1. Nat. Rev. Mater.: 钙钛矿发光材料及器件商业化路线图

金属卤化物钙钛矿（MHPs）具有优越的光电特性，因此钙钛矿发光材料和钙钛矿发光二极管（PeLEDs）是下一代高色纯度显示器和照明应用的有希望的候选者。在过去的5年中，钙钛矿发光材料和钙钛矿发光二极管的发光效率迅速提高。然而，钙钛矿的工业应用受到一些技术瓶颈的阻碍，例如颜色再现性不足、操作稳定性低、毒性和规模化生产受限。首尔国立大学Tae-Woo Lee等人总结概述了钙钛矿发光材料和钙钛矿发光二极管的现状，并提供了一份技术路线图。

本文要点：

1）研究人员重点突出了钙钛矿发光材料和钙钛矿发光二极管进入具有高色彩纯度的生动显示器、增强和虚拟现实显示器以及普通和特殊照明市场的目标和要求。

2）最后，研究人员还为金属卤化物钙钛矿及其设备应用的未来研究制定了步骤。

2. Angew：具有中等吸附/解吸能力的铋卤氧化物载体上的高应变Bi-MOF助力CO₂光还原

太阳能驱动的二氧化碳（CO₂）还原获取高附加值燃料或化学品被认为是缓解与持久的CO₂排放相关的全球变暖问题的一种可持续的方法。近年来，多孔性晶体金属有机骨架（MOFs）由于其灵活的配位环境、可调的电子结构和对小分子的强吸附能力，在能量和电荷转移领域引起了人们的极大兴趣。此外，应变作为潜在的刺激因素，由于其与表面电子结构的内在联系，在先进材料设计中得到了广泛的应用。近日，电子科技大学向全军教授将设计好的铋基MOFs（Bi-MOF）负载在二维（2D）BiOBr载体上，作为特定场所应变工程的可操作平台，调控CO₂光催化转化中的中间吸附/解吸能力。

本文要点：

1）HRTEM图像、几何相位分析和原位拉曼表征显示，在BiOBr表面负载的Bi-MOF上成功地诱导了高达7.85%的巨大压缩应变，这极大地下移了Bi节点的p带中心并增强了它们的不饱和状态。

2）研究人员对p-p (Bi 6p和CO₂/CO 2p)轨道杂化进行了深入的探索。以吸附过程为例，无应变和有应变模型的CO₂ 2p的1π和7σ前线分子轨道均向费米能级下移，突出了CO₂的快速吸附。同时，应变工程进一步诱导1π附近新的非简并轨道重叠和7σ轨道的强化重叠，刺激被吸附CO₂分子的快速活化。

3. Angew：疏水修饰气体扩散层改善电化学CO₂还原

澳大利亚莫纳什大学张杰等报道为了缓解电催化CO₂还原反应的气体扩散层（GDL）的涌流，发展了一种疏水性的多级疏水结构气体扩散电极，在碳纤维骨架的表面均匀覆盖一层聚四氟乙烯（PTFE），在亲水性的GDL表面形成疏水性表面，同时缓解气体堵塞孔道的现象。通过进一步的煅烧处理，将PTFE多孔层（PMPL）修饰在亲水碳纤维骨架层的一边。

本文要点：

1）通过引入PMPL层，能够改善孔的尺寸，增强疏水性结构，因此电极能够在空间上控制电极的疏水性，增强水分子和气体在GDL层的扩散。

2）通过使用单原子Ni催化剂，构筑膜电极进行电催化CO₂还原反应，在103 h过程实现了83 %的法拉第效率和75 mA cm^-2电流密度，这种疏水修饰的气体扩散电极性能达到商用GDL的16倍。

4. Angew：钙钛矿光催化CO₂还原生成的产物可能来自有机分子转化

金属卤化物钙钛矿受到光催化CO₂还原的广泛研究和关注。有鉴于此，圣地亚哥州立大学鄢勇(Yong Yan)等报道在有机溶剂进行钙钛矿光催化CO₂还原的过程存在一定问题，因为发现CO₂还原的产物CO可能是因为光化学还原有机转化反应产生，来自于有机溶剂的参与和反应。

本文要点：

1）设计在有机溶剂中的钙钛矿光催化剂，能够以~1000 μmol/g/h的速率生成CO，但是在有机溶剂中的CO₂还原反应需要特别注意，因为光化学有机转化反应过程中生成的CO/CH₄比CO₂还原反应生成的速率高好几个数量级。因此可能通过CO₂还原的过程并不会发生，但是原位生成CO的速率非常迅速。

2）因此设计一种体系用于通过CO原料进行有机化学反应，比如能够通过溶剂原位光催化生成CO作为CO替代物。

5. Angew：Rh催化[5+2]环加成合成畴环卟啉结构

湖南师范大学宋建新、Mingbo Zhou等报道Rh催化反应能够驱动温和反应反应条件中进行meso-pyrrol-2-yl Ni(II)的卟啉配合物与内炔烃反应，因此首次合成了七元环含有四个化学键（quadruply）的畴环Ni(II)卟啉分子，这个反应首次在卟啉底物实现了[5+2]成环反应，反应以meso-吡咯作为导向官能团。

本文要点：

1）该反应具有操作简单容易的特点，作者通过分离和表征反应的关键中间体，提出了可靠的反应机理。发现合成的代表性产物中由于存在七元环结构，因此表现非平面的弯折结构。

2）作者以meso-meso二聚偶联反应的方式，通过Zn(OAc)₄·2H₂O和电化学氧化反应分别合成了双重畴环的Zn(II)、Ni(II)卟啉分子，发现畴环卟啉结构导致HOMO-LUMO能带和分子的芳香性降低。

6. Angew：Ni-电催化不对称烯丙基官能团化

中国科学技术大学郭昌等报道一种简单方便具有吸引力的电催化反应过程，实现了不对称自由基电催化烯丙基官能团化，可能在电化学合成、有机化学、药物发现等领域产生应用和发展前景。

本文要点：

1）发展了一种新型电催化体系，导致离子型反应呈现新型自由基催化反应能力，实现电化学驱动的不对称催化自由基烯丙基化反应，该电催化反应通过Ni催化活化亲核试剂后，引发单电子转移并产生与手性催化剂结合的自由基阳离子中间体，该反应方法实现了一种立体选择性自由基反应。

7. Angew：钾氧化物促进Au(111)的Co催化氧化机理

布鲁克海文国家实验室（BNL）José A. Rodriguez、Ping Liu等报道通过扫描隧道显微镜、常压XPS、DFT计算模拟等方法结合研究Au(111)晶面的氧化钾物种结构和反应性。

本文要点：

1）在300-525 K温度区间发现三种不同种类的钾氧化物（K₂O₂, K₂O, KO_y (y<0.5)）。发现首先在鱼骨结构（herringbone structure）的弯折区域生成较小的K₂O₂/K₂O（1-2 nm）聚集体，随后当提高K的覆盖度，将K的覆盖度提高至>0.15 ML，发现生成较大的岛状形貌氧化物（20-40 nm），这些岛状结构含有K₂O和KO_y（y<0.5）的混合物。

2）发现钾氧化物的化学活性与结构、氧化态有关，其中较小的氧化钾聚集体展示非常高的CO氧化活性，性能远远比结构简单的催化剂促进剂更好。

Rui Shi, et al, The Interaction of K and O₂on Au(111): Multiple Growth Modes of Potassium Oxide and Their Catalytic Activity for CO Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

8. Angew：光-Ni协同催化合成酰胺

酰胺化学键在蛋白质的氨基酸相连中扮演非常重要的作用，而且在生物分子中起到非常重要的角色。有鉴于此，孟买理工学院Debabrata Maiti等报道将光化学氧化还原反应与过渡金属催化剂结合，通过氨基甲酰氯与丰富的杂芳烃卤化物之间进行交叉亲电偶联反应构建脲结构。

本文要点：

1）该反应基于Ni^II-芳基卤化物中间体，反应过程包括光激发导致芳基溴的能量转移导致Ni-卤化物均裂，以及芳基氯化物的单电子转移生成关键性的氨甲酰基自由基。

2）该反应方法和技术能够以分子内/分子间的方式进行，能够合成广泛的杂芳基氨甲酰胺，以及生物学意义重大的苯并内酰胺。

9. AM：钙钛矿发光二极管的稳定性：与材料和器件方面相关的现有问题和缓解策略

金属卤化物钙钛矿结合了优异的电子和光学特性，如缺陷容限和高光致发光效率，以及低成本、大面积、基于溶液的加工的优点。钙钛矿的成分和尺寸可调特性已被用于明亮高效的发光二极管 (LED)。与此同时，要实现这些设备的操作和光谱稳定性，还面临着巨大的挑战。上海大学杨绪勇，吉林大学Xiaoyu Zhang以及香港城市大学Andrey L. Rogach等人考虑了钙钛矿材料不稳定性的根源，以及它们在LED中退化的原因。

本文要点：

1）研究人员回顾了提高钙钛矿材料稳定性的策略，例如成分工程、尺寸控制、缺陷钝化、合适的封装基质和核/壳钙钛矿纳米晶体的制造。

2）为了提高钙钛矿LED的运行稳定性，研究人员考虑使用无机电荷传输层、优化电荷平衡和适当的热管理。最后，研究人员详细介绍了当前的挑战，并展望了如何实现稳定、明亮和高效的钙钛矿LED目标的关键方法和机遇。

10. AM：超分子一氧化氮“仓库”用于乏氧肿瘤血管正常化和放疗增敏

在癌症放疗过程中，实体肿瘤乏氧的微环境往往会导致严重的辐射抗性产生。一氧化氮(NO)是一种有效的放疗增敏剂，其作用方式有两种：（1）它可以直接与自由基DNA反应（2）它还能使异常的肿瘤血管恢复正常，从而增加血液灌注和供氧。为了充分发挥NO的功能，需要对NO治疗的剂量和持续时间进行严格控制，否则会导致完全相反的结果。然而，目前尚缺乏能够满足这两个需求的NO递送方法。中国医学科学院北京协和医学院刘鉴峰研究员和南开大学高洁研究员设计了一种NO“仓库”来控制乏氧肿瘤的血管正常化和放疗增敏过程中NO的释放量和持续时间。

本文要点：

1）在B16荷瘤小鼠中，该NO“仓库”能持续提供低剂量的NO，并能在辐照前的短时间内释放产生大量的NO。

2）实验结果表明，该协同治疗模式能够有效地逆转B16肿瘤的辐射抗性，从而所产生比单一剂量释放更好的治疗效果。

11. ACS Nano：基于半导体分子杂化的超高稳定性钙钛矿纳米晶及其显示器应用

钙钛矿纳米晶体 (NC) 对水分、热量和蓝光的不稳定性严重阻碍了它们在量子点显示器中的商业应用。苏州大学Muhan Cao等人有机半导体分子被引入到CsPbBr₃NCs上，所获得的CsPbBr₃ NCs具有82%的高光致发光量子产率 (PLQY) 和在苛刻的商业加速操作稳定性测试（如高温（85 °C ) 和高湿度 (85%))。

本文要点：

1）CsPbBr₃产品在高温、高湿、长时间蓝光照射下数百至数千小时仍能存活并保持初始PL强度值的80%以上。它们是最稳定的钙钛矿NC之一，甚至优于被惰性壳封装和商业化的绿色发射CdSe@ZnS量子点 (QD) 。

2）研究人员提出了其异常稳定性的机制，主要包括分子形成的准II型异质结构与CsPbBr₃之间的强相互作用和适度的光载流子转移。通过使用这些稳定的CsPbBr₃ NC，已成功制造出具有宽色域的QD增强型液晶显示器原型。这项工作提供了对钙钛矿领域中配体功能的理解，以及基于钙钛矿的显示技术的广阔前景。

12. ACS Nano：一种体积自调节MoS₂超结构正极用于稳定和高质量负载的储锌

设计多功能超结构正极，克服缓慢的二价锌离子插层反应动力学和体积变化大的关键问题，是推动锌离子电池实用化的迫切需要。近日，中科院上海高研院Juan Wang，Daming Zhu，Renzhong Tai合理设计了一种稳定、高倍率的MoS₂/C₁₉H₄₂N⁺（CTAB）超结构正极。

本文要点：

1）研究人员采用一锅水热法合成了MoS₂-CTAB有机−无机超晶格结构。研究发现，将软有机CTAB结合到形成超晶格结构的刚性MoS₂主体中，不仅通过显著扩展MoS₂层间间距(1.0 nm)有效地引发和平滑Zn²⁺传输路径，而且赋予结构稳定性以适应沿MoS²面内扩展的Zn²⁺存储，同时沿超晶格层间的同步收缩实现了整个正极的体积自调节，这得到了原位同步加速器X射线衍射和实质的非原位表征的证实。

2）实验结果显示，优化的超晶格正极提供了高倍率性能、长期循环稳定性（2100次循环后10 A g^-1的容量保持率为92.8%），以及软包电池的良好柔性。此外，在负载质量增加10倍（−11.5 mg cm^-2）的情况下，仍能获得较高的面容量（0.87 mAh m⁻²），这对其实际应用具有重要意义。

这项工作展示了一种用于高性能水电池的多功能超晶格电极的设计策略。