1. Nature Commun.：对位C-H键芳基化

双芳基结构是一种广泛应用于探索和设计针对广泛蛋白具有高亲和性和特异性的结构，双芳基结构存在于抗体、抗炎药、镇痛药、神经药物、降压药等药物分子，目前能够用于合成双芳基结构的方法学通常基于经典的偶联反应，但是这种反应方法中需要对反应物的两种芳烃都进行预先功能团化修饰（对特定位点进行卤化），因此这种传统方法导致难以实现药物组分结构进行功能性修饰。

通过直接C-H键活化的方式生成p-位取代的双芳基结构是一种具有更高前景的方法，但是目前的C-H键直接芳基化反应的方法学通常并不适用于进行药物分子底物，这是因为催化剂的失活问题，因为进行p-C-H键催化活化过程中生成的大环中间体物种稳定性较弱。

有鉴于此，印度孟买理工学院Goutam Kumar Lahiri、Debabrata Maiti、科罗拉多州立大学Robert S. Paton等报道发展了一种性能优异的催化反应方法学，能够对药物活性结构进行高效率的选择性p-位点芳基化，生成双芳基结构产物。

本文要点：

1）反应情况。以携带双异丙基硅基双芳基醚导向基团的芳烃作为底物分子，与芳基碘化物进行偶联反应，10 mol % Pd(OAc)₂/20 mol % N-Fmoc-Gly-OH作为催化剂，加入2倍量Ag₂SO₄和2倍量Cr₂Cu₂O₅，以及LiOAc，在80 ℃异丙醇溶剂中反应。

2）这种催化反应方法为发现药物分子提供更多空间，通过理论计算化学和控制实验研究进一步揭示该反应C-H键芳基化反应机理。

Maiti, S., Li, Y., Sasmal, S. et al. Expanding chemical space by para-C−H arylation of arenes. Nat Commun 13, 3963 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-31506-x

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31506-x

2. JACS：带负电荷畴壁的分子铁电体的合理设计

铁电畴和畴壁是铁电材料的独特特性。其中，带电畴壁（CDWs）是一种特殊的特殊微结构，可以极大地提高导电性、压电性和光伏效率。因此，CDWs被认为是铁电体未来在能源、传感、信息存储等领域应用的关键。CDWs的研究是传统无机铁电陶瓷中最具吸引力的方向之一。然而，在新出现的分子铁电体中，具有重量轻、易于制备、薄膜制造简单、机械柔性和生物相容性等优点，由于缺乏自由电荷，很少观察到 CDWs。在无机铁电体中，掺杂是一种传统的诱导自由电荷的方法，但对于溶液法制备的分子铁电体，掺杂通常会引起相分离或相变，从而使铁电体不稳定或消失。近日，东南大学Yu-Meng You，熊仁根等为了在分子系统中实现稳定的 CDWs，设计并合成了一种 n 型分子铁电体, 1-adamantanammonium hydroiodate。

本文要点：

1）在该化合物中，负电荷是由I^-空位中的缺陷引起的，并且可以实现 CDWs。

2）在高达373 K的温度下稳定的纳米级CDWs可以通过电偏置金属尖端精确“写入”。更重要的是，这是第一次在分子铁电体中研究可变温度下CDWs的电荷扩散。

该工作为 n 型分子铁电体提供了一种新的设计策略，并为它们在柔性电子、微传感器等方面的未来应用开辟了道路。

Yu-An Xiong, et al. Rational Design of Molecular Ferroelectrics with Negatively Charged Domain Walls. J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c04872

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04872

3. JACS：扩展激子扩散的有机光伏催化剂助力高性能太阳能制氢

与大多数经典有机光催化剂（5-10nm）相关的短激子扩散长度（L_D）严重限制了光催化析氢效率。近日，南工大张仕明教授，中国科学院化学研究所Yuze Lin设计并合成了一种不使用高性能电子受体中广泛存在的中心吸电子单元，如Y6的“噻二唑”的光伏有机光催化剂，命名为F1光催化剂。

本文要点：

1）研究发现，相对于Y6，F1具有明显更高的光致发光量子产率（PLQY），达到9.3%，3.32×10¹⁶ nm⁴ M⁻¹ cm⁻¹的更大积分光谱重叠（J），导致20nm的更长L_D。

2）在相同的测试条件下(AM 1.5G，100 mW cm^-2光照10小时)，基于F1的SC-NPs的平均析氢（HER）速率是Y6的两倍以上。优化后的F1 NPs的HER平均值达到152.60 mmol h⁻¹ g⁻¹。据了解，152.60 mmol h⁻¹ g⁻¹是有机Sc-NP光催化剂光催化析氢的最佳性能之一，甚至高于已报道的某些BHJ-NPs。

这项工作表明，通过调节分子结构来优化电子性质，对于开发具有长L_D的光伏材料和促进有机半导体光催化析氢的改进具有很好的应用前景。此外，这一策略也可以扩展到其他一些相关领域，如有机太阳能电池和光电探测器。

Yufan Zhu, et al, Organic Photovoltaic Catalyst with Extended Exciton Diffusion for High-Performance Solar Hydrogen Evolution, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c03161

https://doi.org/10.1021/jacs.2c03161

4. JACS：修饰在Au纳米粒子顶点促进plasmon光催化

双金属纳米结构是一种具有前景的plasmon光催化剂材料，但是目前能够在双金属纳米结构中产生和利用热载流子的材料种类仍非常少。有鉴于此，南开大学肖乐辉等报道研究双金属结构Au纳米双锥与Pt在不同位置时构建的双金属纳米颗粒单分子荧光成像性能变化。

本文要点：

1）与包覆Pt壳的核壳结构aPt-Au相比，当Pt修饰在Au纳米双锥的端点构建的ePt-Au能够维持较强的电磁场，促进生成和高能量的热电子用于光催化。2）虽然Pt晶格的稳定性高于Au，但是在端点产生的强电磁场却能够诱导晶格振动，增强表面结构重构形成催化活性位点。ePt-Au比Au或者aPt-Au相比，具有显著增强的光催化活性。

这项研究为发展新型高性能plasmon光催化剂提供经验，尤其是双金属纳米结构plasmon光催化剂。

Mengtian Chen, et al, Shining at the Tips: Anisotropic Deposition of Pt Nanoparticles Boosting Hot Carrier Utilization for Plasmon-Driven Photocatalysis, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c04202

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04202

5. Angew：电化学介导分子间(3+2)环加成

环戊烯是一种非常重要的结构基团，这种结构广泛的存在天然产物分子、生物活性分子、功能性分子，但是这种结构的合成具有非常大的挑战和困难，比如合成条件苛刻、反应的选择性差、需要对底物进行预先活化、需要使用贵金属作为催化剂、反应需要大量的使用挥发性试剂等。有鉴于此，武汉大学雷爱文等报道发展了一种电化学介导催化反应方法学，通过分子间(3+2)环加成反应的方式对烯烃与炔烃/烯烃加成，实现了一种简单有效的方法合成环戊烯和环戊烷结构，反应具有高效率、反应条件温和、底物兼容性较广的优点。

本文要点：

1）反应情况。以烯烃、炔烃、NaI作为反应物，炭毡布作为阳极、Pt作为阴极，加入30 μL H₂O，在DME溶剂中进行电催化反应，产物生成的环戊烯携带碘甲基；或者加入CpFe作为介导催化剂，3倍量1,4-CHD，0.55倍量NaOAc，在NMP/MeOH混合溶剂条件反应。

2）通过克级量合成实验、结构搭建的丰富化和复杂化，说明这种方法学的优势。通过简单的反应机理研究，发现该反应过程中包括碘自由基和碳自由基的参与。

Zhipeng Guan, et al, Synthesis of Cyclopentene Derivatives via Electrochemical-Induced Intermolecular Selective (3+2) Annulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207059

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207059

6. Angew：适应性MOF分离C2烃

吸附分离是一种能够分离C2烃类的节能技术方法，但是目前关键挑战在于难以从C₂H₂/C₂H₄/C₂H₆混合物中通过捕获C₂H₂和C₂H₆的方式，直接分离得到高纯度C₂H₄。有鉴于此，新加坡国立大学Sui Zhang等报道通过Zn(ad)(int)的MOF (ad=adeninate, 腺嘌呤)、(int=isonicotinate, 异烟酸)，这种材料同时具有杂环结构和可接触的低配位氧原子位点，这种氧原子能够作为C₂H₆和C₂H₂的强结合位点。

本文要点：

1）纺锤形的笼结构与目标分子之间能够形成独特的形状匹配效果，因此在分离C₂H₆/C₂H₄和C₂H₆/C₂H₂都具有比较好的效果，而且具有较高的气体吸附容量。

2）通过穿透实验验证这种方法能够得到聚合物级别C2H₄（纯度达到99.9%），产量达到创记录的1.43 mmol g^-1，通过原位粉末XRD、FTIR表征技术进一步给出气体分离的机理。

Qi Ding, et al, One-step Ethylene Purification from Ternary Mixtures in a Metal–Organic Framework with Customized Pore Chemistry and Shape, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202208134

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202208134

7. AM：通过热拉伸和界面工程增强Bi₂Te₃基微纳米纤维的热电性能

制备具有优良的柔性和稳定性的高性能热电 (TE) 材料高效地将热能转化为电能是迫切需要的。最近，具有与其体相对应物相当的 TE 性能的本征结晶、机械稳定和柔韧的无机 TE 纤维引起了研究人员的兴趣。尽管在将 TE 纤维推向室温 TE 转换方面取得了显著进展，但品质因数 (ZT) 和弯曲稳定性仍需要提高。近日，华南理工大学杨中民，Qi Qian等报道了通过界面工程增强由玻璃纤维模板中热拉升Bi₂Te₃基体相制备的微纳米多晶 TE 纤维的热电性能。

本文要点：

1）该界面工程效应来自于产生应力诱导的定向纳米晶体增加了导电性以及产生应变扭曲的界面降低了导热性。

2）直径为 4 微米的光纤的 ZT 比其体相光纤高 40%（在 300 K 时约为 1.4），并显示出 50 微米的可逆弯曲半径，接近理论弹性极限。

该工作报道的制备策略适用于广泛的无机 TE 材料，并有利于基于纤维的微型 TE 器件的开发。

Min Sun, et al. Enhanced Thermoelectric Properties of Bi₂Te₃-based Micro-nano Fibers Via Thermal Drawing and Interfacial Engineering. Adv. Mater., 2022

DOI: 10.1002/adma.202202942

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202202942

8. AM: 用于超快响应人造皮肤的触觉近传感器模拟计算

超快的人造皮肤在假肢、机器人和人机交互方面实现了前所未有的触觉互联网应用。然而，目前依赖前端接口电子设备的人造皮肤系统通常会执行冗余数据传输和模拟到数字转换以进行决策，从而导致较长的延迟（毫秒）。

鉴于此，南洋理工大学陈晓东等人报告了一种基于柔性忆阻器阵列的近传感器模拟计算系统，用于人造皮肤应用。

本文要点：

1）该系统将触觉传感器阵列与灵活的氧化铪忆阻器阵列无缝集成，无需接口电子设备即可同时感应和计算原始的多个模拟压力信号。

2）作为概念验证，研究人员将该系统用于触觉刺激的实时降噪和边缘检测。该系统的一次传感计算操作大约需要 400 纳秒，平均功耗比传统接口电子系统少 1000 倍。结果表明，近传感器模拟计算为大规模人造皮肤系统提供了一种超快速且节能的途径。

Wang, M., et al., (2022), Tactile Near-sensor Analogue Computing for Ultrafast Responsive Artificial Skin. Adv. Mater. 2201962.

https://doi.org/10.1002/adma.202201962

9. Nano Lett.：扭曲双层石墨烯的压力可调范霍夫奇点

由扭曲双层石墨烯的范霍夫奇点引起的巨大光-物质相互作用是增强光吸收和强光响应的原因。近日，南京工业大学黄维，Yingchun Cheng等使用拉曼光谱研究了压力下扭曲双层石墨烯中范霍夫奇点的演变。

本文要点：

1）研究发现，压力不仅会引起 G/R 带的蓝移，而且还会调整 G/R 带的强度。G/R 带的蓝移是由于面内晶格常数的减小，而 G/R 带强度的变化是由于扭曲双层石墨烯的范霍夫奇点的偏移。

2）此外，扭曲双层石墨烯吸收光谱中的主带归因于从价带到导带的多次跃迁。

3）由于 R 与 G 带强度的比率在压力下增加并且 R 和 G 带的起源不同，作者表明这是压力增强了间隔电子散射。

该研究为范霍夫奇点的压力工程和扭曲双层石墨烯中相应的光子-电子-声子相互作用铺平了道路。

Tao Zhang, et al. Pressure Tunable van Hove Singularities of Twisted Bilayer Graphene. Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01599

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c01599

10. ACS Nano：通过等离激元金属纳米晶体产生和检测WS2单层中的应变局域激子

过渡金属二硫属化物 (TMDC) 单层中的激子可以通过空间和光谱控制的应变进行调制，这为构建用于片上量子通信和信息处理的量子发射器提供了机会。迄今为止，TMDC 单层中的应变局域激子主要在低温条件下观察到，因为它们具有亚波长发射区域、低量子产率和热波动引起的离域。近日，香港中文大学Jianfang Wang，深圳JL计算科学与应用研究院Lei Shao等报道了通过简单的等离激元结构设计展示了 WS₂ 单层中应变局部激子的产生和检测，其中 WS₂ 单层覆盖单个金纳米盘或纳米棒。

本文要点：

1）在室温下观察到等离激元热点附近变形的 WS₂ 单层的应变局域激子的增强发射，光致发光能量红移高达 200 meV。

2）应变局域激子的发射强度和峰值能量可以通过纳米盘尺寸进行调整。此外，应变局部激子的激发和发射极化由各向异性的金纳米棒调控。

该研究结果为构建用于未来密集型纳米光子集成电路的非经典集成光源、高灵敏度应变传感器或可调纳米激光器提供了一种有前景的策略。

Shasha Li, et al. Generation and Detection of Strain-Localized Excitons in WS₂ Monolayer by Plasmonic Metal Nanocrystals. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c02300

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c02300

11. ACS Nano：传感与射频消融一体化的医疗碳化硅电子器件

组织消融技术是一种利用局部施加的能量来消除靶向肿瘤细胞的技术，常见的有不可逆电穿孔（IRE）和射频消融（RFA）等。其中，射频消融技术是消除癌症细胞，解决组织功能障碍和治疗心脏疾病最有效的热消融技术之一。传统的RFA和IRE设备包含一个电极探头，以及粘附在皮肤上的电极，共同构成回路。然而，在使用组织消融技术进行治疗时，也会产生不同程度的副作用，包括消融期间的疼痛、出血、器官衰竭、感染、凝血坏死、组织炭化等。这些缺点主要是由于复杂和笨重的消融系统造成的，此外，在使用这类技术时，由于缺乏生物信号而导致无法准确定位，造成健康组织的受损，因此，急需开发能够精准定位，实时感知的射频治疗技术，实现诊疗一体化。

近日，美国西北大学的John A. Rogers和澳大利亚格里菲斯大学的Hoang-Phuong Phan等人开发了一种诊疗一体化设备，通过在手术内窥镜上安装特制的碳化硅电子器件，实现生物信号传感能力和射频消融能力的结合。

本文要点：

1）该工作制备了一种集成多个生物传感器的碳化硅生物电子系统，该系统具有较高的透明度，可附着在手术内窥镜的端部，实现在射频消融过程中直接观察组织情况，进行生物传感，并通过体外实验模拟量消融过程，具有理想的治疗效果。

2）该工作还测试了该生物电子系统的生物相容性，并评估了其体内实际治疗效果，研究结果表明，碳化硅电极可通过调整输入电流来控制肌肉的动作电位，证明了该系统在生物电子系统领域巨大的应用潜力。

Tuan-Khoa Nguyen，et al，Integrated, Transparent Silicon Carbide Electronics and Sensors for Radio Frequency Biomedical Therapy，ACS Nano，2022

DOI：10.1021/acsnano.2c03188

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c03188

12. ACS Nano：通过改良分子自组装中的电荷转移实现单晶染料激光器

庞大的有机染料分子库为激光器的设计提供了几乎无限的可能性，但由于分子间猝灭，在实现纯染料聚合激光器方面仍面临巨大挑战。近日，中科院化学所Yong Sheng Zhao，Chunhuan Zhang等报道了一种动力学控制的分子自组装策略来合成用于激光的非传统染料微晶。

本文要点：

1）通过动力学控制分子间相互作用，作者成功地实现了单晶染料激光器。开发了一种温度控制的分子自组装策略，以从同一染料分子合成具有不同分子间相互作用的热力学和动力学微晶产品。

2）与由于分子间电荷转移介导的准分子形成而不能产生激光的热力学微晶产品不同，动力学染料微晶具有较大的分子间距离和较弱的分子间相互作用，支持高效的分子内电荷转移单体发射和低阈值激光。

该工作深入了解了激光染料的分子堆积、分子间相互作用和激发态动力学的调控，为探索具有增强性能和所需功能的单晶有机激光器提供了有价值的指导。

Wanting Dong, et al. Realization of Single-Crystal Dye Lasers by Taming Charge Transfer in Molecular Self-Assemblies. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c03385

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03385