剑指人工光合作用!这个课题组,连发Nature和Nature Materials!
纳米人 纳米人 2022-08-30

1. Nature柔性人工树叶,合成太阳燃料

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将光吸收结构和催化剂集成到同一个器件构建的光电化学人工树叶能够显著的降低太阳能燃料的生产成本,但是目前的催化剂和材料沉积技术限制了器件的大规模化,而且当使用易碎或者较大的块体材料将影响这种器件的运输和部署。
有鉴于此,剑桥大学Erwin Reisner报道通过使用薄层柔性基底以及修饰碳基保护层,搭建质量非常轻的人工树叶器件,实现了优异的光催化分解水和还原CO2性能。
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0.1个太阳光照射条件,以铅基卤化物钙钛矿作为光阳极,担载于修饰铟锡氧化物涂层的聚对苯二甲酸乙二醇酯基底,使用Pt作为催化剂,实现了4266 μmol g-1 h-1的制氢性能,当使用Co催化剂分子修饰光阳极进行CO2光化学还原,反应产物的CO:H2选择性达到7.2。这种质量非常轻的钙钛矿-BiVO4光电器件的太阳能制备氢效率、太阳能制CO效率分别为0.58 %0.053 %
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这个工作通过质量非常低的树叶光电器件实现了光电催化分解水和合成气,通过将传统的玻璃基底替换为柔性薄膜基底,这种人工树叶的单位质量催化活性显著提高,并且通过大规模制备技术能够生成低于100 mg cm-2的独立的漂浮树叶,当构建面积达到100 cm2的器件仍保持非常高的产率。通过钙钛矿光阳极与高活性光催化剂集成紧凑的光电器件,在低光照条件CO2还原反应实现了较高的选择性。
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这种概念性的器件为池塘/海洋等开放空间水源中进行太阳能制备燃料提供可行和帮助。
Andrei, V., Ucoski, G.M., Pornrungroj, C. et al. Floating perovskite-BiVO4 devices for scalable solar fuel production. Nature 608, 518–522 (2022)
DOI: 10.1038/s41586-022-04978-6
https://www.nature.com/articles/s41586-022-04978-6

2. Nature Materials:太阳燃料合成,再获新进展!
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人们发展了能够直接制备太阳能燃料的光电化学器件,但是通常光电化学器件面临着浸入式吸光材料具有非常有限的稳定性问题,导致光电化学器件的实用化面临困难和挑战。
有鉴于此,剑桥大学Erwin ReisnerJudith L. MacManus-Driscoll、帝国理工学院Robert L. Z. Hoye报道发展了一种能够稳定制氢超过1个星期的光电器件,这种器件将BiOI光吸收材料与高效率的氧化物材料和石墨导电胶结合,因此这种器件能够用于制氢和CO2还原催化反应,而且导致该器件性能衰减的原因变为催化剂降解。
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作者创新的设计了由多个像素点构成的光电器件,这种多像素光电器件展示了比传统单个光电器件更加优异的光电流、起始电压、器件稳定性。
这种含有多个BiOI光阴极和BiVO4光阳极的串联光电器件能够在无偏压的条件稳定的进行长达240 h的水分解,而且当使用Cu92In8合金催化剂构建器件,能够从CO2生成合成气。
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Andrei, V., Jagt, R.A., Rahaman, M. et al. Long-term solar water and CO2 splitting with photoelectrochemical BiOI–BiVO4 tandems. Nat. Mater. 21, 864–868 (2022)
DOI: 10.1038/s41563-022-01262-w
https://www.nature.com/articles/s41563-022-01262-w

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