1. Nature Commun.：配体修饰策略促进己二酸的电催化合成

己二酸是聚合物的重要组成部分，商业上通过热催化氧化环己醇和环己酮来生产。然而，这一过程严重依赖于腐蚀性硝酸的使用，同时释放出一氧化二氮这种强效温室气体。近日，清华大学Haohong Duan报道了一种在温和条件下，利用中间层中用十二烷基磺酸钠（SDS）修饰的氢氧化镍催化剂（Ni(OH)₂-SDS）上，将环己酮氧化成己二酸并生成H₂的电催化策略。SDS改性使催化剂的己二酸产率比纯Ni(OH)2高3.6倍，FE达到93%，与以往的工作相比，表现出出色的性能。

本文要点：

1）实验和分子动力学模拟结果表明，SDS促进了环己酮分子在Ni(OH)₂-SDS边缘的富集，从而提高了催化活性。

2）配体改性的催化剂对广泛选择的在水介质中不混溶的醛和酮显示出增强的电氧化活性。

3）研究人员建立了一个实际的双电极无膜流动电解装置，用于环己酮电氧化和H2生产，在0.8 A恒流条件（相当于30 mA cm⁻²）下，己二酸的产率为4.7 mmol，氢产率为8.0 L，展示了实际应用的潜力。

Li, Z., Li, X., Zhou, H. et al. Electrocatalytic synthesis of adipic acid coupled with H2 production enhanced by a ligand modification strategy. Nat Commun 13, 5009 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-32769-0

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32769-0

2. Nature Commun.：一种基于具有1.46%的太阳能-H₂O₂转换效率的人工叶片的自循环类光芬顿系统

目前，全世界数以百万计的家庭仍然受到缺水的严重影响，无法获得饮用水。高级氧化工艺(AOPs)是净化活性氧物种(ROSs)的有效方法，但在消耗性试剂的输入、ROSs的产生和电解质的预处理中，高成本和繁琐的工艺阻碍了AOPs的发展。近日，南京理工大学Kan Zhang，延世大学Jong Hyeok Park，河海大学Yanhui Ao提出了一种基于人工叶片的自循环类Fenton系统，实现了废水处理的可持续反应系统。

本文要点：

1）首先，由SnO_2-x/BiVO₄/WO₃光电极和聚四氟乙烯（PTFE）改性的Mo单原子催化剂/适度还原的氧化石墨烯涂覆的气体扩散电极（PTFE@Mo-SACs/mrG-GDE）组成的太阳能激发的无辅助人造叶片在含碳酸氢盐的电解质中实现了有效的H₂O₂产生，在AM 1G下的产率为0.77 μmol/(min cm²)，对应1.46%的无偏差太阳能到过氧化氢效率（SHyE）。

2）第二，生成的H₂O₂可以通过碳酸氢盐电解液中Mn(II)物种的催化作用立即原位活化成主要的∙OH、∙O₂^-和¹O₂等，Mn(II)物种相应地被氧化成高价Mn(IV)物种。

3）第三，通过在阴极将Mn(IV)物种还原成Mn(II )物种,可以回收Mn。因此，仅需要水、氧气和阳光的自循环过程就显示出超过一个月的长期稳定性，用于去除各种有机污染物。

Dong, C., Yang, Y., Hu, X. et al. Self-cycled photo-Fenton-like system based on an artificial leaf with a solar-to-H₂O₂ conversion efficiency of 1.46%. Nat Commun 13, 4982 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-32410-0

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32410-0

3. Chem综述：用于有机物电氧化的电催化剂的设计原理

有机物的电氧化为电能的高效利用和高附加值化学品的环保生产开辟了一条创新之路。目前，关键挑战是设计高效和稳定的电催化剂，以及构建节能的耦合系统。近日，中科院大连化物所吴忠帅研究员综述了有机电氧化的最新进展，包括UOR、HZOR、AOR、醇氧化、醛氧化和C-C键断裂。

本文要点：

1）为了实现有机化合物高效稳定的EOR，重点讨论了电催化剂的设计原则和关键策略。典型的包括：(1)调整反应物、中间体和产物在催化界面的吸附能，优化反应热力学；(2)构建多活性中心的协同催化，加速反应动力学；(3)了解反应机理，加速反应中间体的形成。

2）根据不同电氧化有机物的优势和特点，作者综述了生产低能耗、高效率高附加值化学品的各种关键耦合系统。

3）作者最后对有机电氧化催化剂设计的未来挑战和前景进行了简要的展望。

Wu et al., Design principle of electrocatalysts for the electrooxidation of organics, Chem (2022)

DOI: 10.1016/j.chempr.2022.07.010

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.010

4. AM：一种具有10200%可拉伸性的坚不可摧的水凝胶

设计在多变量机械载荷下保持结构完整性的韧性水凝胶仍然是巨大的挑战，这是因为预期的特性如拉伸性、强度、韧性和抗断裂性很难相容。基于此，四川大学Yong Wu，Shuai Tan提出了一种简单但坚固的水凝胶网络，其通过二乙烯基苯与丙烯酰胺在胶束溶液中共聚而形成，以实现超高的抗断裂性和自恢复拉伸性。

本文要点：

1）水凝胶网络提供了疏水区域的动态结合和亲水链的均匀交联，显示了有效能量耗散的逐步变形过程。动态联合实现了水凝胶的可恢复的小变形，然后均匀交联确保聚合物链的可逆解折叠和排列，以实现自加强超大变形而没有裂缝传播。

2）所得水凝胶具有不可断裂性能，具有自恢复的超高拉伸性(从10200%应变到100%恢复)，优异的抗断裂性（断裂功大于 18 MJ·m^-3，韧性大于 26 kJ·m^-2），以及抗裂纹扩展和疲劳（疲劳阈值:~ 2.5 kJ·m²）。即使是预刻槽的水凝胶也可以在10200%应变下承受数十次循环载荷，在200%应变下承受数千次循环载荷，而不会出现明显的机械性能变化。

这种由均相疏水交联制备的强韧网络为探索具有优异的抗裂性和极强的自恢复变形能力的韧性水凝胶提供了一种简便的方法和新的机制，用于不同的应用。

Shuai Tan, et al, Unbreakable Hydrogels with Self-Recoverable 10200% Stretchability, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202206904

https://doi.org/10.1002/adma.202206904

5. AM: 镍基MOF的双响应磁活性和电离子软执行器

为了在机器人交互中实现自然、安全和复杂的运动，对多响应软执行器的需求不断增长。特别是同时受电场和磁场激励的软致动器由于其在操作过程中的简单可控性和可靠性而一直处于开发阶段。于此，韩国科学技术院Il-Kwon Oh等人报告了源自新型镍基金属有机框架（Ni-MOFs-700C）的磁电驱动双响应软执行器（MESA）。

本文要点：

1）纳米级Ni-MOFs-700C具有优异的电化学和磁性，使其能够在磁活性和电离子驱动下用作多功能材料。

2）双响应MESA在 1 V 的极低输入电压下表现出 30 mm的弯曲位移和1.5 s的超快上升时间，并在 5 Hz 的高激励频率下在 50 mT 下表现出12.5 mm的弯曲偏转。通过利用双响应 MESA，演示了蜂鸟机器人在磁刺激和电刺激下的悬停运动。

Mahato, M., Hwang, W.-J., Tabassian, R., Oh, S., Nguyen, V.H., Nam, S., Kim, J.-S., Yoo, H., Taseer, A.K., Lee, M.-J., Zhang, H., Song, T.-E. and Oh, I.-K. (2022), Dual-Responsive Magnetoactive and Electro-Ionic Soft Actuator Derived from Nickel-based Metal-Organic Framework. Adv. Mater.. 2203613.

https://doi.org/10.1002/adma.202203613

6. AM：解锁层状双氢氧化物作为高性能正极材料用于水系锌离子电池

先进的正极材料在推动水系电池安全储能技术方面发挥着重要作用。过渡金属双氢氧化物由于晶体结构不稳定，离子传输缓慢，锌离子存储活性中心不足，通常难以作为水系锌离子电池（AZIBs）的稳定正极。近日，为了释放LDH作为锌离子电池高性能正极材料的潜力，北京化工大学孙晓明教授，Wen Liu，中科大Li Song报道了Ni₃Mn_0.7Fe_0.3-LDH的电化学活化和在金属氧化物层板中引入氢空位。

本文要点：

1）含氢空位的三元LDH（H_v-Ni₃Mn_0.7Fe_0.3-LDH）在AZIBs中表现出较高的电化学性能，在50 mA g⁻¹电流密度下的可逆容量为328 mAh g⁻¹，稳定循环500次以上，容量保持率为85%。

2）软X射线吸收近边结构(XANES)研究表明，氢空位形成后的氢氧化物中的氧原子是锌离子存储的活性中心，这不仅提高了锌离子的可逆容量，而且促进了锌离子的扩散。

3）此外，不同过渡金属之间的协同作用抑制了结构退化，使其具有优异的循环稳定性。

这项工作为LDHs作为AZIBs中一种很有前途的安全储能正极材料提供了一个令人振奋的机会，也可以推广到其他多电子正极材料。

Yajun Zhao, et al, Unlocking Layered Double Hydroxide as a High-Performance Cathode Material for Aqueous Zinc-Ion Batteries, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202204320

https://doi.org/10.1002/adma.202204320

7. AM：基于MOCVD生长的二维层状Ge₄Se₉的范德华异质结构器件的大容量存储窗口

范德华 (vdW) 异质结构在过去十年中引起了极大的研究兴趣，因为它没有悬空键及其有趣的低维特性。二维材料的出现使有趣的物理现象的发现和卓越性能器件的实现都取得了重大进展。近日，韩国科学技术高等研究院 (KAIST) Kibum Kang，韩国科学技术研究院 (KIST) Joon Young Kwak，韩国化学技术研究院 (KRICT) Taek-Mo Chung等报道了将二维层状IV族金属硫属化物Ge₄Se₉作为绝缘vdW材料。

本文要点：

1）作者通过金属有机气相沉积（MOCVD）系统在 240 °C 下使用液态锗前驱体合成了具有矩形形状的二维层状Ge₄Se₉。

2）通过堆叠 Ge₄Se₉ 和 MoS₂，扫描 ±80 V 的背栅范围制备了具有 129 V 巨大存储窗口的 vdW 异质结构器件。

3）与栅极无关的衰减时间表明，大滞后是由界面电荷转移引起的，这源于低能带偏移。此外，作者观察到 2,250 个脉冲的可重复电导变化，增强和抑制曲线的低非线性值分别为 0.26 和 0.95。

4）MoS₂/Ge₄Se₉器件的工作能量消耗约为15 fJ，图像分类的学习精度达到88.3%，进一步证明了人工突触的巨大潜力。

Gichang Noh, et al. Large Memory Window of van der Waals Heterostructure Devices Based on MOCVD-Grown 2D Layered Ge₄Se₉. Adv. Mater., 2022

DOI: 10.1002/adma.202204982

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204982

8. AEM：交叉型锂固体聚合物电解质骨架用于界面稳定的全固态电池

全固态金属锂电池是下一代电池的突出候选者，具有高能量密度和低安全风险。然而，传统的锂金属与固体电解质(SSE)之间的平面接触存在大量的空洞形成和较大的界面形态波动，导致界面稳定性差。近日，斯坦福大学崔屹教授设计了一个交叉型Li-SPE（i-Li@SPE）框架来展示聚合物基全固态电池的3D界面。这项工作解决了平面Li-SPE界面上不受控制的Li剥离/电镀的挑战，并显著提高了ASSLMB的界面完整性和性能。

本文要点：

1）交叉型Li@SPE设计将Li剥离/电镀从平面Li-SSE界面扩展到3D界面，从而降低了局部电流密度并抑制了空穴的形成。此外，I-Li@SPE框架将体积变化扩展到比2D平面Li大得多的3D界面区域，提供了额外的自由度，从而减少了Li-SPE界面的界面波动。

2）结果表明，与平面Li相比，I-Li@SPE具有更光滑的界面和更低的界面电阻。稳定的界面降低了循环过电位，延长了电池循环寿命。此外，I-Li@SPE设计可承担高电流密度和高循环容量。实验结果表明，I-Li@SPE的电流密度为1 mA cm⁻²，在0.4 mA cm⁻²下循环100 h的循环容量为4 mAh cm⁻²。因此，I-Li@SPE电极为ASSLMBs的实际应用提供了一种很有前途的途径。

Yufei Yang, et al, An Interdigitated Li-Solid Polymer Electrolyte Framework for Interfacial Stable All-Solid-State Batteries, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201160

https://doi.org/10.1002/aenm.202201160

9. AEM：高均相PDOL复合电解液的原位催化聚合用于长周期高电压固态锂电池

高能量密度固态锂电池通常需要良好的离子导电性固体电解质(SE)以及与高压电极材料的稳定匹配。基于此，清华大学何向明教授，江苏大学Maoxiang Jing发现含有大量Lewis酸位的钇稳定的氧化锆（YSZ）纳米粒子具有催化1,3-二氧戊环（DOL）聚合的作用，能够与LiPF₆协同作用，以较高的转化率(98.5%)将DOL单体转化为固体电解质。

本文要点：

1）CSE的电化学稳定窗口达到4.V以上，减少了高压下DOL单体对正极材料的破坏。YSZ的Lewis酸中心使CSE的Li⁺迁移数达到0.65，并使CSE的离子电导率在20 ℃时达到2.75×10⁻⁴ S cm⁻¹。

2）YSZ在CSE/Li界面处原位反应形成了一层坚硬的富Li₂ZrO₃离子导电层，引导Li⁺的均匀沉积，使Li/CSE/Li对称电池在0.1 mA cm⁻²电流密度下稳定循环1100 h以上。

3）组装好的NCM622/CSE/Li纽扣电池可以在4.3V和0.5 C下循环800次，每次循环容量衰减率仅为0.03%，即使在4.6V的高电压下也能正常工作。因此，这种简单有效的制备高性能CSE将有助于加速固态电池的商业化应用，而YSZ改善PDOL性能的机理可以为基于PDOL的CSE的研究提供新的思路和指导。

Hua Yang, et al, In Situ Catalytic Polymerization of a Highly Homogeneous PDOL Composite Electrolyte for Long-Cycle High-Voltage Solid-State Lithium Batteries, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201762

https://doi.org/10.1002/aenm.202201762

10. AEM：一种减轻全固态电池中锂透过固体电解质的异质增强材料

枝晶生长是导致全固态电池循环性能恶化的主要因素之一。然而，由于力学和电化学中固有的竞争因素，使用单一的主要材料来形成固体电解质遇到了一些问题。近日，北卡罗来纳大学夏洛特分校 Jun Xu受“砖块和砂浆”结构的启发，提出了在固体电解质(SE)中嵌入异质块(HBs)的策略来减轻和抑制枝晶生长诱导的内部短路(ISCs)。

本文要点：

1）研究人员建立了一个基于相场的多物理模型来描述枝晶生长行为。结果表明，HBs和SE之间的特征长度比e是支配枝晶生长路径的控制因素。结果表明，单个长HB和中等长度的多个特定布局的HB可以抑制和转移枝晶生长，完全避免ISCs。对于短HB案例，HBs可以在一定程度上延迟ISC。

2）结果表明，在SE中加入适当设计的异质层将有效地阻止枝晶，并定义所需的力学性能域。因此，这项工作提供了对枝晶生长和SE开裂的多物理机制的理解，并为长生命周期ASSB的材料选择和结构设计开辟了新的视角。

Chunhao Yuan, et al, Heterogeneous Reinforcements to Mitigate Li Penetration through Solid Electrolytes in All-Solid-State Batteries, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201804

https://doi.org/10.1002/aenm.202201804

11. AEM：由两性离子水凝胶电解质实现的动力学增强效应用于锌离子混合微型超级电容器中高可逆锌负极

尽管水系锌离子混合微超级电容器（ZHMSCs）的互补电荷存储机制具有令人印象深刻的优点，但解决锌阳极的枝晶和寄生反应问题仍然是一个挑战。近日，北京化工大学邱介山教授，新疆大学Fengjiao Guo, Hongyu Mi通过设计两性离子型P(AM-co-SBMA)水凝胶电解质(PASHE ),提出了Zn²⁺迁移和水合Zn²⁺脱溶的动力学控制策略。

本文要点：

1）机械坚固和化学锚定的PASHE具有两性离子基团，用于构建离子迁移通道和固定水分子，从而加速Zn²⁺迁移，达到超高迁移数(0.84)，并减轻与水相关的寄生反应。

2）研究人员结合实验结果的理论计算揭示了磺基甜菜碱磺酸根阴离子赋予PASHE改善的去溶剂化动力学和协调电解质-电极界面处Zn2+通量和电场分布的能力。

3）因此，锌阳极表现出优异的电化学性能，在Zn|PASHE|Cu电池中平均库仑效率高达99.4%，在Zn|PASHE|Zn电池中累积容量高达2000 mAh cm^-2(20 mA cm^-2，1 mAh cm^-1)，放电深度为80.9%(20 mA cm^-2，10 mAh cm^-2)。此外，基于PASHE的ZHMSCs为储能应用提供了出色的柔性和可循环性。

这项工作为水凝胶电解质工程提供了有益的见解，以开发高性能的锌阳极和衍生的储能装置。

Wentao Zhang, et al, Kinetics-Boosted Effect Enabled by Zwitterionic Hydrogel Electrolyte for Highly Reversible Zinc Anode in Zinc-Ion Hybrid Micro-Supercapacitors, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202202219

https://doi.org/10.1002/aenm.202202219

12. Materials Today：内电场诱导的氮化碳光催化剂光生载流子空间富集用于增强光催化水分解

光催化水分解是将可持续太阳能转化为化学能的一种经济有效的方法。在各种光催化体系中，耦合出H₂和O₂的光催化剂被广泛用于光催化水裂解。然而，由于表面电子和表面空穴之间的空间距离很近，这种异质材料很容易催化不必要的反反应，限制了太阳能的转换效率。近日，海南大学Yunzhi Fu，清华大学朱永法教授，Yan Guo提出了一种具有富电子区和富空穴区的新型氮化碳均质结。

本文要点：

1）控制了聚合过程中的相偏析，调控了聚合过程中Re-CNN区域和Ox-CNN区域的宏观分离。在界面IEF的驱动下，光生电子和空穴在Re-CNN和Ox-CNN区域选择性富集，分别促进析氢和析氧反应（HER和OER）。

2）研究人员成功构建了空间分离的富电子区域和空穴富集区，以避免水分解的反向反应。Re-CNN/CNN/Ox-CNN同质结的光催化析氢速率为1270.53 μmol h^-1（127.05 mmol h^-1 g^-1），光催化析氧速率为36.01μmol h^-1 (3.60 mmol h-1 g-1)，AQY在420 nm波长处为35.81%。同时，整体水分解的太阳能-氢能效率提高到0.14%。

Carbon nitride photocatalyst with internal electric field induced photogenerated carriers spatial enrichment for enhanced photocatalytic water splitting, Materials Today (2022),

DOI: 10.1016/j.mattod.2022.06.009

https://doi.org/10.1016/j.mattod.2022.06.009