1. Nature Nanotechnol.:扭曲双层WSe2的Hubbard模型
具有平带电子能带的Moiré材料能够作为一种可控程度较高的体系,用于研究强相互作用物理学和拓扑材料。其中具有较高能带偏移的角度取向排列异质双层半导体过渡金属硫化物能够形成单波段Hubbard模型。由于引入一个新层有关的自由度,因此能够形成更加丰富的相互作用,因此实现Hund物理学、层间激子凝聚、产生新型超导成对等。有鉴于此,康奈尔大学Jie Shan、Kin Fai Mak、Yang Xu等报道比较AB堆叠结构的扭曲双层WSe2电子结构,发现在空穴的弱层间跳跃极限实现了双层Hubbard模型。
本文要点:
1)通过垂直方向作用于层的极化空穴,作者观测发现在空穴密度为ν=1时,激子绝缘转变为电荷转移绝缘;在空穴密度为ν=2时,电荷转移绝缘子由顺磁性变为反铁磁性电荷转移绝缘;在空穴密度1<ν<2时,发现层选择性的Mott绝缘体。
2)这种电荷-自旋与外电场之间的独特耦合效应能够产生巨磁电响应。研究结果展示了一种新型固体模拟的双层Hubbard模型Hamiltonian。
2. Nature Commun.:新型有机保护层光催化制氢
保护层对于提高Si基光电极的寿命十分必要,传统方法通常使用无机材料保护层(TiO2等)需要避免针孔导致Si接触腐蚀性溶液,因此通常制备无机材料保护层的过程通常需要高质量的沉积技术。与此同时,有机疏水保护层材料通常需要在电流密度和稳定性之间进行权衡。有鉴于此,天津大学巩金龙等报道设计并制备了一种控制表面润湿程度的非连续疏水保护层,这种疏水性的保护层在不连续的孔形成较薄的气体层,将电极从Si基底之间分离,同时Pt助催化剂仍可以与电解液接触进行分解水。同时有机保护层的表面通过修饰亲水性羟基官能团实现促进气泡的脱附。
本文要点:
1)这项研究描述了通过控制表面润湿性的不连续保护层,其中有机疏水性有机层作为保护层的底部,保护层有机物的顶部修饰羟基亲水性官能团,因此产生一层较薄的气体层,将电解液与不耐腐蚀的Si基底之间分开,同时能够避免生成体积较大的气泡。当优化疏水层中孔的尺寸,在孔内形成较薄的气体层能够免于Si与腐蚀性的溶液接触,同时HER助催化剂Pt与电解液接触并且进行HER,产生较高的光电流。
2)通过这种处理方法构筑的光电极实现了35 mA/cm2电流密度,而且在110 h连续工作过程中没有性能衰减。
3. Nature Commun.:Co催化炔烃氢烯丙基化
浙江大学陆展等报道CoH催化剂,通过烯丙基亲电试剂进行端炔烃的马氏规则氢烯丙基化,该反应能够方便的生成具有价值的非连续枝状二烯烃(1,4-二烯烃),表现了较好的官能团容忍性和广泛的底物种类。
本文要点:
1)反应情况。以端炔烃、烯丙基卤化物作为反应物,(L3-H)CoBr作为催化剂,1.5倍量LiOtBu碱,1.5倍量PMHS添加剂,在50 ℃ THF溶剂中反应。该反应能够进行放大克级合成,实现高达1160的TON,合成的烯烃产物能够方便的衍生化转化。
2)反应机理,通过氘代标记和反应动力学研究,发现亲电烯丙基化反应能够选择在α位点的Co烯丙基中间体。
4. AM:在富镍层状正极上构筑自适应保护层以提高锂离子电池的循环稳定性
层状富镍锂过渡金属氧化物具有较高的比容量,是极有前途的电池正极材料,但二次粒子晶间裂纹导致循环稳定性差,限制了其实际应用。表面工程是提高正极循环稳定性的有效策略,但大多数报道的表面涂层并不能适应正极的动态体积变化。近日,华中农业大学Huan Ye,Fei-Fei Cao展示了一种自适应的高弹性聚轮烷-共聚丙烯酸(PR-co-PAA)聚合物作为LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2(NCM622)正极的保护涂层。
本文要点:
1)PR-co-PAA由α-环糊精(α-CD)环组成,环螺纹连接在聚乙二醇(PEG)链上,α-CD环通过酯键与PAA共价交联。链的滑动运动使PR-co-PAA具有可扩展性和韧性,缓解了机械应力,适应了各向异性的体积变形。因此,二次粒子表面均匀的涂层有助于修复严重的微裂纹,使电极结构完整,循环性能稳定。
2)含有丰富羧基的PAA链通过螯合作用减少过渡金属离子的溶解。在保护涂层的协同作用下,得到了结构稳定性和循环性能提高的改性NCM622正极。即使在工作条件下,如高倍率、延长截止电压(4.7 V)和高温(55 °C),也能保持良好的性能。
5. AM:磁性微型集群机器人和荧光镜检查指导的平台用于根除胆道支架上的生物膜
根除医学植入材料上的生物膜具有重要的意义。然而,如何对胆道支架上生物膜相关病原体感染进行治疗仍然是一项极具挑战性的研究课题。磁驱动的微型机器人具有可控的运动能力,能够进入微小的腔体并具有及群体增强效应,可以物理破坏有害的生物结构,且不会产生耐药性。有鉴于此,香港中文大学张立教授、Philip Wai Yan Chiu和南洋理工大学Joseph Jao Yiu Sung利用天然向日葵花粉设计了负载磁性金属液滴(MLMDs,抗菌剂)的磁性海胆样胶囊机器人(MUCRs),并探索了MUCR@MLMDs对患者胆道支架内细菌生物膜的治疗效果。
本文要点:
1)研究发现,外加磁场会触发微型集群机器人的出现,并诱导MLMDs的形状转变为球形和具有锋利边缘的棒状。MUCRs的微突刺和尖锐边缘能够通过施加机械力以主动破坏密集的生物基质和多种包埋的细菌细胞,最终实现协同性生物膜根除。
2)实验通过内窥镜发现,微型集群机器人可在10分钟内便精确且快速地达到胆道支架中。此外,研究者也能够利用荧光镜检查透视成像以对微型集群机器人在胆道支架中的运动进行实时递送和导航。综上所述,该研究表明微型集群机器人在治疗与医学植入物相关的细菌生物膜感染方面具有很好的潜力。
6. AM:仿剪纸的可穿戴型压力传感器用于动态心血管监测
连续、准确地监测脉搏波信号是预防和诊断心血管疾病的关键。然而,在人体运动过程中,现有的可穿戴脉冲传感器会因与人体皮肤缺乏适当的粘附和共形界面而容易产生运动伪影。受剪纸结构启发,加州大学陈俊教授和中国科学院重庆绿色智能技术研究院杨俊研究员开发了一种具有高灵敏度的压力传感器,并将其用于在各种预应力压力条件下(甚至在身体运动的情况下)测量人体不同动脉部位的脉搏波。
本文要点:
1)实验通过COMSOL多物理场耦合仿真和测试证明了剪纸结构的独特优势。该器件具有优越的灵敏度(35.2 mV Pa−1)和显著的稳定性(> 84000次循环)。为了实现其实际应用,研究者也开发了一种将脉搏信号无线实时传输到手机上的无线心血管监测系统,进而成功地区分了不同参与者的脉搏波形。
2)研究表明,剪纸压力传感器所测量的脉冲波形与商业医疗设备测定的结果一样准确。综上所述,该研究开发的传感器能够为解决利用可穿戴电子设备监测脉搏信号时所产生的运动伪影问题提供新的策略,进一步推动物联网时代个性化医疗的发展。
7. Adv. Sci.:基于皮肤的热感受器电子皮肤用于仿生热痛反射
近年来,具有皮肤状形态和功能的电子系统(电子皮肤 [e-skins])引起了相当大的关注,以在机器人、假肢和交互系统等不断发展的领域提供感官或触觉反馈。然而,到目前为止,主要关注的是分布式压力或力传感器。鉴于此,格拉斯哥大学Ravinder Dahiya等人提出了一种具有类似生物系统功能的热感受性电子皮肤。
本文要点:
1)电子皮肤中柔软、分布式和高灵敏度的小型化(≈700 µm2)人工温度感受器(ATR)使用创新的制造路线开发,该路线涉及在指定位置的定向五氧化二钒纳米线的介电泳组装和高分辨率电流体动力学印刷。
2)受皮肤形态的启发,ATR嵌入到隔热软纳米二氧化硅/环氧树脂聚合物层中,但它们表现出优异的热敏性(−1.1±0.3%°C−1) ,快速响应(≈1s)、出色的稳定性(对于>5小时的操作,可以忽略滞后),以及机械耐久性(高达10000个弯曲和扭转加载循环)。最后,将开发的电子皮肤集成到机器人手的指尖上,并通过硬件层面的局部学习,演示了一种生物系统,如反射,以响应温度刺激。
8. Nano Letters:结构诱导抑制析氢以增强电催化CO2还原的有序Ag纳米针阵列
银(Ag)是一种有吸引力的二氧化碳(CO2)转化为一氧化碳(CO)的催化剂。然而,较高的CO2活化势垒和析氢副反应严重限制了其实际应用和工业前景。近日,中南大学刘敏特聘教授,傅俊伟特聘副教授,慕尼黑大学Emiliano Cortés首次以商用氧化铝为模板,采用真空热蒸发法制备了不同尖端曲率的有序Ag纳米针阵列。
本文要点:
1)有限元模拟结果表明,针尖曲率越大,针尖局部电场强度越强。高曲率样品(Ag-900D NNAs)的局域电场强度为5.92×107 V m−1,是低曲率样品(1.57×107 V m−1)的3.7倍。
2)密度泛函理论(DFT)计算证实,Ag表面的强局部电场不仅大大降低了CO2还原反应(CO2转化为*COOH)的热力学反应能垒,而且增加了析氢副反应(HER)的能垒。此外,接触角和原位拉曼测试表明,在电催化过程中,高曲率Ag
纳米针表面是一个疏水界面。这种阵列结构赋予了表面/界面疏水性,可以调节H2O分子的吸附,从而动态地抑制HER。综上所述,Ag纳米针阵列结构可以实现对HER的热力学和动力学抑制,提高CO2还原性能。
3)结果表明,优化的高曲率Ag纳米针阵列(Ag-900DNAs)在−1.0V时,CO的法拉第效率(FE)为91.4%,超过700 min。因此,这项工作为制备纳米针阵列结构提供了新的策略,并阐明了结构诱导效应对其用于电催化CO2RR的影响。
9. Nano Lett.:具有纳米孔和可控褶皱形态的纤维素基晶胶微球用于快速止血
急救止血剂可在急性大出血等紧急情况下挽救生命。然而,当致命的非压缩性和不规则伤口出现无法控制的出血时,如何实现对伤口的快速止血仍然具有很大的挑战性。中科院化学所张军研究员、田卫国副研究员、南方科技大学吴德成教授和国家纳米科学中心Feifei Sun开发了具有定制微形态的纤维素基晶胶微球,以用于实现超快的水运输和扩散,其具有低流体阻力的褶皱表面和亲水的纳米多孔3D网络,能够处理急性不可压缩出血。
本文要点:
1)该晶胶微球可以在10秒内迅速吸收超过自身重量6倍的大量血液,并在不施加压力的情况下形成一个坚固的屏障来封闭出血的伤口。
2)实验结果表明,该微球可在20 s内可有效止血,30 min后实现无出血。此外,该微球也可被快速从体内取出,且不会造成再出血和毛细血管血栓的形成,非常适合在紧急救援中实现快速止血的目的。
10. ACS Nano:具有高面能量密度和机械柔性的空间交错石墨烯超级电容器
蓬勃发展的便携式电子产品市场对在有限面积内开发具有机械柔性和高功率密度的超级电容器提出了巨大的需求;然而,这仍然不能满足当前厚度受限的夹层设计或具有有限机械特征的面内叉指结构。近日,清华大学曲良体教授,Huhu Cheng,北京科技大学Yan Li首先设计并构建了一种空间交错超级电容器(SI-SC ),其中石墨烯微电极在三维(3D)空间内逐层反向堆叠。
本文要点:
1)由于每个微电极与四个相对的微电极匹配良好,并且所有的3D空间交错微电极都具有保持整个器件中高效离子传输的窄间隙,所以这种SI-SC具有显著的线性电容随器件厚度的增加而增加。
2)结果表明,在厚度为100 μm的器件上,获得了比电容为36.46 mF cm−2和5.34 μWh cm−2能量密度的高比电容。特别是每一层中的微电极相互交错,确保了SI-SC突出的机械柔性,经过104次弯曲测试后,性能仍保持了98.7%,实现了高面能量密度和有限区域机械柔性的完美结合。
3)此外,SI-SC单元可以很容易地集成到可穿戴电子设备中,为手表、发光二极管(LED)、计算器等提供电源,以满足实际应用。
11. ACS Nano:基于剪切流诱导排列的大面积超强刚性层状MXene纳米复合材料
为了屏蔽日益严重的辐射污染,可穿戴电子设备或航空航天领域迫切需要具有优异力学性能的超薄MXene基电磁干扰(EMI)屏蔽材料。然而,以通用和可扩展的方式制造具有优异EMI屏蔽能力的超强和刚性MXene基纳米复合材料仍然是一个挑战。近日,受天然珍珠层特殊的“砖块和砂浆”层状结构的启发,北京航空航天大学Chuangqi Zhao,刘明杰教授提出了一种连续制备方法,通过在油/水/水凝胶界面的超扩散剪切流诱导组装策略来构建高性能的MXene基层状纳米复合材料。
本文要点:
1)MXene纳米片将沿着超扩散方向排列,从而由于剪切流动力而形成高度取向的结构。由于MXene纳米片与聚乙烯醇(PVA)之间的强相互作用,聚合物链可以吸附在排列良好的MXene纳米片表面,形成连续的界面相。在连续的界面层中,聚合物链的运动受到极大的限制,这使得纳米复合材料具有非凡的机械性能。
2)所得MXene纳米复合薄膜表现出优异的强度和高达647.6±56 MPa和59.8±6.1 GPa的杨氏模量。更重要的是,超扩散策略提出了一种有效的方法,通过自制的工业规模的连续制造装置来制备连续和大面积的MXene纳米复合薄膜。所得MXene纳米复合薄膜还显示出显著的EMI屏蔽能力(51.6 dB),使它们成为用于电子器件或航空航天领域的有吸引力的候选复合材料。
12. ACS Energy Lett.:块体-界面协同实现高容量全固态电池
全固态Li-S电池通过使用固体电解质能够保证电池的安全性的同时保证优异的电化学性能,但是ASSLSB电池的阳极部分仍面临较大的挑战和困难,比如Li/SSE的界面不相容,枝晶生长问题,Li金属循环过程导致严重的体积膨胀/收缩。有鉴于此,厦门大学杨勇等报道提出块体/界面协同方法克服这种问题,这种方法中使用通过独特的含有3D骨架和Ag@C修饰层的Li-B合金。
本文要点:
1)这种协同方法能够有效的缓解电池充放电过程的体积变化问题,能够维持块体电极的整体结构,有效的改善Li均匀的溶解/沉积,抑制枝晶的形成,避免界面上发生副反应,维持界面结构的整体稳定。
2)通过以上这些方法,ASSLSB电池在60圈循环后仍保留82 %的容量和1316 mAh g-1容量,为发展高性能和高容量ASSLSB电池提供一种方法。