1. Nature Nanotechnol.（亮点）：乙炔氢氯化反应描述符
异相催化剂的相关研究能够追溯到1920年附近的Sabatier机理，这个机理提出合适的催化剂需要对中间体具有合适的结合强度，结合力过高或者结合力过低分别导致催化剂失活或者难以被活化，后来大量的相关研究发展比Sabatier更先进的定量描述符。
近日，苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez、西班牙巴塞罗那科学技术学院Núria López等研究发现C2H2分子吸附能是乙炔氢氯化反应的关键作用，研究了包括影响催化剂选择性和稳定性在内的乙炔氢氯化反应性能的各种因素。有鉴于此，天津大学巩金龙等对该项工作的重要意义进行总结评述。
本文要点：
1)在过去的100年间人们发展了大量的描述符用于描述催化反应的活性，比如d带规则能够非常有效的描述吸附物种与过渡金属表面之间的相互作用，并且基于d带提出了一系列描述符，包括d带中心、反应中间体结合能；由于氧化物具有非常复杂的晶体结构、多种不同氧化态、缺陷形成能，因此对氧化物的催化活性描述比较困难。目前用于氧化物的描述符包括p带中心、eg占据等。目前，人们提出了基于数据结合符号回归和压缩感知结合的SISSO描述符，该描述符被人们发现是目前最好的描述符。但是，目前还无法实现定量描述整体催化活性的描述符。
2)苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez、西班牙巴塞罗那科学技术学院Núria López等合成活化碳/N掺杂碳基底担载的不同结构Au, Pt, Ru, Rh, Ir, Pd金属催化剂，固定担载贵金属的量条件的单原子、不同粒径的纳米粒子。发现金属物种或者修饰的碳基底对于催化剂的活性产生非常显著的影响，单原子状态Au、Pt催化剂具有更高的催化活性，Pd在各种催化剂具有类似的催化活性。Ru、Rh、Ir的纳米粒子比单原子状态的催化活性更高。
3)由于非常复杂的催化反应机理，作者通过反应动力学研究方式理解这种对样品非常敏感的机理。在催化反应过程中，在催化剂的表面观测发现积碳和含Cl-物种，导致副反应和催化剂失活。此外，除了积碳现象，金属团聚或者充分分散的现象、催化剂氯化也可能导致催化剂失活。催化剂的积碳程度与金属物种有关，与金属表面乙炔结合能有关。最后，作者提出了描述符的一阶表现形式，其表现金属结合能之间的平衡、生成氧化物/氯化的平衡。研究发现，催化剂和乙炔之间的相互作用能够作为催化反应的关键描述符，并且决定了催化活性。通过动力学和DFT计算进行验证。
Zhao, ZJ., Gong, J. Catalyst design via descriptors. Nat. Nanotechnol. (2022)
DOI: 10.1038/s41565-022-01120-5
https://www.nature.com/articles/s41565-022-01120-5
2. Nature Commun.：Pt电极表面低过电势OH吸附
研究Pt单晶表面上多种电化学反应的关键性中间体OH的吸附过程，对于理解这些电化学反应而言非常重要，特别是一些反应过程中包括氧参与的过程。目前的相关研究通常认为只有当过电势高于0.55 V时才能在电极表面吸附OH，并没有考虑Pt的纳米结构产生的影响。
有鉴于此，阿利坎特大学Rubén Rizo、Enrique Herrero、Juan M. Feliu等报道发现通过CO置换实验，交流伏安法，Raman光谱表征等研究方法，发现OH物种在低配位结构Pt原子位点（Pt台阶）的OH吸附过电势更低。
本文要点：
1)在实验中发现在0.25-0.45 V能够在Pt的(100)晶面台阶上吸附OH，通过SHINERS拉曼表征样品表面存在OH物种，通过交流伏安表征发现通过增加扫描频率造成伏安曲线微扰，验证CO吸附过程至少包括两个步骤。
2)这项研究有助于理解许多OH吸附参与的电化学过程，有助于深入理解如何改善电催化剂和实现更好的电化学性能。
Rizo, R., Fernández-Vidal, J., Hardwick, L.J. et al. Investigating the presence of adsorbed species on Pt steps at low potentials. Nat Commun 13, 2550 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-30241-7
https://www.nature.com/articles/s41467-022-30241-7
3. Angew综述：Pickering乳剂催化的发展
Pickering乳剂含有两种不混溶液相没有表面活性剂的颗粒组成，其有望在一些环境克服传统催化剂面临的困难，是一种具有前景的催化剂。有鉴于此，大连理工大学邱介山、于畅等综述报道对2010年以来Pickering乳剂催化剂的发展情况。
本文要点：
1)首先讨论并阐明Pickering乳剂的概念和机理，随后分别通过内在和外在两亲性两个角度总结两亲性乳液催化剂的设计方法，总结目前Pickering乳剂催化剂的发展情况，特别对由于极性/溶解性区别导致的相分离现象进行总结，讨论“智能”乳液反应体系、连续流动催化、Pickering界面生物催化等多个领域的发展情况。最后对Pickering乳剂催化剂的进一步发展面临的挑战和趋势进行总结讨论。
Lin Ni, et al, Pickering Emulsion Catalysis: Interfacial Chemistry, Catalyst Design, Challenges, and Perspectives, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202115885
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202115885
4. Angew：通过碳酸二甲酯构建离子电子导电界面改善预锂化性能
接触预锂化(Contact prelithiation)方法是缓解Li离子电池的起始容量损失的一种重要方法，但是Li无法在充放电过程中完全转化仍导致电池循环稳定性降低。有鉴于此，清华大学张强等报道首次通过碳酸二甲酯单溶剂作为电解液用于接触预锂化。
本文要点：
1)发现这种通过电解液对Li金属反应生成的有机含量较低的电解液界面相能够作为离子/电子双重导体，因此即使当电解液界面相完全被碳酸二甲酯包裹后，仍能够维持电子导路。
2)通过这种电解液策略，Li利用率达到92.8 %，在电池循环过程中基本上没有死锂现象。因此电池在210次电池充放电循环后仍保持90.0 %的库伦效率，容量能够保持94.9 %。这项研究结果展示说明接触预锂化策略对改善电池性能的重要意义。
Xin-Yang Yue, et al, The Raw Mixed Conducting Interphase Affords Effective Prelithiation in Working Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202205697
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202205697
5. Angew：通过电子云和溶剂化结构调节实现用于锌离子电池的高电压有机正极
氧化还原活性有机材料作为新一代可持续利用的资源，因其资源丰富、结构可调等优点，在锌离子电池（ZIBs）中受到人们越来越多的关注。然而，目前具有高电势的有机分子很少，而且大多数报道的有机正极基ZIB的电压都低于1.2 V。近日，香港城市大学支春义教授，Jun Fan报道了由于范德华力和π-π堆积作用导致的结构稳定性，选择吩噻嗪(PX)、苯硫硫醚(PT)和硫杂菲(TT)三种有机硫化合物作为正极材料，考察了电子云分布对其电化学性能的影响。
本文要点：
1）对比研究表明，电子云密度对有机材料的电压起着关键作用。具有均匀分布的电子云的有机材料更难失去电子，导致∆G1增加。此外，改变电解质可以通过产生更高的阴离子去溶剂化能来进一步改善∆G2。
2）以乙腈为溶剂的三氟甲磺酸锌电解液（Zn(OTF)2-乙腈(ACN)）中电子云对称分布的TT可以达到1.7 V的电压，远高于其他有机材料。此外，所制备的电池表现出长期循环寿命，即使在1 A g–1下循环8000次后，高容量保持率仍为82%。
这项工作阐明了形成高电压材料的机理，并提出了提高电压的策略，为提高ZIBs的功率密度和实际应用指明了前景。
Huilin Cui, et al, High-Voltage Organic Cathodes for Zinc Ion Batteries through Electron Cloud and Solvation Structure Regulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202203453
https://doi.org/10.1002/anie.202203453
6. Angew：一种用于气体分离的粘度受限干凝胶转化法制备的高性能沸石中空纤维膜
沸石膜在气体和烃类分离方面显示出巨大的潜力，但高昂的制造成本一直是其工业化应用的主要障碍之一。近日，佐治亚理工学院Sankar Nair提出了一种“粘度受限干凝胶转化”(VCDGC)方法，该方法可以方便地制备高质量的CHA和MFI沸石中空纤维膜。
本文要点：
1）对CHA膜合成条件的研究表明，为了确保基材表面有足够的前驱体转化为高渗透和选择性的膜，必须有一个保留良好的合成前驱体凝胶涂层。此外，凝胶中纳米晶的加入促进了更薄的相互生长的多晶膜的形成，使其颗粒尺寸更小。
2）通过适当调整合成参数，制得的CHA(SSZ-13)膜在干湿和饱和湿条件下均表现出对CO2/Xe、CO2/N2/Xe、CO2/N2和CO2/CH4等混合气体的良好分离性能。此外，还将VCDGC方法扩展到MFI沸石膜的制备，显示出良好的丁烷异构体分离性能。
因此，本方法为用于一系列分离应用的可伸缩、低成本和高功能的沸石膜创造了一条新的处理途径。此外，将这一方法还可推广到较长的中空纤维和其他载体，如管子和多通道整体，以及在非多孔表面形成沸石涂层。
Shaowei Yang, et al, High-Performance Zeolitic Hollow-Fiber Membranes by a Viscosity-Confined Dry Gel Conversion Process for Gas Separation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202204265
https://doi.org/10.1002/anie.202204265
7. AM：用于Li-S电池的钙钛矿型氧化物中氧空位的催化机理
缺陷材料在锂-硫（Li-S）电池中具有吸附和催化性能，可有效解决Li-S电池充放电过程中锂多硫化物（LiPSs）穿梭和转化动力学缓慢的问题。然而，目前尚无关于缺陷浓度与电极吸附催化性能之间的定量关系的研究。近日，北京理工大学孙克宁教授，Zhenhua Wang，悉尼科技大学汪国秀教授以钛酸锶钙钛矿为研究模型，成功实现了氧空位对Li-S电池中LiPSs吸附和催化性能的定量调控策略。
本文要点：
1）通过对具有不同氧空位浓度的钙钛矿型STMnx（x=0.1-0.3——的一系列电化学表征，成功地建立了氧空位浓度与LiPS吸附催化性能之间的定量关系。通过密度泛函理论（DFT）计算和原位实验，系统地研究了Li-S电池中氧空位对LiPSs转化的催化机理。
2）随着氧空位浓度的增加，可以有效地提高钙钛矿与LiPSs的结合能，降低LiPSs分解反应的势垒，加速LiPSs的相变。具有高氧空位浓度的STMn0.3电极，即使在2 C的高电流密度下，1500次循环后的比容量仍高达780 mAh g-1，衰减率为0.032%。
该氧缺位定量调控策略对缺陷材料的设计和调控具有启发意义，可在Li-S电池及相关储能转换系统领域推广应用。
Wenshuo Hou, et al, Catalytic Mechanism of Oxygen Vacancies in Perovskite Oxides for Lithium-Sulfur Batteries, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202202222
https://doi.org/10.1002/adma.202202222
8. AEM观点：可持续电动汽车电池---正极、环境、供应链、生命周期与政策
锂离子电池（LIB）可以通过为电动汽车（EV）提供动力，并通过电网规模的储能促进可再生能源的发展，从而减少碳排放。然而，锂离子电池的生产和发电目前仍然严重依赖化石燃料，这导致了一系列环境问题。LIB是否像现阶段预期的那样环保和可持续？最近，美国弗吉尼亚理工大学Feng Lin等通过电动汽车锂电池的生命周期进行了审查以评估LIB的环境影响，并就环境可持续性将电动汽车与内燃机汽车进行了比较。
本文要点：
1）研究人员从环境影响、电极材料、供应链、制造生产、循环利用以及政府政策等角度对车载动力电池的现状进行了总结。尽管由于电池制造和发电系统导致生产电动汽车比燃油车产生更多的排放，但是通常人们认为电动汽车的温室气体排放和燃油车相比要低。因此，发电来源也在很大程度上决定了电动汽车的最终排放量。推广使用可再生能源发电对最大限度地提高电动汽车的环境效益至关重要。
2）作者认为从材料角度来说要想弥补无钴无镍正极与镍基正极在能量密度上的差异，需要关注一下几个问题：一个是采用金属锂或硅基负极等高容量负极提高电池整体能量密度；第二是优化电池单体和电池组的设计系数；第三是构建快充设施并发展新型充电方法；第四是为合适的电动汽车类型（如公共交通）设计合适的电池组更换方法。
Zhijie Yang et al, Sustainable Electric Vehicle Batteries for a Sustainable World: Perspectives on Battery Cathodes, Environment, Supply Chain, Manufacturing, Life Cycle, and Policy, Advanced Energy Materials, 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200383
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200383?af=R
9. AEM：相分离激光感应(PSLI)法制备的三维无粘结剂集成电极助力氧电催化和锌-空气电池
对于氧电催化和金属-空气电池来说，开发适合大规模制造高效耐用的催化电极的简易方法具有重要意义。近日，曼彻斯特大学Zhu Liu提出了一种基于相分离和激光诱导制备三维无粘结剂集成电极的方法。
本文要点：
1）聚苯并咪唑(PBI)溶液和含有金属前体的凝固浴之间发生相分离，形成3D互连多孔催化剂前体层。干燥后，通过激光诱导获得离子交换膜，同时将PBI转化为多孔激光诱导石墨烯(HPLIG ),并将金属前体还原为微小的纳米粒子。
2）为了证明这种方法的通用性，制造了具有不同HPLIG杂化催化剂层和基底的IEs。结果显示，以碳纸为基底的IE-NiFe/HPLIG和IE-Co/HPLIG分别表现出优异的析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)性能。以碳布为基底的具有电催化OER和ORR双功能的柔性IE-NiCoFe/HPLIG被用作可充电水系锌空气电池(ZABs)中的空气阴极，并提供令人满意的163 mW cm-2的功率密度和10mA cm-2下1800 h的循环稳定性。该电极还赋予固体ZAB良好的柔性。
这项工作提供了一个工业上可行的解决方案来应对快速制造IEs的挑战。
Yang Sha, et al, 3D Binder-free Integrated Electrodes Prepared by Phase Separation and Laser Induction (PSLI) Method for Oxygen Electrocatalysis and Zinc–Air Battery, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200906
https://doi.org/10.1002/aenm.202200906
10. AEM：二苯并-24冠-8醛衍生物作为电解液添加剂助力高性能锂-氧电池
与广泛使用的锂离子电池相比，在众多可用的储能器件中，新兴的Li-O2电池（LOB）具有极高的理论能量密度（3500 W h kg-1）,有望成为最有前途的下一代候选电池技术。近日，新加坡国立大学Wei Chen介绍了一种基于冠醚的化合物，二苯并-24冠-8醛衍生物（DB24C8A），它是一种有效的三官能团电解质添加剂。
本文要点：
1）首先，DB24C8A对Li+的强吸附能力增加了Li2O2的溶解度，促进了放电产物通过溶液途径的生长，缓解了ORR过程中的堵塞和钝化问题。其次，反应性的O2−离子被吸附在生成的[DB24C8A·Li+]配合物周围，通过静电吸引来平衡电荷，这缓解了严酷的氧化环境，避免了严重的寄生反应。此外，DB24C8A由于其高Li+对接能力而促进了Li2O2的有效分解，从而在OER过程中形成了具有更高电导率的缺陷Li2−xO2。
2）研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算，进一步揭示了DB24C8A助剂的作用机理。
3）利用这些优点，使用DB24C8A的LOB在200 mA g−1的倍率下表现出6939mAhg−1的放电容量，高达93%的Li2O2产率，低至0.77V的低充电过电位，以及在500 mA g−1下的长循环寿命（长达213个循环），极限放电容量达到1000mAh g−1。
Qi Zhang, et al, High-Performance Li-O2 Batteries Enabled by Dibenzo-24-Crown-8 Aldehyde Derivative as Electrolyte Additives, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200580
https://doi.org/10.1002/aenm.202200580
11. ACS Energy Lett.：基于SnO2-TiO2双电子传输层的钙钛矿光伏组件
无机电子传输层 (ETL)，如二氧化钛 (TiO2) 和二氧化锡 (SnO2)，在 n-i-p 结构的钙钛矿太阳能电池 (PSC) 中很重要。特别是，使用聚合物基板的柔性PSC (f-PSC) 的 ETL 需要与透明导电氧化物 (TCO) 有很强的粘附性，并在低于150 °C 的温度下形成均匀的薄膜。因此，SnO2胶体纳米颗粒主要用于满足这些需求。然而，在效率、均匀涂层和对TCO的附着力方面存在进一步改进的机会。蔚山国立科学技术学院Sang Il Seok等人通过在SnO2胶体溶液中添加一定量的作为无机粘合剂的TiO2纳米溶胶制备SnO2-TiO2混合电极。
本文要点：
1）与单独的SnO2胶体相比，使用SnO2-TiO2混合电极制造的f-PSC不仅由于与基板的强粘附性而表现出更好的抗弯曲机械可靠性，而且由于改进的能量排列而大大提高了效率。
2）最终，由于在大面积上的均匀涂层，SnO2-TiO2混合电极的效率达到21.02%，甚至在小型组件（7×7 cm2）中的效率超过16%。本研究为高效 f-PSC 的 ETL 提供了新的策略。
Min Jae Paik, et al. SnO2–TiO2 Hybrid Electron Transport Layer for Efficient and Flexible Perovskite Solar Cells, ACS Energy Lett. 2022, 7,1864–1870
DOI：10.1021/acsenergylett.2c00637
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.2c00637
12. ACS Nano：磁驱动光活性微型机器人用于根除牙种植体生物膜
钛基牙齿植入物仅在美国就有数十亿美元的市场。然而，种植体上细菌生物膜的生长往往会导致牙龈炎、种植体脱落和昂贵的后续护理。有鉴于此，布拉格化工大学Martin Pumera利用聚亚胺胶束构建了基于铁磁体(Fe3O4)和光活性(BiVO4)材料的微型机器人，其能够有效地根除钛基牙齿植入物上的细菌生物膜。
本文要点：
1）该微型机器人中的铁磁组分能够将横向旋转磁场作为推进力，而BiVO4可作为活性氧的光活性发生器，以用于根除生物膜菌落。
2）实验结果表明，这种光活性、磁驱动、可精确导航的微型机器人能够有效摧毁钛植入体上的生物膜菌落，充分证明了其在精准医学领域中具有广阔的应用前景。
Carmen C. Mayorga-Martinez. et al. Swarming Magnetic Photoactive Microrobots for Dental Implant Biofilm Eradication. ACS Nano. 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c02516
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c02516
