1. Nature Commun.：石墨烯高效选择性捕获电子废弃物的Au元素

从复杂物种（特别时电子废弃物）捕获Au的材料有助于可持续的使用Au，并且能够促进实现电子废弃物的循环利用。但是目前从含有痕量Au和其他多种金属元素的电子废弃物中高容量捕获Au，仍具有非常大的挑战。有鉴于此，中科院金属所成会明院士、清华大学苏阳、曼彻斯特大学A. K. Geim等报道实现了一种超高容量的捕获Au方法，这种方法中使用还原的氧化石墨烯（rGO），在对Au金属含量浓度仅为1 ppm的电子废弃物回收过程中，每克石墨烯的Au捕获量达到>1000 mg。

本文要点：

1）这种材料优异的Au提取能力来自于石墨烯具有的较高面积，以及还原氧化石墨烯的氧化区域。石墨烯区域能够将离子状态的Au还原为金属态的Au，同时氧化区域有助于rGO在溶剂中很好的分散，因此能够较好的吸附和还原Au离子。

2）通过控制rGO氧化区域的质子化程度，当溶液中含有Au和其他电子废弃物常见的14种元素，Au能够选择性的提出。作者将这种材料用于连续的流动相提取真实电子废弃物中的Au，发现较好的放大性能和经济可行性。

2. Angew：丝光沸石中铝配位环境的动态演化及其在二甲醚(DME)羰化反应中的作用

几十年来，沸石以其多变的微孔骨架结构和酸性，在许多化学合成和石油化工过程中发挥着不可或缺的作用。日益苛刻的经济和环境要求促使人们对沸石的结构性能关系和催化剂的合理设计进行了大量探索。沸石酸性的一个显著特征是以质子(一种骨架外阳离子)的形式出现，以平衡铝硅酸盐沸石中[AlO₄]单元的负电荷。此外，沸石分子筛的非骨架结构中出现的某些铝物种起着Lewis酸中心(LASS)的作用，这是催化反应(如裂化和生物质转化反应)所必需的。

近日，中科院大连化物所刘中民院士，Zhengxi Yu报道了以MOR(NH₄-MOR)沸石为原料经煅烧制得的质子丝光沸石(HMOR)是二甲基甲酰化反应的重要催化剂。在高温煅烧NH₄-MOR过程中，部分骨架Al原子的几何构型转变为扭曲的四面体和八面体配位。

本文要点：

1）高场²⁷Al核磁共振数据显示，T₃和T₄位点上更多的骨架铝原子将几何结构改变为非骨架结构。这种非骨架Al物种优先位于MOR沸石的侧袋中，这将阻止DME反应物接近8-MR通道内的催化活性酸位点，降低DME羰基化反应的反应活性。

2）吡啶的预吸附可以迫使骨架相关的Al物种回到四面体环境中，从而增加了T₃位点上的Al原子数量，提高了8-MR通道中酸中心的利用率，从而提高了DME的转化率，延长了HMOR沸石的寿命。

3. Angw：靶向ER的DNA纳米器件用于在膜结合细胞器中进行自噬依赖的蛋白质降解

通过蛋白酶体和溶酶体等通路对蛋白质进行靶向降解已发展成为一种重要的治疗方法。其中，由于细胞质或细胞膜上的蛋白质容易被接触，因此它们也成为了主要的靶点。然而，由于膜限制的存在，位于膜结合细胞器（如内质网(ER)）中的疾病相关蛋白的降解(MBO)还尚未被解决。华东理工大学钱旭红院士和杨泱泱教授构建了一种DNA纳米器件，其具有靶向ER的能力，并能够通过自噬依赖通路进行细胞内蛋白质降解。

本文要点：

1）研究表明，特定配体功能化的DNA纳米结构能够选择性捕获定位于ER的蛋白，然后将其运输到溶酶体进行降解。

2）实验成功地利用该技术对癌细胞中的外源性ER驻留蛋白 (ER-eGFP)和内源性过表达分子伴侣(glucse-regulated protein 78)进行高效的降解。综上所述，该研究开发的策略进一步拓展了蛋白质降解平台的可选范围，有望推动癌症靶向治疗的发展。

4. Angew：亚纳米级合金化最大化电催化析氢的协同效应

通过键合不同的元素来实现协同效应是提高金属催化剂性能的有效途径。然而，随着性质变得越来越不同，由于相分离，最大化协同效应变得极具挑战性。近日，东京工业大学Takane Imaokaa, Kimihisa Yamamoto对由多种元素组合组成的纳米和亚纳米尺度合金的综合研究表明，PtZr SNPs具有最大的元素间协同作用。Pt₄Zr₂（铂的原子百分比为67%）的组成表现出最高的活性。在这种情况下，Pt是零价金属，而Zr(0)是氧化的锆(IV)。令人惊讶的是，对于通常不相容的金属和金属氧化物原子的混合物，研究人员观察到了最大的协同效应。

本文要点：

1）总体而言，SNPs和NPs表现出截然不同的原子排列。为了弄清原子的排列，研究人员获得了原子分辨率的ADF-STEM图像，并对原子尺度的混合进行了统计评估。SNPs 中的 Pt-Zr 键占总键的25%，在常规溶液中Pt和Zr的均匀混合物占到55%。相比之下，Pt和Zr原子在NPs中是分离的，这意味着SNP比NPs更容易混溶，进而突出了亚纳米尺度下更可行的元素间协同作用。这些结果表明，纳米合金和亚纳米合金属于完全不同的材料类别。

2）对三金属亚纳米合金(如AuAgCu SNPs和PdAuCu SNPs)催化作用的研究表明，在多金属体系中也存在增强的混相和相应的催化协同作用。因此，本研究也适用于多金属SNPs，这是一类非常有吸引力且未开发的用于催化剂和其他应用的材料。

5. Angew：中性微环境中Zn-Fe层状双氢氧化物活化生成高价铁-氧 ≡FeIV=O配合物

在环境应用中，对pH条件的普遍限制是干扰过氧单硫酸盐（PMS）触发的高价铁-氧系统。近日，华东理工大学邢明阳教授将Zn(OH)₂引入到Fe(III)基催化剂中，制备了Zn-Fe层状双氢氧化物(ZnFe-LDH ),通过简单的共沉淀法连续制备了高价铁-氧配合物。

本文要点：

1）两性≡Zn(OH)₂部分通过构建中性微环境有效地拓宽了适用的pH范围，该微环境中和了溶液，减轻了质子辅助的≡Fe^IV=O的自分解，同时抑制了羟基对铁的水解反应。

2）苯酚的降解显示了ZnFe-LDH在较宽的pH范围(3.0-11.0)内有效地活化了PMS。猝灭实验、电子自旋共振(ESR)光谱、PMSO氧化和穆斯堡尔谱证实≡Fe^IV=O是主要的活性中间体。

3）研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算和其他实验深入研究这一机制。研究人员检测了样品的稳定性、阴离子或天然有机物(NOM)的抑制作用、≡Fe^IV=O物种的氧化偏好以及实际废水处理。

6. Angew：对硫化氢和羟基自由基可逆响应的比率光声探针用于肝脏炎症的动态成像

可逆型成像探针能够对羟基自由基(•OH)和硫化氢(H₂S)之间的氧化还原循环进行动态的可视化成像，这对于研究体内氧化还原失衡涉及的病理过程而言也至关重要。南京大学叶德举教授开发了一种可逆型比率光声(PA)成像纳米探针(1-PAIN)，并将其用于实时成像体内•OH/H₂S氧化还原循环。

本文要点：

1）1-PAIN在690/825 nm处的PA比值(PA₆₉₀/PA₈₂₅)较低。当其被•OH氧化后，该PA比值会显著增加约5倍；而被H₂S还原后，该PA比值又会回到最初较低的状态。

2）基于1-PAIN对•OH/H₂S氧化还原循环的可逆性，实验利用该探针对脂多糖(LPS)诱导的肝炎小鼠肝脏中的•OH和H₂S波动情况进行了动态监测，并研究了经N -乙酰半胱氨酸(NAC)治疗后的抗炎过程。实验结果表明，1-PAIN可以作为一种新型高效的工具来探测生命体中的氧化还原状态，从而进一步推动与氧化还原失衡相关疾病的研究。

7. Angew：超配位N₄-Ni₁-O₂用于高电流密度下选择性H₂O₂电合成

O₂在单原子催化剂上的电化学生产过氧化氢（H₂O₂）已经引起了人们广泛的关注，但对稳健催化剂的追求是在工业相关电流密度（>100 mA cm⁻²）下实现90%法拉第效率(FE)。基于此，华东理工大学李春忠教授首次设计了N₄-Ni₁-O₂超配位结构，并研究了其用于2e−ORR制H₂O₂的催化性能。

本文要点：

1）以酞菁镍（NiPc）、羧基功能化多壁碳纳米管（OCNTs）和三聚氰胺为原料，在氩气保护下热解，酸洗合成了催化剂。OCNTs在形成Ni SACs的超六配位结构中起着重要作用，其中OCNTs中的两个O原子锚定在Ni-N₄上。

2）研究人员通过综合结构分析，确定了单Ni位点与4个N原子和2个O原子的配位。

3）结果表明，当工业电流密度为2 0 0 mA cm⁻²时，N₄-Ni₁-O₂催化剂电合成H₂O₂的效率可达~96%，H₂O₂的电合成速率可达5.7 mmol cm^-2，且具有良好的稳定性。

4）研究人员通过密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示了N₄-Ni₁-O₂结构促进了O₂-to-H₂O₂的选择性还原。

8. Angew：新型磺酸超微孔材料对乙炔中CO₂的动态筛分

设计和定制多孔材料以精确区分具有几乎相同的动力学直径的CO₂和C₂H₂，是一项具有挑战性的任务。近日，浙江大学邢华斌教授，崔希利以羧酸和吡啶氮配位为Cu₄(μ₃-O)₂基团，构建了一种新型磺酸阴离子功能孔材料ZU-610。

本文要点：

1）以磺酸阴离子为结合位点时，ZU-610对C₂H₂的亲和力优于CO₂。为了优化ZU-610的孔径，对其进行了合成后热处理，得到了ZU-610a。随着孔径的缩小，ZU-610a表现出了对较大分子C₂H₂的排斥，首次实现了CO₂从C₂H₂中的动力学筛分。这种“反向吸附”清楚地表明了调节孔隙结构对吸附的显著影响。

2）在实际的混合分离过程中，通过动力学筛分可直接获得高纯度的C₂H₂(>99.5%)。此外，CO₂在ZU-610a上的较低的吸附热(Q_st) (27.3 kJ mol^-1)表明其具有极低的再生能耗。

这项工作强调了调节孔隙结构的重要性，也将启发构建针对具有相似分子大小和物理性质的分离系统的吸附剂。

9. AM：二氧化钛晶格取向和暴露晶面

TiO₂纳米晶目前在异相光催化和光电催化领域受到数十年的关注，但是人们对TiO₂的晶体生长方向以及暴露晶面仍存在争议。有鉴于此，大连化物所李灿院士、李仁贵等报道通过{001}晶面暴露的锐钛矿TiO₂纳米晶模型，阐述了以往锐钛矿TiO₂存在的误导性结论。

本文要点：

1）虽然人们通常认为TiO₂-001纳米晶的主要晶面为{001}，但是实际上{001}晶面和{111}晶面的晶格条纹和晶面交会角非常类似（[001]方向的晶格间距为0.38 nm，交会角度为90°；[111]方向的晶格间距为0.35 nm，交会角度为82°）。2）提出了通过TEM分析解决确定晶格取向方向、暴露晶面问题的方法，为解决纳米材料取向和暴露晶面问题提供一种普适性方法。

10. AM：贫铅表面抛光用于高效倒置CsPbI₃钙钛矿太阳能电池

CsPbI₃钙钛矿开发高效稳定的单结和串联结构光伏器件方面具有广阔的前景。然而，实现提供良好稳定性并与串联设备兼容的倒置电池仍然是一个挑战，而且深入的见解仍然难以理解。中国科学院宁波材料技术与工程研究所方俊锋(华东师范大学)等人研究发现CsPbI₃的表面成分本质上是贫铅的，并且相关的陷阱是具有局部状态的 p 型。

本文要点：

1）这些深能级p陷阱在CsPbI₃/PCBM界面处引起劣质电子转移和严重的非辐射复合，导致开路电压 (Voc) 损失和填充因子 (FF) 显著降低。

2）与分子钝化相比，使用1,4-丁二胺 (DAB) 进行抛光处理可以消除非化学计量成分并根除这些固有的贫铅陷阱，从而实现出色的电子转移。抛光处理明显提高了倒置CsPbI₃光伏器件的FF和Voc，效率从12.64%提高到19.84%。此外，优化后的器件在输出运行1000小时后仍保持95%的初始效率。

11. AM: 基于肽的人工细胞

凝聚液滴一直被认为是模拟活细胞的潜在原细胞。然而，这些液滴缺乏膜，并且容易聚结，限制了其生存、相互作用和组织成高阶组件的能力。

鉴于此，拉德堡德大学Evan Spruijt，Manzar Abbas等人表明富含酪氨酸的肽缀合物可以在一个明确的pH窗口中进行液-液相分离，并通过酶促氧化和在液-液界面交联转化为稳定的膜封闭原细胞。

本文要点：

1）富含酪氨酸的肽氧化为二酪氨酸，在凝聚物周围形成了一层厚度可调的半透性柔性膜，显示出强烈的固有荧光，并稳定凝聚物原细胞，防止其聚结。膜的有效分子量截止值为2.5 kDa，这是通过将小染料和标记聚合物分配到膜封闭的凝聚原细胞中确定的。

2）闪烁光谱显示膜的弯曲刚度仅为0.1 kBT，尽管膜厚度较大，但仍大大低于磷脂双层。最后，研究人员证明，酶可以稳定地封装在原细胞内，并从外部提供底物，这为这些膜结合的腔室用作能够通信和传感的分子密集的人工细胞或作为药物输送载体开辟了道路。

12. ACS Nano：一种超宽工作温度下的全固态光辅助Li-CO₂电池

目前，光辅助Li−空气电池被认为是克服Li−空气电池反应动力学迟滞的一种有效途径。而且，目前常规的光辅助Li−空气电池普遍采用有机液体电解液。而光辅助阴极的优异催化活性反过来又会加速有机液体电解液的降解，从而限制电池的循环寿命。基于此，为了克服传统液态电解液体系的上述局限性，吉林大学Huan-Feng Wang，徐吉静教授构建了一种具有Au@TiO₂/Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃(LAGP)/LAGP(ATLL)双层结构的光辅助全固态Li-CO₂电池，从根本上提高了电池的稳定性。

本文要点：

1）利用光电效应和光热效应，Au@TiO₂/LAGP层加速了二氧化碳还原反应和析出反应的缓慢动力学过程。此外，LAGP层可以解决液体电解液在光照下的分解问题。集成的双层LAGP框架赋予了热和Li⁺在整个系统中的直接传输。

2）光助全固态Li-CO₂电池在光照下实现了0.25 V的超低极化，以及92.4%的高往返效率。即使在−73 °C的极低温度下，通过将太阳能转化为热量实现自加热，电池仍可提供0.6 V的小极化。

这项研究不仅限于Li−空气电池，还可应用于其他电池系统，为全固态光助式Li−空气电池的实际应用迈出了重要的一步。