和范围可以通过改变模型参数来调整。模型重现了在魔角处实验观察到的四态切换以及状态之间的切换。
图 GdMn2O5的磁性晶胞
图 磁电开关的模拟
魔角处的四态切换
作者深入地讨论魔角处特殊的四态切换,分别探究了不同场下Gd和Mn的自旋排列,证实了极化和软磁模式之间的耦合实现了对磁配置进行一定程度的电控制。
图 磁电开关方式
系统不同状态下的演变
通过比较轨迹描述系统的场依赖状态以研究系统在不同状态下演化,这解析了四态开关和两态开关的区别。在两态切换机制中,Q=0,而对于四态切换, Q=1。这意味着只要材料中存在两个极值状态,在魔角附近总会存在边界区域,这为四态开关的创建奠定了理论依据。
展望
曲轴切换的物理特性无疑会激发进一步的研究,随着本工作结果内在机制的更深入了解,甚至有可能在此基础上实现实际设备的研发。使用光学浮动法可能可以获得高质量的单晶样品,基于此可以探索与RMn2O5相关的材料以挖掘它们强磁电耦合的倾向——有希望在室温下实现磁电耦合。