浙大研究生,一作发Cell!张锦、曲大辉、游经碧、侯剑辉、黄小青、唐波等成果速递丨顶刊日报20220722
纳米人 纳米人 2022-07-23
1. 浙江大学Cell:揭秘雄性昆虫“恋爱”密码!

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讲到昆虫的遗传,一般认为是从父母中直系遗传得来,但许多微生物在与昆虫共生时,会悄悄将其基因传递给昆虫。这类跨物种的基因交流,即水平转移基因(HGT)常常被科学家忽视,那么昆虫如何获得“飞来”的外源基因?这些基因对昆虫生存具有什么样的影响?2022年7月18日,浙江大学农业与生物技术学院昆虫科学研究所在Cell发表论文指出,昆虫基因组内存在大量的水平转移基因,并发现“飞来”的外源基因对昆虫求偶起到重要作用。浙江大学农业与生物技术学院研究生李杨、刘志国、刘超为共同第一作者,浙江大学农业与生物技术学院沈星星研究员、黄健华研究员、范德堡大学Antonis Rokas教授为共同通讯作者,陈学新教授给予大力支持和帮助,陈云教授、潘荣辉研究员、周文武研究员等也参与本研究。
(来源:浙江大学新闻网)

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参考文献:https://doi.org/10.1016/j.cell.2022.06.014


2. Nature Commun.:一种新型信息加密材料

随着社会进入信息化时代,每天都会产生数以万计的信息。信息安全成为了人们不得不考虑的一个问题。研究人员在此方面也投入了巨大的努力,开发了诸如荧光墨水、全息防伪和3D码等加密方式来提高数据存储与传输的安全性,经过处理后的信息只能在特定条件下识别。这种加密方式也离不开材料的支持,通常,这类安全系统需要在聚合物或凝胶基质中嵌入特定的动态分子材料加以功能修饰,从而赋予材料响应刺激的能力和动态特性。因此,开发动态分子系统对于制造先进的数据加密材料至关重要。近日,华东理工大学曲大辉团队开发了一种基于芘的多色荧光超分子系统,用于生成信息加密材料,该系统具有时间依赖性的动态荧光信号,可实现更先进的数据加密方法。

 

本文要点:

1)该工作利用动态组装诱导超分子系统,开发了一种基于两亲性芘染料组成的高级信息加密材料,其原理是该材料为含有亲水性三甘醇链,在水和有机溶剂中具有良好的溶解性,可通过定制溶剂组成来控制分子组装过程,实现了从蓝色到橙色的可调荧光发射,并根据这种可控的多色荧光字符,构建3D码用于储存信息,该信息只有在紫外线下才能被识别。

2)该工作还将二维码与3D码进行正交组合,对信息进行选择性加密,并通过固相动态装配诱导发射系统,在一个时间尺度上显示多条信息,从而开发了可在时间尺度上进行加密的高级信息加密材料。


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Wang, Q., Lin, B., Chen, M. et al. A dynamic assembly-induced emissive system for advanced information encryption with time-dependent security. Nat Commun 13, 4185 (2022).

DOI:10.1038/s41467-022-31978-x

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31978-x


3. Nature Commun.:超薄贵金属纳米片的面内应变工程提高固有电催化析氢活性

贵金属纳米材料是一类尺寸小,具有很高的表面能与化学活性的纳米材料,拥有一系列特殊的物理、化学性质。贵金属纳米材料已广泛应用于催化、电子和光子学等领域。大量的研究表明,调节贵金属纳米材料的原子级结构可以提高其催化性能。其中,超薄纳米片具有高比表面积和低配位数的特点,可使其表面活性原子大量暴露,极大地提高催化效率。此外,催化过程中反应中间体的吸附能和活化能垒与催化剂的电子结构密切相关,移动d波段中心来改变超薄贵金属纳米片的表面应变也可增强催化效率。

近日,中科大的洪勋副教授与Gongming Wang团队报道了一种通过构建高密度面内非晶态相边界来设计超薄贵金属纳米片中平面应变的简单方法,极大的提高了纳米片的电催化析氢活性。

 

本文要点:

1)该工作采用超薄无定形结晶Ir纳米片为原料,通过高温退火来控制其面内应变,实验结果表明,拉伸应变改变Ir位点的d带状态,并优化氢吸附的吉布斯自由能。因此,制备的Ir纳米片表现出高TOF值(3.61 H2/s@ 30 mV),比基准商用Pt/C催化剂高4.5倍(0.81 H2/s) 。

2)该工作还通过基于同步加速器的价带光谱和密度泛函理论研究发现,该非晶-晶体边界诱导的面内应变处理也可促进Ru纳米片和Rh纳米片催化性能的提升,该工作为设计高性能贵金属纳米材料提供了一条有效的途径。


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Wu, G., Han, X., Cai, J. et al. In-plane strain engineering in ultrathin noble metal nanosheets boosts the intrinsic electrocatalytic hydrogen evolution activity. Nat Commun 13, 4200 (2022).

DOI:10.1038/s41467-022-31971-4

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31971-4


4. AM:效率超过25%的红色钙钛矿发光二极管

近年来,钙钛矿发光二极管(PeLEDs)因其窄的发射带宽和可调谐的发射光谱而备受关注。高效的红光发射是照明和显示最重要的部分之一。准二维(quasi-2D)钙钛矿由于强载流子限制可以提供高发射效率,而目前红色准二维(quasi-2D)PeLED的外量子效率(EQE)较低,这是由于复杂的分布 准二维钙钛矿薄膜中的不同n值相。中科院半导体所游经碧张兴旺等人通过混合两种不同的大有机阳离子来精细控制准二维钙钛矿的相分布,有效减少较小n指数相的数量,同时实现钙钛矿薄膜中铅和卤化物缺陷的钝化。


本文要点:

1)研究人员混合苯乙基碘化铵(PEAI)/ 3-氟苯乙基碘化铵 (m-F-PEA) 和 1-萘基甲基碘化铵 (NMAI)制备了合金化RPP薄膜。这些RPP薄膜显示出对小指数相 (n = 2) ,并且载体运输得到有效改善。 

2)同时,NMA的混合可以减少RPP薄膜中的金属Pb状态和卤化物缺陷,此外,光滑且无针孔得到钙钛矿薄膜。通过混合比例为 6:4 的 m-F-PEA和NMA混合的薄膜具有大于 90% 的光致发光量子产率。

3)因此,PeLED在680 nm处显示出25.8%的EQE和1300 cd m-2的最大亮度,这是迄今为止红色PeLED的最高性能。


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Jiang, J., Chu, Z., Yin, Z., Li, J., Yang, Y., Chen, J., Wu, J., You, J. and Zhang, X. (2022), Red Perovskite Light-emitting Diodes with Efficiency Exceeding 25% Realized by Cospacer Cations. Adv. Mater.. 

DOI:10.1002/adma.202204460

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202204460


5. AM: 18%效率的二元全聚合物有机光伏电池

聚合小分子受体的发展已将全聚合物有机光伏 (OPV) 电池的功率转换效率 (PCE) 提高到17%。然而,仍然缺乏适用于全聚合物OPV电池的聚合物供体,限制了其PCE的进一步改进。中科院化学所侯剑辉Yong Cui等人设计了一种名为 PQM-Cl 的新型聚合物供体,并探索了其光伏性能。 


本文要点:

1)PQM-Cl表面的负静电势和低平均局部电离能量分布可实现高效的电荷产生和转移过程。当与常用的聚合物受体 PY-IT 混合时,基于PQM-Cl的器件提供了18.0%的PCE和80.7%的出色填充因子,这两者都是全聚合物OPV电池的最高值。

2)相关测量表明,基于PQM-Cl的薄膜具有优异的机械性能和柔韧性。因此,制造了基于PQM-Cl的柔性光伏电池,并显示出16.5%的优异PCE和高机械稳定性。

3)研究结果表明,PQM-Cl是全聚合物OPV电池的潜在候选者,并为高效全聚合物OPV电池的聚合物供体设计提供了见解。


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Wang, J., et al, A new polymer donor enables binary all-polymer organic photovoltaic cells with 18% efficiency and excellent mechanical robustness. Adv. Mater..

DOI:10.1002/adma.202205009

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202205009


6. EES:三维多孔铂-碲-铑表面/界面实现了显著的实用燃料电池催化

在电催化剂中设计高效表面/界面是燃料电池商业化的关键。近日,厦门大学黄小青教授,Lingzheng Bu,香港理工大学黄勃龙教授构建了一类具有三维表面/界面的多孔PtTeRh纳米棒(NRs),用于实用燃料电池的高效氧还原反应(ORR)催化剂。


本文要点:

1)优化后的多孔Pt61Te8Rh31 NRs/C的ORR动力学提高了14倍,MEA电极组件性能显著(归一化功率密度为1023.8 W g-1Pt,240 h耐久性测试后电池电压损失仅为1.3%)。

2)即使在恶劣的燃料电池运行条件下,它也可以轻松实现比商用铂/碳(1338.8 mW cm-2)高得多的功率密度(1976.1 mW cm-2)。同时,经过30000次的加速应力试验,其峰值功率密度损失了14.2%,而在相同的试验条件下,工业Pt/C的峰值功率密度损失了25.7%,这表明它是一种高活性和耐用的MEA阴极催化剂。

3)密度泛函理论(DFT)计算揭示了优化ORR过程中电子转移的Pt位和Rh位的逆氧化还原趋势。Te激活了强大的p-d耦合,并保持了强大的电活性,从而实现了出色电活性和耐用性。


这项工作代表着在为实际燃料电池应用合理设计多组分纳米材料方面取得的重大进展。


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Lingzheng Bu, et al, Three-dimensional porous platinum-tellurium-rhodium surface/interface achieve remarkable practical fuel cell catalysis, Energy Environ. Sci., 2022

DOI: 10.1039/D2EE01597H

https://doi.org/10.1039/D2EE01597H


7. AEM:共轭COF抑制钙钛矿太阳能电池的电荷复合和分解

钙钛矿太阳能电池 (PSC) 的功率转换效率 (PCE) 在过去10年中迅速提高。然而,随着效率的进一步提高,需要提高钙钛矿材料的长期稳定性,这限制了 PSC 的商业化。因此,迫切需要寻找同时抑制钙钛矿材料的电荷复合和降解的方法。蔚山国立科学技术学院Sang Il Seok吉林大学Zhongping Li以及南京航空航天大学Wanlin Guo等人通过噻吩并[3,2-b]噻吩-2,5-二甲醛(TTDA)与1,3,5-三(4-氨基苯基)苯(TAPB)或2 ,4,6-三(4-氨基苯基)-1,3,5-三嗪 (TTA)反应。将这两种COF添加到钙钛矿层可以通过空间分离的前沿轨道更有效地分离电荷,还可以抑制FAPbI3层的降解和δ-FAPbI3的形成。


本文要点:

1)具有TTDA-TTA-COF的PSC表现出比具有TTDA-TAPB-COF的PSC更高的效率和开路电压。这归因于TTDA-TTA-COF中更强的共轭特性和π-π相互作用诱导的钙钛矿更好的结晶。

2)具有TTDA-TTA-COF的冠军PSC表现出23.35%的PCE和出色的长期稳定性。据我们所知,这是使用结晶有机框架作为添加剂制造的 PSC 中效率最高的。

3)这项工作提供了一条通过结合适当的COF来制造高效和稳定的 PSC 的新途径。


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Nie, R., et al, Simultaneously Suppressing Charge Recombination and Decomposition of Perovskite Solar Cells by Conjugated Covalent Organic Frameworks. Adv. Energy Mater. 2022, 2200480. 

https://doi.org/10.1002/aenm.202200480

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202200480


8. AFM:高度稳定的全固态Na-O2/H2O型电池

金属-空气电池是以电极电位较负的金属作负极,以空气中的氧或纯氧作正极的新型电池,金属空气电池具有比能量高,价格便宜,性能稳定等特点,被视为下一代储能技术的有力备选之一。其中,全固态可充电Na-O2电池因其理论能量密度高,安全性,电化学稳定性和丰富的钠资源而引起了研究人员极大的兴趣。然而,Na-O2电池反应中产生的不溶性放电产物很容易堵塞多孔阴极,从而减缓ORR动力学过程(即放电过程中的高过电位)。此外,Na-O2电池的放电产物具有高度氧化性,极易与电池组分(即电解质和电极材料)发生反应,导致形成副产物的生成。这种复杂的放电产物限制了氧气阴极的有效性,因此需要设计一个可以精细控制放电产物并在充电时有效地去除副产物的阴极。

近日,上海微系统与信息技术研究所的刘志团队设计了一种独特的银聚合物复合阴极,基于此构建的可充电的全固态Na-O2/H2O型电池可在一定湿度的氧气环境下催化和精确控制放电产物。

 

本文要点:

1)该工作采用银纳米粉体、乙酸正丁酯、1-甲氧基-2-丙醇醋酸酯和丙烯酸树脂构建了一种全新的银聚合物复合阴极(SPC),使用原位拉曼,DEMS,XRD以及EDS等对电极进行表征,发现银纳米粉体催化剂可以有效降低NaOH分解的反应势垒,使得电池可以维持低过电位进行循环,显著的提升了全固态Na-O2/H2O型电池的循环稳定性(100次循环后,容量保持率>97%)和能量密度(20 mA/g)。

2)该工作还研究了空气中的相对湿度(Rh)对于电池反应中放电产物和水合状态的影响,从而通过调节Rh来控制充电动力学和电池性能,其方法的有效性还可扩展到其他金属空气电池等储能系统。


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Chenggong Jiang,et al,A Highly Stable All-Solid-State Na–O2/H2O Battery with Low Overpotential Based on Sodium Hydroxide,advanced functional materials,2022

DOI:10.1002/adfm.202202518

https://doi.org/10.1002/adfm.202202518


9. Nano Letters:定制无定形PdCu纳米结构用于乙醇电氧化中的高效C-C裂解

直接乙醇燃料电池的大规模应用一直受到阳极乙醇氧化反应缓慢的阻碍。目前设计和制造EOR电催化剂的研究住哟啊集中在结晶材料上,催化效率提高有限。近日,西安交通大学金明尚教授通过控制OAm-AA体系中铜的玻璃成核动力学,实现了尺寸和形状可控的均匀PdCu非晶纳米结构的合成。


本文要点:

1)研究关键是引入碘化钾(KI)作为Cu和Pd前驱体的额外配位剂,这导致了对两者还原动力学的抑制,从而不影响Cu的形核优先级。

2)在此基础上,研究人员实现了定制非晶态PdCu(a-PdCu)的尺寸,并通过简单地改变反应溶液中加入的KI量来选择性地将它们塑造成纳米球或纳米线。具体地说,通过调节KI的量从0.02到0.2 mm,我们得到了平均尺寸在6.5−15.4 nm范围内的均匀的a-PdCu纳米球。当KI的量充分降低到0.01 mm以下时,由于以OAM为软模板的微小颗粒的组装,可以生成超细直径的a-PdCu纳米线。

3)然后将所制备的纳米粒子作为乙醇氧化的电催化剂进行了评价。实验和理论研究都表明,非晶化活化的PdCu纳米粒子可以高效裂解乙醇分子中化学稳定的C-C键。结果表明,a-PdCu纳米催化剂的C1路径法拉第效率可达69.6%,远远超过晶态催化剂和Pd/C催化剂。

4)研究人员研究了催化剂的结构依赖性,通过优化催化剂的大小和形状,得到了高活性和耐久的a-PdCu纳米催化剂。最大比活性高达23.7 mA/cm2,表现优于以往报道的大多数催化剂。


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Weicong Wang, et al, Tailoring Amorphous PdCu Nanostructures for Efficient C−C Cleavage in Ethanol Electrooxidation, Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01870

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c01870


10. Nano Letter:烯碳纤维:迈向下一代纤维材料

人类社会的发展对先进纤维材料提出了前所未有的要求,特别是近半个世纪以来,碳纤维(CF)、芳纶纤维、陶瓷纤维等高性能纤维发展迅速,已广泛应用于航空航天、国防、交通等前沿领域。其中,纳米碳材料,如碳纳米管,石墨烯的出现,推动了烯碳纤维的进一步发展。烯碳材料由sp2碳原子组成的低维纳米碳材料,它们具有超高的比强度,韧性,导电性和导热性,极大的提升了纤维的综合性能。北京大学张锦对烯碳纤维的结构、分类和设计策略进行了全面探讨,并总结了烯碳纤维制备和应用的最新进展。最后,该工作还发表了其对开发下一代轻质、高性能、多功能和智能烯碳纤维材料的看法。


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Yeye Wen,et al,Carbonene Fibers: Toward Next-Generation Fiber Materials,Nano Letter,2022

DOI:10.1021/acs.nanolett.1c04878

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04878


11. EnSM:紫外光辅助构建低铂负载Mxene催化剂用于高性能Li−O2电池

用少量的贵金属实现高的电催化活性是提高Li-O2电池性能和降低成本的关键。近日,北京理工大学Chuan Wu,Guoqiang Tan报道了一种紫外光辅助合成方法,以制备高活性和超级稳定的低Pt含量的Mxene基电催化剂。


本文要点:

1)所得到的电催化剂具有均匀的Pt纳米晶镶嵌在多层Ti3C2 Mxene(Pt-Ti3C2)中。

2)由于电性能、催化性能和结构稳定性的改善,这种催化剂的设计使其具有良好的电化学性能。值得注意的是,当铂负载量为14769.0 1 mg cm−2正极时,催化剂表现出较高的放电容量(14769 mAh gPt-Ti3C2-1),较低的充电过电位(0.32 V),以及超过100次的良好循环性能。

3)研究人员系统的研究揭示了电催化性能与化学结构的相关性,而稳定的PtTi化学吸附促进了多层Ti3C2衬底上Pt纳米晶之间的协同催化作用。密度泛函理论揭示了电催化降低电荷过电位的机理,而Pt-Ti3C2和Li2O2单体之间的温和相互作用使电荷过电位较低。


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Dong Cao, et al, Ultraviolet-Assisted Construction of Low-Pt-Loaded MXene Catalysts for High-Performance Li−O2 Batteries, Energy Storage Materials (2022)

DOI:10.1016/j.ensm.2022.07.026

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.07.026


12. ACS Nano:一种透气防水非重叠模式压力应变传感三维结构电子皮肤

近年来,可穿戴传感器不仅在医疗监护领域引起了广泛的兴趣,而且在方便和智能的人−机器交互方面也引起了广泛的兴趣。然而,诸如可穿戴舒适性、多种适用条件以及机械刺激的差异性等挑战还没有完全解决。近日,澳门大学Bingpu Zhou,Qingsong Xu开发了一种透气防水的电子皮肤(E-Skin),它可以感知压力/应变,信号不重叠。


本文要点:

1)磁性吸引和纳米尺度聚集的协同效应使E-Skin具有微孔透气性和三维微纤毛的超疏水性。在施加压力时,导电微纤毛的弯曲使足够的接触减少了电阻,而拉伸则由于导电材料的分离而导致电阻增加。

2)优化后的E-Skin对小应变(7.747−80%)有较高的测量因子,检测下限为0.04%。此外,三维微纤毛还表现出−0.0198 kpa−1(0−3 kpa)的灵敏度和高达200kpa的宽检测范围,并具有稳健性。

3)研究发现,E-Skin可以可靠而准确地区分人体关节的各种运动,涵盖了包括弯曲、拉伸和压力在内的广泛范围。利用不重叠的读数,可以在不同的刺激下产生三值输入“1”、“0”和“−1”,从而扩展了逻辑输出的命令容量,例如有效的莫尔斯电码和直观的机器人控制。


由于E-Skin的快速响应、长期稳定(10000个循环)、透气性和超疏水性,这种E-Skin可以作为可穿戴器件广泛应用于从人体运动监测到人−机器交互,朝着更加方便和智能的未来。


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Ming Lei, et al, Breathable and Waterproof Electronic Skin with Three-Dimensional Architecture for Pressure and Strain Sensing in Nonoverlapping Mode, ACS Nano,

DOI: 10.1021/acsnano.2c04188

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04188


13. Anal. Chem:对铁死亡期间线粒体内的过氧亚硝酸盐进行高保真度荧光成像

铁死亡是一种调控细胞死亡的重要方式,并且也是一系列疾病的发病机制的基础。虽然目前已有许多研究致力于揭示铁死亡的分子机制,但人们对于其中一些机制的细节仍然不够明确,特别是线粒体中的活性氧(ROS)在铁死亡过程中的功能仍然存在很大争议,而这主要是由于人们对于线粒体ROS水平在铁死亡过程中的变化的不够了解。传统的线粒体靶向探针往往会与胞质ROS发生反应,并在进入线粒体前就表现出荧光变化,进而会在评估线粒体ROS水平时给出错误的结果,以导致对其生物功能的误判。为了解决这一问题,山东师范大学唐波教授、王栩教授和解希雷教授设计了一种光控、靶向线粒体的荧光探针,并将其用于对线粒体中的过氧亚硝酸盐(ONOO-,一种可作为铁死亡媒介的ROS)进行原位可视化成像。

 

本文要点:

1)该光激活探针对ONOO-具有高度特异性和敏感的荧光响应性。研究表明,光照可以人为地调节其响应活性,进而确保所有探针分子都能以锁定状态通过细胞质,而在到达线粒体后被光所激活。这种光控荧光成像策略可以消除线粒体外部的ONOO-的干扰,因此能够在活细胞和动物模型中提高对线粒体ONOO-的生物成像的保真度。

2)实验也利用该探针首次揭示了erastin诱导的铁死亡过程中线粒体ONOO-通量及其可能的生物来源。实验结果表明,线粒体中的ONOO/ROS与铁死亡的发展密切相关,这一结果也将进一步促进对于铁死亡的全面探索和调控。


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Xilei Xie. et al. Photocontrollable Fluorescence Imaging of Mitochondrial Peroxynitrite during Ferroptosis with High Fidelity. Analytical Chemistry. 2022

DOI: 10.1021/acs.analchem.2c01758

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.2c01758

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