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原创丨爱吃带鱼的小分子（学研汇 技术中心）

编辑丨风云

具有高导热性和电子空穴迁移率的半导体对于电子和光子器件以及基础研究非常重要。其中立方砷化硼(c-BAs)预计会同时表现出>1000 cm²/(V•s)高电子和空穴迁移率，使c-BAs成为下一代电子产品的有希望的候选者。

散热问题，长期制约着芯片的运算速度。

微电子和光电器件的性能得益于同时具有高电子和空穴迁移率以及高导热性的半导体。然而，迄今为止，同时满足高迁移率和高热导率测量尚未发现此类材料。发现高导热、高电子迁移率和高空穴迁移率的半导体材料，厘清其背后机制，并实现精准测量，对于发展芯片电子材料至关重要。

2018年7月5日，来自MIT和UCLA在内的美国十所顶尖高校就硼化砷超高热导性同一主题在Science同一天发表3篇文章，硼化砷颠覆了超晶格热导率的传统理论，即将在导热材料中掀起血雨腥风。

第一性原理计算预测立方砷化硼(c-BAs)应该具有约1400 Wm^-1K^-1的极高室温热导率，是Si的10倍，c-BA同时具有较高的室温电子和空穴迁移率，分别为μ_e = 1400 cm²V^-1s^-1和μ_h = 2100 cm²V^-1s^-1。这种高值源于其不寻常的声子分散和化学键合特性，可同时促进弱三声子和四声子散射，而如此高的电子和空穴迁移率的主要原因是c-BAs中极性光学声子的高能量和低占有率，这导致了弱载流子散射。

虽然预测了高性能，但是实验测量并未发现c-BA的高迁移率。

c-BAs晶体的初始质量受到较大且不均匀的缺陷浓度的限制。由于传统的体传输测量方法只能获得缺陷限制行为而不是固有特性，因此c-BAs晶体中的高缺陷密度阻止了此类测量评估预测的高迁移率的有效性。此外，先前的研究表明，热导率和电子迁移率之间似乎没有很强的关系，获得的迁移率远低于计算的迁移率，并且与测量的热导率没有明显的相关性。因此：

i) 从头计算和实验之间的差异并不清晰；

ii) 热特性和电特性之间的去耦的起源尚未确定。

有鉴于此，MIT陈刚院士、休斯顿大学任志锋教授等使用光学瞬态光栅技术（TG）测量c-BAs单晶同一点的电迁移率和热导率，实验证实c-BAs（图1）同时具有高热导率和高电子和空穴迁移率。在相同位置测量得到1200 W/(m·K)热导率和1600cm2 V⁻¹s⁻¹的双极迁移率。理论表明电离杂质强烈散射电荷载流子，而中性杂质主要负责热导率降低。这一发现确立了c-BA作为唯一已知的具有这种理想特性组合的半导体，并将其置于下一代微电子应用的理想材料之列。

这是陈刚院士与任志峰教授于2018年发表cBA开创性Science论文之后，取得的又一次重大突破！陈刚院士在近两年的如此逆境中，还坚持在科研上取得重大突破，其追求真理的科学精神，令人高山仰止！

图1：c-BAs单晶的光学表征

主要结论：

1. 热导率（κ）：通过求解c-BAs的声子Boltzmann传输方程来计算包括三和四声子散射以及B或As位点上的中性和带电IV族杂质的声子散射。发现κ随着杂质和主体原子之间质量差的增加而减小。在杂质电离时，杂质(IV)的价电子数与B或As(III或V)的价电子数相匹配，导致键扰动比中性杂质的更弱。因此，电离杂质引起的热导率降低小于非电离杂质引起的热导率降低，特别是当取代杂质与主体原子质量相似时。

2. 双极流动性（μ_a）：使用从头算计算来研究IV族杂质对c-BA的RT μ_a的影响（图 3），发现与带电杂质的长程库仑相互作用是带边缘附近的主要散射机制。中性杂质缺乏库仑势会导致较弱的载流子散射，导致μ_a减小，然而，无论杂质的质量如何，带电杂质的μ_a都会显着降低。与带电杂质相比，中性杂质更强烈地抑制κ，因为键扰动更强。由于库仑散射，带电杂质主要有助于双极流动性减少。

图2：c-BAs的热和电子传输测量

图3：杂质对热导率和迁移率影响的理论计算

总之，高空间分辨率TG提供了c-BAs中同时具有高电子和空穴迁移率的明确证据，并证明通过消除缺陷和杂质，c-BAs可以表现出高导热性和高电子和空穴迁移率。此外，观察到的局部热导率和迁移率之间的弱相关性是由中性和电离杂质对这些量的不同影响引起的。

值得一提的是，同一天，国家纳米科学中心刘新风，休斯敦大学包吉明、任志锋等人通过超快载流子扩散显微成像系统，首次测定超高热导率半导体-砷化硼的载流子迁移率，相关成果背靠背发表于当天Science杂志。

参考文献：

【1】JUNGWOOSHIN et al. High ambipolar mobility in cubic boron arsenide. Science 377(6604), 437-440 (2022).

DOI: 10.1126/science.abn4290

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn4290

【2】High ambipolar mobility in cubic boron arsenide revealed by transient reflectivity microscopy. Science 2022, 377, 433-436.

DOI:10.1126/science.abn4727

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn4727