1. Nature Commun.：动态变化太阳能水蒸发体系

界面太阳能蒸发技术是一种具有前景的从海水或者污水高效率得到干净水源的方法，但是对于传统的静态蒸发模型而言，进一步提高蒸发的性能存在着缺少对不断变化水的运动或者相变过程动态管理控制、自我调节的局限。有鉴于此，清华大学曲良体、程虎虎、中科院力学研究所刘峰等报道通过可控和可逆的石墨烯-Fe₃O₄纳米粒子自组装过程实现了结构可重构的磁响应蒸发器。

本文要点：

1）与传统的刚性水蒸发器件结构不同，这种能够变形和动态组装的体系在宏观和微观尺度都能够随着变化的磁场产生变形和动态组装，因此材料内部的水传输、外部蒸汽扩散都得以显著的改善和增强，蒸发速率比静态蒸发体系的性能提高23 %。通过设计的多级组装结构和动态蒸发体系，实现了创记录的蒸发速率（5.9 kg m^-2 h^-1）。

2）这种概念验证性的工作展示了动态结构重组和结构重组装功能是发展高性能水蒸发体系的前景和发展方向。

Hu, Y., Ma, H., Wu, M. et al. A reconfigurable and magnetically responsive assembly for dynamic solar steam generation. Nat Commun 13, 4335 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-32051-3

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32051-3

2. Nature Commun.：仿生多功能木质纤维素纳米框架用于可持续环境修复

化学污染正不断威胁着人类健康和生态系统的可持续性。持久性有机污染物(POPs)，如全氟烷基物质和多氟烷基物质(PFAS)，一旦排放，清理成本很高。因此，迫切需要创新和协同策略，但在整合工艺和成本效益方面仍然具有挑战性。近日，德克萨斯农工大学Susie Y. Dai展示了一种仿生系统设计，通过开发可再生的工程纳米材料来解决上述挑战，从而依次吸附污染物，存储它们以进行生物修复，寄生微生物以将有毒物质降解为更良性的形式，并最终降解它们自己。

本文要点：

1）研究人员通过纳米结构和功能设计获得了用于来自化学改性木质纤维素生物质的原位微生物环境修复的可再生人工植物（RAPIMER）。

2）RAPIMER克服了吸附剂、生物修复和处理系统整合方面的挑战，具有几个重要特征。首先，其由低成本和可广泛获得的纤维素和木质素制成，利用它们的亲水和疏水特性，为高效吸附PFAS创造一个两亲环境。第二，RAPIMER为细菌和真菌的生长提供了天然的基质，白腐真菌在其上分解PFAS，RAPIMER本身协同分解PFAS，而不会产生二次污染。特别是，RAPIMER可以以更高的生物利用度提供有毒底物，以提高效率和痕量PFAS修复，独特地整合了治疗系列。第三，由于木质素是一种天然的顽固底物，RAPIMER支持氧化还原酶的表达，将PFAS降解为良性物质。因此，RAPIMER是一种基于单一植物的纳米材料，能够在其内部实现整个治疗系列。

3）实验结果显示，RAPIMER具有高吸附能力，能够高效降解有毒物质和最终降解源物质，并且由低成本材料制成。因此，RAPIMER为修复PFAS和更普遍的POPs提供了一种具有成本效益的可持续方式。

Li, J., Li, X., Da, Y. et al. Sustainable environmental remediation via biomimetic multifunctional lignocellulosic nano-framework. Nat Commun 13, 4368 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-31881-5

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31881-5

3. Nature Commun.：Co₃O₄在1M H₂SO₄水溶液中用于可持续电催化析氧

开发能够在酸性工作条件下工作的用于析氧反应（OER）的储量丰富的电催化剂仍然极具挑战性。尽管许多第一排过渡金属氧化物在碱性介质中极具竞争力，但是它们中的大多数在高质子浓度下会溶解或变得不活泼。目前，只有贵金属催化剂，如IrO₂，在酸性介质中可保持高活性和稳定性。近日，巴塞罗那科学技术学院José Ramón Galán-Mascarós，巴斯克大学Sara Barja提出了一个有前途的处理方案，在一个阳极中结合了两个强有力的策略：i）结合储量丰富金属的纳米结构OER催化剂，以最大化活性表面积；ii）由石蜡油和石墨粉制成的导电的、部分疏水的粘合剂来支撑。

本文要点：

1）研究人员首先通过对金属有机骨架前驱体(ZIF-9)Co(bIM)₂（bIM=2-苯并咪唑）的热处理，合成了碳包覆的Co（Co@C）纳米颗粒。然后在低温下进行氧化，以实现其完全转变为Co₃O₄纳米颗粒，其由有机骨架衍生的无定形氮杂碳涂层（Co₃O₄@C）覆盖。高分辨率透射电子显微镜显示，样品周围存在类似石墨化的纳米结构，嵌入了Co₃O₄纳米颗粒。此外，这些C-纳米结构中的一些具有纳米片状的形态，而另一些则折叠在Co₃O₄纳米颗粒周围形成洋葱状的环。

2）研究发现，氮掺杂碳包覆的Co₃O₄纳米颗粒（Co₃O₄@C）作为坚固且可扩展的阳极具有出色的酸性OER性能，在1 M硫酸溶液中工作时，只需要极小过电位（η ≤ 398 mV）即可保持10 mA cm^–2的电流密度超过40小时，而没有任何活性降低或失活的迹象。高活性和高稳定性优于已报道的任何其它非贵金属催化剂。此外，研究人员通过析氧量，定量证实了这些电极用于OER的高法拉第效率（> 96%），其他氧化过程的参与可以忽略不计。

这项研究为开发快速、节能的酸介质水氧化电极开辟了另一种途径。

Yu, J., Garcés-Pineda, F.A., González-Cobos, J. et al. Sustainable oxygen evolution electrocatalysis in aqueous 1 M H₂SO₄ with earth abundant nanostructured Co₃O₄. Nat Commun 13, 4341 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-32024-6

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32024-6

4. Angew：原子分散的协同Ni/Co双重位点用于高效电催化析氧

单原子催化剂（SACs）被认为是一种极为经济的电催化剂。然而，它们的低活性位点负载量、弱相互作用和不清楚的催化机制仍亟待解决。近日，南洋理工大学楼雄文教授，Deyan Luan通过涉及原子迁移-俘获过程的多步模板法，合理地设计和合成了一种锚定在氮掺杂碳空心棱柱上的原子分散的Ni/Co双重位点（a-NiCo/NC）。

本文要点：

1）研究人员首先成了平均长度为600 nm的均匀的NiCo基醋酸盐氢氧化物前驱体（记为NiCo-前驱体）棱柱。然后在碱性乙醇溶液中通过自聚合在棱镜表面均匀生长一层薄的聚多巴胺(PDA)层，生成NiCo-precsor/PDA核壳棱柱。将得到的NiCo前驱体/PDA棱镜重新分散在10毫去离子水中。在60 °C连续搅拌2小时后，NiCo-precsor内芯可以被部分刻蚀，得到中空的NiCo-前驱体/PDA棱柱。这些中空的NiCo前驱体/PDA棱柱首先在低温下碳化，然后在酸性溶液中去除多余的金属颗粒，得到NiCo NPs/NC样品。这些NiCo NPs/NC粒子随后在更高的温度下通过原子迁移-捕获过程演化为最终的a-NiCo/NC中空棱柱。

2）研究发现，NiCo纳米颗粒（NPs）在氮掺杂碳(NC)空心棱镜中的精心控制的原子化过程确保了金属位点的原子级均匀分散。密度泛函理论(DFT)计算表明，具有异核Ni-Co原子对的双金属中心通过操纵电子结构和降低反应能垒，产生了强烈的协同作用，从而提高了OER活性。

3）得到的a-NiCo/NC样品具有优异的OER性能，在10 mA cm^-2时的过电位仅为252 mV，Tafel斜率为49 mV dec^-1，在碱性电解液中的长期耐用性超过150 h，远远优于几个对照样品，包括原子分散的单金属位点样品、封装在NC(Nico NPs/NC)中空棱柱中的NiCo纳米颗粒，甚至商业RuO₂催化剂。

Zhihao Pei, et al, Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution Over Atomically Dispersed  Synergistic Ni/Co Dual Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207537

https://doi.org/10.1002/anie.202207537

5. AM：具有定制电子结构的不对称Co-N₃P₁三功能催化剂在不间断海水分解系统中提高活性和耐腐蚀性

使用海水分解系统来产生氢气在经济上是有利的，但是仍然具有挑战性，尤其是对于设计针对氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）和析氢反应（HER）的高效且高抗Cl腐蚀的三功能催化剂。近日，南方科技大学Meng Gu, 中科院青岛能源所Heqing Jiang, 中国海洋大学Minghua Huang选择具有明确对称Co-N₄位点的单一Co-N-C催化剂作为电子结构调节的原子平台。

本文要点：

1）密度泛函理论（DFT）表明，P掺杂到Co-N-C中可以形成具有对称破坏电子结构的非对称Co-N₃P₁位点，从而使含氧中间体具有较强的亲和力、中等的H吸附和弱的Cl^-吸附。因此，不对称Co-N₃P₁催化剂的ORR/OER/HER的活性和稳定性同时得到优化，同时具有高的耐Cl^-腐蚀性能。

2）实验结果显示，非对称Co-N₃P₁结构催化剂具有更高的ORR/OER/HER性能，使海水锌-空气电池（S-ZABs）具有750 h以上的优异长期稳定性，并实现了海水分解连续运行1000 h。而由S-ZABs提供动力的自驱动海水分解系统实现了497 mol h^-1的超高H₂产率。

这项工作首次从电子结构的角度推进了对Cl^-和反应中间体之间竞争吸附机制的科学理解，为合成具有高Cl^-耐腐蚀性的高效三功能催化剂铺平了道路。

Xingkun Wang, et al, Asymmetric Co-N₃P₁ Trifunctional Catalyst with Tailored Electronic Structures Enabling Boosted Activities and Corrosion Resistance in an Uninterrupted Seawater Splitting System, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202204021

https://doi.org/10.1002/adma.202204021

6. AEM：分离的石墨微晶助力钾离子电池中KC₈形成的高速离子嵌入

石墨已经为商用锂离子电池铺平了道路，并且由于其低电位充电/放电平台而显示出作为高能钾离子电池(PIB)阳极的巨大潜力。然而，大K⁺在石墨中的受限扩散导致难以在高速率下产生第一阶段石墨-插层化合物（GIC）KC₈，并导致低平台容量和差的倍率性能。研究发现高级GICs的形成（先于KC₂₄）是K⁺嵌入的速率决定步骤，而K⁺嵌入是形成KC₈的关键。近日，天津大学杨全红教授，Ying Tao通过将不可石墨化的碳加热到2800 °C以上，获得具有中等尺寸范围的分离的石墨微晶的碳（沿ab平面的微晶尺寸L_a = 70–165 nm，沿C轴的微晶尺寸L_c = 20–28 nm ）,并用作高能和高功率PIBs负极。

本文要点：

1）由于轻松形成了KC₈，这种碳负极材料具有创纪录的293 mAh g^-1的高平台容量，在500 mA g^-1的电流密度下具有令人印象深刻的180 mAh g^-1的倍率性能，并且在300 mA g^-1下200次循环后容量保持率显著提高至82%。相比之下，具有较大微晶的商用石墨（L_a = 915 nm，L_c = 35 nm）和具有较小石墨微晶的碳（L_a = 48 nm，L_c = 17 nm）的平台容量仅为242和244 mAh g^-1，在500 mA g^-1下的较低倍率性能仅为51和60 mAh g^-1，90次循环后的容量保持率仅为47%，200次循环后的容量保持率为62%。

2）结合动力学分析和operando拉曼光谱，研究人员发现高级GICs的形成（KC₂₄）是K⁺嵌入的速率决定步骤，这是形成KC₈的关键。这些结果表明，中等尺寸范围的石墨微晶可以改善碳阳极材料中K⁺的扩散动力学，同时为K⁺嵌入提供足够的反应位点，以高速率产生KC₈，从而实现提高的平台容量和倍率性能。

这项工作为K⁺嵌入化学提供了一个新的视角，并为高能大功率PIBs碳负极材料的定量设计铺平了道路。

Qi Li, et al, Discrete Graphitic Crystallites Promise High-rate Ion Intercalation for KC₈ Formation in Potassium Ion Batteries, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201574

https://doi.org/10.1002/aenm.202201574

7. NSR：用于高电压稳定的钾金属电池的环阴离子盐

电解质阴离子对于实现高电压稳定的钾金属电池（PMB）至关重要。然而，普通阴离子不能同时防止“死K”的形成和铝集流体的腐蚀，导致循环稳定性差。近日，湖南大学鲁兵安教授，Zhihui Qin，Ling Fan发现，六氟丙烷-1，3-二磺酰亚胺(HFDF)基电解质的环状阴离子可以显著减轻“死K”，提高高电压性能，并增强PMB的循环稳定性。

本文要点：

1）研究发现，HFDF^-阴离子的高度共价和电子离域中心（−SO₂−N−SO₂−）保证了其在普通碳酸酯和醚基溶剂中的良好溶解性和离子导电性。而将KTFSI中的-CF₃端基替换为-(CF₂)₃-有助于增强对Al集流体的钝化能力。此外，这种环状HFDF阴离子的更负的最低未占据分子轨道（LUMO）能级确保在负极上形成阴离子衍生的固体电解质界面（SEI）。

2）实验结果显示，在没有任何电解质添加剂的情况下，低浓度（0.8 M的KHFDF）碳酸盐基电解质可以在负极和正极表面上形成有效的钝化层，从而实现高电压(高达4.4 V)和稳定的(200次循环)PMBs。

3）所提出的循环阴离子策略也适用于其他碱金属（Li和Na）电池。

Yanyao Hu, et al, Cyclic-anion salt for high-voltage stable potassium metal batteries, NSR, 2022

DOI: 10.1093/nsr/nwac134/6638994

https://academic.oup.com/nsr/advancearticle/doi/10.1093/nsr/nwac134/6638994

8. Nano Lett.：超薄 MnBi₂Te₄ 薄膜电子结构的演变

本征磁性拓扑绝缘体 MnBi₂Te₄ 的超薄膜表现出特殊的量子特性，例如量子反常霍尔效应和轴子绝缘体状态。近日，清华大学Lexian Yang，Yulin Chen等系统地研究了 MnBi₂Te₄ 薄膜电子结构的演变。

本文要点：                       

1）随着薄膜厚度的增加，电子结构从具有大能隙的绝缘体类型变为具有能隙内拓扑表面态的类型，然而，这仍然与体相材料形成鲜明对比。

2）通过碱金属原子的表面掺杂，逐渐出现 Rashba 分裂带并与拓扑表面态杂化，这不仅解释了体相和薄膜 MnBi₂Te₄ 的电子结构之间令人费解的差异，而且为建立 Rashba铁磁体（对（量子）反常霍尔效应非常重要）提供了一个有趣的平台。

该工作为理解和设计 MnBi₂Te₄ 薄膜的有趣量子特性提供了重要的见解。

Runzhe Xu, et al. Evolution of the Electronic Structure of Ultrathin MnBi₂Te₄ Films. Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02034

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c02034

9. Nano Lett.：通过自旋保护提高BiVO₄的载流子寿命

对体相缺陷在量子水平上对载流子动力学的影响的机械理解对抑制半导体中相关的中带隙介导的电荷重组至关重要，但许多问题仍未得到探索。近日，南加州大学洛杉矶分校Oleg V. Prezhdo，西安交通大学Maochang Liu等通过从头算量子动力学模拟并以具有氧空位 (O_v) 的 BiVO₄ 作为模型系统，证实了抑制电荷复合的自旋保护机制。

本文要点：                       

1）增强自旋极化不仅将所有陷阱态转移到一个自旋通道，而且还将陷阱态从中间位置移动到价带附近，这两个因素都提高了载流子寿命。

2）此外，作者发现原子热运动辅助电子-声子耦合与电子和空穴状态的重叠之间的竞争可以通过调节 O_v 浓度以最大化自旋保护机制效应来调控。

该工作解决了关于体 O_v 在电荷重组中的作用的文献争议和矛盾，并为具有增强的载流子动力学的半导体缺陷工程提供了一条途径。

Chunyang Zhang, et al. Improved Carrier Lifetime in BiVO₄ by Spin Protection. Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02070

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c02070

10. ACS Nano：通过异质结构工程设计半导体纳米线实现高效光子上转换

通过半导体纳米线 (NWs) 中的光学过程进行能量上转换对纳米光电子学和纳米光子学中的各种应用具有重要意义。其主要挑战之一是实现高上转换效率，从而实现器件性能的宽动态范围，即使在低激发功率下也能实现高效上转换。近日，林雪平大学Irina A. Buyanova，Mattias Jansson等证明了通过双光子吸收 (TPA) 的能量上转换效率可以在核/壳 NW 异质结构中显著提高，该异质结构通过具有长载流子的窄带隙区域的带态提供真实的中间TPA步骤寿命，满足高效两步TPA的所有必要要求。

本文要点：

1）研究表明，在径向 GaAs(P)/GaNAs(P) 核/壳 NW 异质结构中，与组成材料相比，上转换效率提高了 500 倍，即使在低至 100 mW/cm² （相当于1 日照度）的激发功率下也是如此。

2）通过设计纳米线内部激发光的电场分布，使上转换效率可以进一步提高 8 倍，从而在异质结构的所需区域内最大化光吸收。

该工作报道的方法在通过探索核/壳 NW 异质结构来提供有效光子上转换方面的非常有效，产生的上转换效率是半导体纳米结构中报道的最高效率之一。此外，该工作为提高 NW 异质结构中能量上转换的效率提供了设计指南。

Mattias Jansson, et al. Designing Semiconductor Nanowires for Efficient Photon Upconversion via Heterostructure Engineering. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c04287

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c04287

11. ACS Nano：通过光催化合成的Pd-Au双金属纳米棒对等离激元热载体分离增强光电化学乙醇氧化进行单粒子研究

理解异金属纳米结构的表面等离激元激发后的热载流子路径的性质及其在复杂碳氢化合物（例如乙醇）的光电化学氧化过程中的机械流行仍然具有挑战性。近日，美国陆军研究实验室David R. Baker，Gregory T. Forcherio，莱斯大学Stephan Link等使用散射和发射光谱以及整体光电化学方法研究了在单粒子水平上还原性光沉积Pd之前和之后的Au纳米棒的载流子的行为。

本文要点：

1）在[PdCl₄]^2–存在下通过表面等离激元共振激发产生的热载流子还原生长亚2 nm外延Pd⁰壳到胶体Au纳米棒上。

2）与裸露的金纳米棒相比，双金属Pd-Au纳米棒结构表现出14%的猝灭发射量子产率和9%的增强等离激元阻尼，这与带内热载流子注入/分离到Pd中是一致的。

3）由于光沉积Pd，光电化学乙醇氧化中的吸收光子电流效率提高了50倍，从 0.00034%提高到0.017%。

4）乙醇氧化过程中的光电流在太阳模拟AM1.5G下提高了13倍，在光沉积Pd后表面等离子共振靶向照射条件下提高了40倍，这与带内激发的sp带空穴的增强参与和乙醇氧化反应中间体的解吸一致。

提高对异质金属纳米结构界面处电荷转移动力学性质的理解对高效利用表面等离激元共振通过太阳能将本地资源转化为能量密集型燃料至关重要。

Gregory T. Forcherio, et al. Single-Particle Insights into Plasmonic Hot Carrier Separation Augmenting Photoelectrochemical Ethanol Oxidation with Photocatalytically Synthesized Pd–Au Bimetallic Nanorods. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c03549

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03549

12. ACS Nano：熔盐策略调控单原子位点配体场增强锌空气电池的氧双功能活性

实现活性位点的充分利用和金属中心电子结构的优化是提高单原子催化剂（SACs）内在活性的关键，但迄今为止，仍然极具挑战性。近日，新疆大学曹亚丽教授，电子科技大学Yizhao Li发展了一种多功能的熔盐辅助热解策略来构建超薄、多孔碳纳米片负载的Co SACs。

本文要点：

1）熔盐能够诱导Co单原子和多孔石墨烯状碳的形成，这有利于活性中心的充分暴露，同时赋予Co SACs丰富的有缺陷的Co-N₄构型。

2）所制备的Co SACs用于氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)表现出优异的双功能活性和良好的稳定性。以Co SACs作为空气电极组装的金属空气电池(MABs)也表现出优异的性能，具有160 mW cm^-2的高功率密度、760 mAh g^-1的大容量和优异的长期充电/放电稳定性，优于商用Pt/C+RuO₂催化剂。

3）DFT理论计算结果表明，Co SACs第二配位层中的缺陷促进了OH*中间体对ORR的脱附，促进了OH*对OER的去质子化，是用于氧双功能催化的有利活性中心。

这项工作为制备具有完全暴露的活性中心和优化的电子结构的SACs提供了一种有效策略。

Kun Wang, et al, Modulation of Ligand Fields in a Single-Atom Site by the Molten Salt Strategy for Enhanced Oxygen Bifunctional Activity for Zinc-Air Batteries, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c01748

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01748