1. Nature：通过控制导向基团分子结构进行氮杂芳烃选择性C-H键官能团化
通过对杂芳烃C-H化学键进行选择性的连续官能团化，能够实现快速合成各种各样的化学分子。这个目标对于医药化学领域具有非常重要的意义，但是这个目标的达成面临非常大的挑战。与杂环芳烃C-H化学键表现具有偏向的电子结构相比，对缺少本征立体位阻/电子结构差异的双环氮杂芳烃进行远程苯并C-H化学键官能团化具有更高的难度与挑战。
有鉴于此，Scripps研究所余金权(Jin-Quan Yu)、加州大学洛杉矶分校K. N. Houk等报道两种区别的导向模板，通过对模板的距离、结构、以及未曾关注的手性进行控制，能够对双环氮杂芳烃分子相邻的远程位点（C6 vs C7）、以及位置相似的位点（C3 vs C7）进行区分和官能团化修饰。
本文要点：
1）这种方法学策略能够对含有与C7位点类似的竞争性C3位点的喹啉分子，进行C6或者C7位点直接C-H间烯烃化、炔基化、烯丙基化。
2）这种位点选择性、可以迭代、而且能够对含有喹啉结构单元的药效基团进行后期C-H化学键修饰，以及能够以不同的反应顺序，因此为合成化学提供丰富的机会。这项工作与之前相关报道的方法能够相互补充，为双环氮杂芳烃分子的后期“分子编辑”建立了一套普适性方法。
Fan, Z., Chen, X., Tanaka, K. et al. Molecular Editing of Aza-arene C–H Bonds by Distance, Geometry and Chirality. Nature (2022)
DOI: 10.1038/s41586-022-05175-1
https://www.nature.com/articles/s41586-022-05175-1
2. Nature Mater：控制BN空穴位点核自旋极化
在vdW材料中的电子自旋对于凝聚态物理学和自旋量子学的发展起到非常重要的作用，但是目前人们对vdW材料的核自旋现象还没有很好的研究。有鉴于此，普渡大学Tongcang Li等报道在室温条件进行核自旋的光学偏振控制与核自旋的相干控制。
本文要点：
1）通过六方相BN的负电荷硼原子空位（VB-）自旋缺陷实现了对相邻氮原子核自旋进行极化，观测发现激发态能级反交叉位点的核自旋Rabi频率达到单独的核频率的350倍，而且在实验进行核自旋的快速相干控制。
发现电子介导核-核自旋耦合的强度是直接的核-自旋的偶极耦合强度的5个数量级，因此能够控制多个比特。这项工作为控制vdW材料的核自旋，发展量子信息科学技术提供帮助。
2）在具有本征电子自旋缺陷的vdW二维材料中通过光实现核自旋的极化，通过六方晶相BN中VB-的ESLAC（激发态能级反交叉）和GSLAC（基态能级反交叉），能够在室温和比较宽的磁场区间内对三个距离最近的14N核自旋进行极化，作者通过ODNMR测试BN的本征缺陷NMR光谱，进一步验证了通过电子自旋实现高强度的核-核自旋耦合，通过这种方式能够控制多个比特。作者同样展示了对核自旋进行超精细结构增强的兆赫（megahertz）相干控制，这种极化核自旋控制技术可能用于量子传感、网络、计算核模拟等领域。
Gao, X., Vaidya, S., Li, K. et al. Nuclear spin polarization and control in hexagonal boron nitride. Nat. Mater. (2022)
DOI: 10.1038/s41563-022-01329-8
https://www.nature.com/articles/s41563-022-01329-8
3. Nature Commun.：有机光电器件中束缚激子形成的亚10飞秒尺度观察
有机半导体中激子形成的基本机制是复杂且难以理解的，因为它发生在超短的低于100飞秒的时间尺度上。该过程的一些基本方面，例如激子结合能的演变，尚未通过实验及时解决。近日，伦敦帝国理工学院Artem A. Bakulin等报道了将亚10飞秒Pump-Push-光电流、Pump-Push-光致发光和Pump-Probe光谱学组合应用于聚芴器件，以跟踪激子的超快形成。
本文要点：
1）Pump-Probe 对激发态的总浓度敏感，Pump-Push-光电流和 Pump-Push-光致发光对束缚态敏感，它们的结合使得研究激子结合动力学成为了可能。
2）研究发现由近吸收边缘光子产生的激子本质上是束缚态，或者在激发后10飞秒内变成这种状态。
3）同时，具有适度 >0.3 eV 过剩能量的激子可以在获得束缚特征之前在 50 飞秒内自发解离。
4）激发态分子动力学模拟和定量再现实验数据的全局动力学模型研究支持这些结论。
Marios Maimaris, et al. Sub-10-fs observation of bound exciton formation in organic optoelectronic devices. Nat. Commun., 2022
DOI: 10.1038/s41467-022-32478-8
https://www.nature.com/articles/s41467-022-32478-8
4. Nature Commun.：结合线性和环状醚基电解质溶液延长钠金属电池的低温运行
非水系钠基电池是下一代电化学储能装置的理想候选者。然而，尽管它们在常温下表现出良好的性能，但在低温（例如<0 °C）下的工作仍受到电解质电阻增加和固体电解质界面(SEI)不稳定性的不利影响。近日，为了避免这些问题，达特茅斯学院Wei yang Li，Geoffroy Hautier，博伊西州立大学Hui Xiong提出了由线性和环醚型溶剂和三氟甲基磺酸钠组成的特定电解液配方，其热稳定性可低至-150 °C，并能够在低温下形成稳定的SEI。
本文要点：
1）当在Na||Na纽扣电池配置中测试时，低温电解液可以长期循环到−80 °C。
2）研究人员通过非原位物理化学(如X射线光电子能谱、低温电子显微镜和原子力显微镜)电极测量和密度泛函理论计算，研究了高效低温电化学性能的机理。
3）研究人员展示了−20 °C和−60 °C之间的全Na||Na3V2(PO4)3纽扣电池的组装和测试。在−40 °C下测试的电池首次放电容量为68 mAh g−1，在22 mA g−1下循环100次后容量保持率约为94%。
Wang, C., Thenuwara, A.C., Luo, J. et al. Extending the low-temperature operation of sodium metal batteries combining linear and cyclic ether-based electrolyte solutions. Nat Commun 13, 4934 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-32606-4
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32606-4
5. Chem. Soc. Rev.：利用内吞途径来设计纳米颗粒药物载体以特异性靶向癌细胞
新南威尔士大学J. Justin Gooding对利用内吞途径来设计纳米颗粒药物载体以实现对的癌细胞特异性靶向相关研究进行了综述。
本文要点：
1）靶向药物递送策略通常侧重于实现病变细胞对药物内吞作用的最大化。然而，很少有研究者关注如何充分利用癌细胞与非癌细胞的内吞途径的差异。了解这一点，有助于设计和开发纳米颗粒以将药物递送给癌细胞，并同时限制健康细胞对抗癌药物的吸收，从而有效地杀死癌细胞。
2）作者在文中比较了癌症细胞和健康细胞的内吞途径的差异。首先，作者介绍了纳米颗粒的物理化学性质(大小、形状、刚度和表面化学性质)对于其细胞摄取的重要性；随后，作者讨论了如何通过对这些理化性质进行调整以实现对癌细胞而非健康细胞的选择性地靶向和内吞，进而将抗癌药物递送到靶细胞，旨在为设计基于内吞途径的癌症选择性纳米颗粒载体提供新的参考。
Vu Thanh Cong. et al. How can we use the endocytosis pathways to design nanoparticle drug-delivery vehicles to target cancer cells over healthy cells? Chemical Society Reviews. 2022
DOI: 10.1039/d1cs00707f
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/cs/d1cs00707f
6. Chem：稳定微富锂氧化镍阴极中晶格氧
晶格氧释放(LOR)促进了表面结构的退化和电解液的分解，是导致层状氧化物阴极容量衰减和热失控的主要原因。尽管经过了几十年的研究，但稳定晶格氧仍然是一个巨大的挑战，特别是在深度脱氢正极中。近日，南开大学Wei Zhang，上海交通大学Linsen Li报道了一种锂富集策略来完全抑制LNO的O2释放。
本文要点：
1）传统的LNO通常由固态反应制备，并被认为是缺锂的Li1-yNi1+yO2。为了提高LNO的性能，通常通过晶格掺杂或表面涂覆来改变其结构。相反，锂富集方法产生了Li1+xNi1-xO2（富含锂的LNO或LR-LNO ）,具有略微过量的锂以占据镍位置，这是根据锂-镍-氧相图预测的可能相，先前从未通过实验合成。
2）LR-LNO实现了904 Wh kg-1的高比能量密度、突出的循环性能（在全电池中400次循环后容量保持率为80%，而LNO为35次循环），热稳定性显著增强（> 70 °C）。
3）在此基础上，研究人员在透射电子显微镜（TEM）内设计了双倾斜电化学液池来跟踪恒流循环过程中单个颗粒表面的局部结构变化，揭示了材料成分轻微变化背后的性能增强机制。在LR-LNO中，Ni层中过量的Li离子促进了Ni离子在脱氢过程中的层内迁移，产生了空位团簇，使O2分子捕获在近表面晶格中。因此，氧氧化还原反应变得高度可逆，抑制了岩盐相的形成，从而提高了LR-LNO在循环过程中的结构可逆性和热稳定性。
Zhou et al., Stabilizing lattice oxygen in slightly Li-enriched nickel oxide cathodes toward high-energy batteries, Chem (2022)
DOI：10.1016/j.chempr.2022.07.023
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.023
7. Chem：合理构建具有scu拓扑结构的三维卟啉共价有机框架用于高效光催化剂
探索具有新拓扑结构的高结晶性三维(3D)共价有机骨架(COF)仍然具有挑战性。近日，南开大学Zhenjie Zhang通过[8+4]的方法合理地设计和合成了两个由一个八位连接体和一个基于卟啉的四位连接体构建的高结晶度3D COF。
本文要点：
1）利用连续旋转电子衍射(CRED)技术和结构模拟，研究人员成功地确定了COF的非互穿scu拓扑结构。研究人员用高分辨电子显微镜（TEM）和基于氮气吸附等温线的孔径分布进一步验证了scu结构。
2）由于具有暴露的催化卟啉中心，良好的光电活性和高度的结构稳定性，这些COF可以作为高效的多相光催化剂用于各种反应，包括叔胺和马来酰亚胺的氧化胺偶联和环加成反应，具有广泛的底物范围(22例)。
这项工作丰富了3D COF的拓扑结构，提供了一类高效的光催化剂。
Jin et al., Rationally fabricating 3D porphrinic covalent organic frameworks with scu topology as highly efficient photocatalysts, Chem (2022)
DOI：10.1016/j.chempr.2022.07.016
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.016
8. Angew：具有阴离子氧化还原物种对的高功率近中性水系全有机氧化还原液流电池
有机氧化还原液流电池(AORFBs)被认为是一种有前途的低成本、耐用的电网储能替代方案。然而，在大多数AORFBs中，窄的电势间隙、化学不稳定性和膜污染对实际应用造成了巨大阻碍。近日，新加坡国立大学Qing Wang报道了膦酸酯官能化的亚苯基桥连的紫精衍生物1，1’-双(3-膦酰基丙基)-4，4’(1，4-亚苯基)二溴化双吡啶鎓（(PPBPy)Br2）作为阳极电解液氧化还原活性物质。
本文要点：
1）(PPBPy)Br2具有-0.801 V的氧化还原电位和极低的CEMs渗透率。(PPBPy)Br2还表现出非常稳定的循环性能，半电池测试显示1000次循环后容量没有衰减，结构也没有检测到变化。
2）在阴极侧合成了4-(丙氧基-3-磺酸钠)-2，2，6，6-四甲基哌啶-1-氧基（PSS-TEMPO）。与已报道的4-CO2Na-TEMPO和4-SO3K-TEMPO相比，PSS-TEMPO的较长侧链有效地缓解了强吸电子基团对骨架稳定性的不利影响，并提供了有效的空间位阻抑制TEMPO自由基之间的相互作用，确保了较低的CEMs通透性。
3）通过将(PPBPy)Br2和PSS-TEMPO配对，研究人员开发了一种在近中性条件下与CEMs兼容的AORFB电池，其电池电压高达1.61 V，在所有已报道的pH中性水基RFB中最高功率密度达到了509 mW/cm2。同时，这款AORFB也表现出了出色的循环性能，几乎没有物种交叉。
这项工作为高性能AORFB的固定储能提供一个有前景的和可靠的范例。
Mengqi Gao, et al, High-power Near-neutral Aqueous All Organic Redox Flow Battery Enabled with a Pair of Anionic Redox Species, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202208223
https://doi.org/10.1002/anie.202208223
9. Nano Lett.：巨噬细胞膜包覆的纳米颗粒可增强PD-1表达以诱导免疫调节和实现肿瘤协同治疗
胶质母细胞瘤(GBM)是恶性胶质瘤最常见的亚型，具有侵袭性浸润、恶性程度高和预后差的特点。除了血脑屏障(BBB)的阻碍作用以外，免疫抑制环境也会导致传统的GBM治疗方法的结果不够理想。近年来，联合治疗与免疫检查点封锁(ICB)已发展成为GBM治疗的重要方法。有鉴于此，重庆大学王亚洲教授和尹铁英副教授构建了一种能够增强程序性细胞死亡-1 (PD-1)表达、巨噬细胞膜包覆的纳米平台(PD-1-MM@PLGA/RAPA)。
本文要点：
1）实验利用体外和体内GBM模型证明了PD-1-MM@PLGA/RAPA可以有效地穿越BBB，并响应肿瘤微环境(TME)招募，实现纳米颗粒在肿瘤部位的聚集。
2）此外，研究者也发现CD8+细胞毒性t淋巴细胞(CTL)浸润提高会导致免疫反应增强。综上所述，该研究开发了一种新的纳米平台来增强ICB与传统化疗的结合，能够为对抗GBM和许多其他类型癌症提供新的借鉴。
Tieying Yin. et al. Engineered Macrophage-Membrane-Coated Nanoparticles with Enhanced PD‑1 Expression Induce Immunomodulation for a Synergistic and Targeted Antiglioblastoma Activity. Nano Letters. 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01863
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c01863
10. AEM：单原子合金用于能源电催化的最新进展
单原子合金（SAAs），作为一种新兴材料，结合了合金和单原子催化剂的优点。SAAs 中活性位点的完全原子利用和明确的键合环境使得它具有卓越的电催化性能，并深入了解了结构-活性关系。近日，华中科技大学Deli Wang等总结了 SAAs 在各种电化学反应中的最新进展，以促进进一步设计高效电催化剂。
本文要点：
1）该综述首先介绍了影响电催化活性的几种效应的基本概念。
2）然后列出并比较了SAAs的制备和表征方法。
3）接下来，对SAAs在析氢反应、析氧反应、氧还原反应、醇/氢/甲酸氧化反应、二氧化碳还原反应等方面的最新进展进行详细说明和讨论。
4）最后，提出了SAAs在能量转换电催化领域未来发展的挑战和建议。
Tao Shen, et al. Recent Advances of Single-Atom-Alloy for Energy Electrocatalysis. Adv. Energy Mater., 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201823
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202201823
