1. Angew综述：纳米-生物界面中的理化性质用于免疫调节
复旦大学周亚明教授和昆士兰大学Yannan Yang对纳米-生物界面的理化性质在免疫调节方面的应用进行了综述。
本文要点：
1）免疫调节在防治传染病和癌症等方面具有重要的应用价值。一般来说，免疫调节主要依赖于化学/生化制剂，但不幸的是，这些制剂往往会产生严重的脱靶不良反应。近年来，与纳米-生物相互作用的相关研究表明，纳米材料本身可以直接参与免疫调节。而纳米-生物界面的一系列物理和化学性质都能够被用来调节与疾病相关的多种免疫信号。
2）作者在文中总结了近年来纳米材料的理化性质在触发免疫信号方面的研究。首先，作者介绍了纳米-生物界面上的表面形貌、疏水性、电荷和热等物理因素所介导免疫调节研究；随后，作者也概述了多种化学线索的免疫调节作用，如金属物种和氧化物种等；最后，作者也对该领域所面临的挑战和未来可能的发展方向进行了讨论。
Feng-Yuan Wang. et al. Physical and Chemical Cues at Nano-bio Interface for Immunomodulation.Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202209499
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209499
2. Angew：用于生物医学应用的一氧化氮的高效电合成
一氧化氮(NO)是生物医学中用途最广泛的治疗药物之一。高效和按需NO的产生本质上决定了其浓度依赖的治疗活性。近日，北京师范大学毛兰群展示了一种基于Fe SAC的电催化系统，该系统能够按需高效地生产NO，用于强大的生物医学应用。
本文要点：
1）所设计的Fe SAC催化剂对NO2-具有良好的吸附性能，从而促进了NO2-的高效电化学还原，生成了大量的原位NO。此外，利用该电化学体系，可以实现以电压依赖的方式产生NO，速率超过1.5 μMꞏ(minꞏμg)-1。值得注意的是，在一小时的电解过程中，持续产生了近20%的FENO，显示了电合成系统的高度可控性能。
2）生成的NO具有很强的抗菌活性，对原液中的病原菌几乎完全清除，突出了电化学系统用于治疗的巨大潜力。因此，这种将高度可设计和原子分散的金属催化剂与电化学相结合的研究不仅为生物重要分子的可控合成提供了良好的途径，而且为理解和塑造这些生物分子的功能提供了宝贵的工具，最终为通过电化学手段控制细胞行为的出现奠定了基础。
Jing Jin, et al, Highly Efficient Electrosynthesis of Nitric Oxide for Biomedical Applications, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202210980
https://doi.org/10.1002/anie.202210980
3. Angew综述：金属有机骨架微/纳米结构的形态各向异性
各向异性在金属有机骨架及其复合材料的结构调控中起着独特的作用，特别是在微米/纳米尺度。然而，目前仍缺乏从形态各向异性的角度对MOF微米/纳米颗粒(MNPs)进行总结。近日，华东师范大学Chao Liu，Chengzhong Yu综述了各向异性MOF基MNPs的最新研究进展。
本文要点：
1）作者首先在具有不同形貌的原始各向异性MOF MNPs中引入各种各向异性，主要分为与形貌有关的各向异性和与形态无关的各向异性。
2）作者重点介绍了形态各向异性在各向异性MOF基材料高阶结构设计中的独特作用，重点总结了位选择性刻蚀、生长和转换策略以及由此产生的结构，包括框架状中空MOF、MOF-on-MOF、MOF复合材料和MOF衍生物。
3）作者接着总结了各向异性增强MOF基材料的电化学、光催化、多相催化和气体分离方面的性能的研究。
4）作者最后对该领域面临的挑战和前景进行了展望。
Tong Bao, et al, Morphological Anisotropy in Metal-Organic Framework Micro-/Nanostructures, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202209433
https://doi.org/10.1002/anie.202209433
4. Angew：以氮化碳负载的钯单原子光催化剂和水作为质子源的转移氢化
太阳能驱动的不饱和键转移氢化反应在可持续有机合成中受到越来越多的关注，但作为氢供体的最终绿色来源的水，由于水分子分解的高能垒，很少得到研究。
近日，南京林业大学Zupeng Chen，苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramí rez以介孔氮化碳为载体的稳定的单原子催化剂可用于高效的光催化给水转移加氢反应。
本文要点：
1）在该催化剂中，水的裂解生成的活性氢物种依次加到各种不饱和键上，包括C=C、N=O和C=O。与Pd纳米粒子相比，该材料在可见光照射下对苯乙烯转化为乙苯的光催化活性提高了11倍，而氮化碳载体本身由于缺乏催化中心而对这类反应没有活性。
2）研究人员通过同位素标记实验和operando NMR技术揭示了利用由水分解原位产生的质子的直接氢化机理。通过DFT计算在分子水平上对Pd1-mpg-C3N4单原子光催化剂的优异性能进行了合理化，揭示了优异的供水转移氢化活性源于降低的氢化能垒、促进的乙苯解吸和加速的来自水的质子供应。
这些发现突出了探索单原子光催化剂用于低成本和环境友好的有机合成的潜力。
En Zhao, et al, Transfer Hydrogenation with a Carbon-Nitride-Supported Palladium Single-Atom Photocatalyst and Water as a Proton Source, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207410
https://doi.org/10.1002/anie.202207410
5. AM综述：为物联网供电的全固态薄膜锂/锂离子微电池
随着整个社会步入物联网时代，大量需要自主微电源的小型化电子设备将接入互联网。结合固态电池结构和薄膜制造的全固态薄膜锂/锂离子微电池（TFBs）被认为是物联网微电子设备理想的片上电源。然而，与商业化的锂离子电池不同，TFBs仍处于不成熟状态，需要在材料、制造和结构方面取得新的进展来提高其性能。基于此，南京理工大学Hui Xia，Jing Xu，四川大学Qianyu Zhang总结了TFBs在物联网连接设备中实际应用的现状和仍存在的挑战。
本文要点：
1）研究人员对薄膜沉积、电极和电解液材料、界面修饰和三维结构设计等方面的最新进展进行了全面的总结和讨论，重点介绍了提高TFBs面容量和循环稳定性的最新策略。
2）此外，为了成为物联网设备的合适电源，下一代TFBs的设计应该考虑多种功能，包括宽工作温度范围、良好的灵活性、高透明度以及与能量收集系统的集成。
3）作者最后提出了设计实用的TFBs的个人观点，以指导物联网设备未来可靠电源的发展。
Qiuying Xia, et al, All-Solid-State Thin Film Lithium/Lithium-Ion Microbatteries for Powering the Internet of Things, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202200538
https://doi.org/10.1002/adma.202200538
6. AM：硫族化合物异质结构的平锯齿界面设计用于高性能储钾
层状金属硫族化合物的异质结构可以提高其碱金属存储性能，其中电荷转移动力学可以通过内置电场来促进。然而，这些异质结构通常会由于严重的层膨胀而发生界面分离，特别是对于大尺寸的钾嵌入，导致异质结构的解构和电池性能的衰减。近日，中国科学院深圳先进技术研究院唐永炳研究员，Yongping Zheng首次提出了一种稳定的界面设计策略，将两种层形貌完全不同的金属硫族化合物堆叠起来，形成大的K+输运通道，实现超低的层间膨胀。
本文要点：
1）作为概念的证明，与MoS2 (9.66%)和Bi2S3 (9.61%)相比，堆叠有锯齿形态Bi2S3和平坦形态MoS2的平坦锯齿MoS2/Bi2S3异质结构呈现超低膨胀比(1.98%)，其提供超过600 mAh/g的超高钾储存容量和500次循环后76%的容量保持率，以及异质结构的内置电场。
2）实验结果显示，将异质结构被用作钾基双离子电池(K-DIB)的负极，实现了约166 mAh/g(基于负极)的优异全电池容量，并且在400次循环后容量保持率为71%，这在已报道的K-DIB中是极为突出的性能。
该界面堆积策略有望为金属离子存储和传输应用的稳定异质结构设计提供新的途径。
Qingguang Pan, et al, Flat-Zigzag Interface Design of Chalcogenide Heterostructure towards Ultra-Low Volume Expansion for High-Performance Potassium Storage, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202203485
https://doi.org/10.1002/adma.202203485
7. Adv. Mater综述：有机神经电子学研究：从神经接口到神经修复
首尔国立大学Tae-Woo Lee对有机神经电子学研究及其在神经接口和神经修复等方面的应用进行了综述。
本文要点：
1）神经电子学，如神经接口和神经修复等为神经系统疾病的诊断和治疗提供了一种有效的方法。然而，目前的神经接口通常是刚性的，且不具有生物相容性，因此往往会诱发免疫反应和神经信号传输的退化。有机材料具有机械柔软性、优良的电化学性能和生物相容性，是一种能够用于神经界面的理想材料。此外，模仿生物神经系统功能特性的有机神经电子学也正处于发展阶段，有望克服限制传统的神经修复策略在长期植入和日常生活的使用等方面的局限性。
2）作者在文中综述了有机神经电子学的最新研究进展以及用于神经接口和神经信号记录的有机材料，重点介绍了基于有机人工突触的有机神经电子学的最新进展；最后，作者也讨论了该领域所需要克服的挑战，旨在为开发理想的有机神经电子学技术以用于新一代神经修复提供参考。
Gyeong-Tak Go. et al. Organic Neuro-electronics: From Neural Interface to Neuroprosthetics.Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202201864
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202201864
8. AM：光激活“沉默”细胞外囊泡(PASEV)以增敏癌症免疫治疗
免疫治疗在对抗恶性肿瘤方面取得了令人印象深刻的成果。然而，肿瘤微环境(TME)内的免疫浸润不足和免疫原性差等问题往往会极大地降低患者的反应率。有鉴于此，北京理工大学黄渊余教授和国家纳米科学中心梁兴杰研究员开发了一种光激活“沉默”细胞外囊泡(PASEV)，并将其用于增敏癌症免疫治疗。
本文要点：
1）p21-活化激酶4(PAK4)是一种与免疫排斥相关的肿瘤细胞固有“守卫”。实验设计了靶向PAK4的干扰小RNA(siPAK4)，并将其与对光激活活性氧(ROS)敏感的聚合物组装，构建了纳米复合物内核，并进一步利用M1巨噬细胞的胞外囊泡对其进行“伪装”，构建得到了PASEV。
2）PASEV不仅能够作为实现siPAK4包裹、肿瘤积累和对ROS响应释放的载体以有效地沉默PAK4，而且还可以通过免疫原性光学治疗来重编程TME，从而同时促进肿瘤内浸润和免疫激活。实验结果表明，联合免疫疗法能够产生强大的抗癌免疫响应，进而有效地对抗癌症。综上所述，这项工作为通过同时促进肿瘤内免疫浸润和免疫激活以实现癌症免疫治疗增敏开辟了一条新的途径。
Mei Lu. et al. Photoactivatable Silencing Extracellular Vesicle (PASEV)Sensitizes Cancer Immunotherapy. Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202204765
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204765
9. AEM：两步串联催化体系中CO2选择性电还原为正丙醇
电催化CO2还原(CO2RR)为正丙醇等高能量密度C3燃料已被广泛认为是可再生能源储存和碳中和的核心技术之一。不幸的是，能够同时实现有效转化为C1和C2产品的特殊催化位点难以为单个电解槽设计，导致对正丙醇的活性和选择性差。另外，CO的电解还原(CORR)对C3燃料显示出良好的性能，但是气体储存的成本和安全性阻碍了其工业化。近日，国家纳米科学中心唐智勇研究员，天津大学Shengbin Lei构建了由两个串联电解槽组成的系统，分别用于将CO2转化为CO和将CO转化为正丙醇。
本文要点：
1）在第一步和第二步中分别采用两种催化剂3D单原子镍(3D Ni-SAG)和多孔Cu2O，它们具有CO2转化为CO和CO转化为正丙醇的高催化活性。
2）除了报道的串联电极和一锅串联催化剂之外，对串联电解槽的精确电压控制能够优化CO2RR转化为CO和CORR转化为正丙醇的转化率。重要的是，实现了正丙醇15.9%的前所未有的法拉第效率以及相应的19.3%的半电池功率转换效率。
Guoling Wu, et al, Selective Electroreduction of CO2to n-Propanol in Two-Step Tandem Catalytic System, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202202054
https://doi.org/10.1002/aenm.202202054
10. AFM：仿生丝素蛋白矿化用于高级体外骨重塑模型
人体体外骨模型可以为研究生理性骨重塑提供可能性，同时解决动物实验的替代、减少和细化(3R)原则。当前的体外模型缺乏细胞-基质相互作用及其时空复杂性。为了促进这些分析，埃因霍温理工大学Sandra Hofmann等人开发了一种仿骨模板，其灵感来自骨的细胞外基质组成和组织。
本文要点：
1）丝素蛋白 (SF) 用作有机基质，聚天冬氨酸 (pAsp) 用于模拟非胶原蛋白的功能，10× 模拟体液用作矿化溶液。通过在矿化溶液中使用 pAsp，矿物质被引导向 SF 材料，导致内部矿化并作为 SF 顶部的涂层。
2）在细胞相容性测试后，进行重塑实验，其中通过非破坏性微计算机断层扫描和介质分析在 42 天的时间内跟踪破骨细胞和成骨细胞的矿化支架重塑。在特定的生理骨重塑序列中，矿化支架支持破骨细胞再吸收和成骨细胞矿化。
因此，该模型可以促进细胞-基质相互作用的研究，从而可以减少动物实验并推进针对骨质疏松症等骨重塑病理的体外药物测试，其中需要靶向细胞-基质相互作用。
de Wildt, B. W. M., van der Meijden, R., Bartels, P. A. A., Sommerdijk, N. A. J. M., Akiva, A., Ito, K., Hofmann, S., Bioinspired Silk Fibroin Mineralization for Advanced In Vitro Bone Remodeling Models. Adv. Funct. Mater. 2022, 2206992.
https://doi.org/10.1002/adfm.202206992
11. ACS Nano：插层诱导晶格膨胀和非晶化原子重构的钯金属烯用于高效电催化
金属烯作为一类具有独特物理化学性质的新兴材料，被认为是与能量相关的电催化反应的有效催化剂。对金属烯的晶格应变、电子结构、结晶度甚至表面孔隙率进行工程设计，为进一步提高其催化性能提供了很好的机会。近日，德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授，电子科技大学Jin Zhaoyu教授合理地发展了Pd金属烯在原子尺度上的重构策略，生成了一系列具有晶格膨胀的非金属原子插层Pd金属烯（M-Pdene，M=H，N，C）和具有非晶态结构的S掺杂Pd金属烯（S-Pdene）。
本文要点：
1）催化性能评价表明，N-Pdene具有7.96 A mg−1的最高甲醇氧化反应（MOR）质量活性，分别是工业Pd/C和Pt/C的10.6倍和8.5倍。
2）密度泛函理论（DFT）计算表明，良好控制的晶格拉伸应变以及N和Pd之间的强p-d杂化相互作用导致OH吸附的增强和CO吸附的减弱，从而在N-Pdene上实现高效电催化MOR。
3）当作为析氢反应(HER)催化剂进行测试时，由于无序的Pd表面具有进一步延长的键长和下移的d带中心，无定形S-Pdene相对于结晶对应物表现出优异的活性和耐久性。
这项工作为高性能金属烯纳米材料作为电催化剂的原子工程提供了有效的策略。
Minghao Xie, et al, Atomically Reconstructed Palladium Metallene by Intercalation-Induced Lattice Expansion and Amorphization for Highly Efficient Electrocatalysis, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c05190
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c05190
12. Biomaterials：近红外AIE探针源于体内外和脂滴特异性双光子成像
脂滴(LDs)是一种动态的细胞器，其被磷脂和蛋白质单层所包围，在脂质生物学及其他相关领域中具有重要作用。研究表明，LDs与多种疾病密切相关，其组成和功能与癌症的特征存在一定关联。因此，深入了解LDs的生物发生、发展和退化过程是至关重要的。而开发可靠和实用的方法来观察细胞系、组织切片和模型动物(如斑马鱼和小鼠)中的LDs也成为了一项研究热点。郑州大学第一Affiliated医院骨科Hui-Fang Su、郑州大学臧双全教授和李恺副教授设计了一种易于合成的AIE探针LD-920，该探针具有良好的生物相容性、对LDs的靶向能力、强的双光子吸收和远红/近红外发射等优势。
本文要点：
1）在单光子和双光子的激发下，LD-920能够表现出良好的光稳定性。在体内实验中，LD-920可以穿透斑马鱼胚胎，并在斑马鱼胚胎内表现出强烈的双光子发射，具有良好的空间分辨率。实验也利用LD-920进行小鼠冰冻切片双光子成像，发现其穿透深度和空间分辨率均优于单光子成像。
2）鉴于其具有长期成像的能力，实验也进一步证明了LD-920是一种理想的全身成像探针，能够用于裸鼠肿瘤模型显像。此外，LD-920也能够作为光敏剂以被成功地用于成像指导的光动力治疗(PDT)。综上所述，该研究开发的LD-920是一种理想的单光子/双光子激发和远红/近红外发射成像工具，可用于对LDs进行体内外成像。
Hui-Fang Su. et al. A near-infrared AIE probe and its applications for specific in vitro and in vivo two-photon imaging of lipid droplets.Biomaterials. 2022
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0142961222003313
