1. Nature Catalysis：Ni催化异戊二烯不对称成环调聚

单萜化合物是一类通过不同单萜合成酶作为催化剂，从二磷酸香叶酯（geranyl diphosphate）合成得到的化合物。自然界通过数百年的进化才实现了合成单萜化合物。有鉴于此，中科院大连化物所陈庆安等通过异戊二烯的杂芳烃调聚反应方式合成了一种非天然存在的单萜结构骨架，这种催化反应通过Ni催化剂，能够以最高98 %的产率和97 %的对映体选择性（e.e.）生成一系列含有四级碳立体原子的环状单萜衍生物。

本文要点：

1)该反应通过Ni基催化剂体系进行烯烃二聚/C-H官能团化的级联催化反应，通过C₂对称的大体积NHC手性配体实现对位点、区域、对映选择性的控制。

通过初期机理研究，发现该反应能够通过异戊二烯的对映选择性二聚和随后的杂环C-H化学键烷基化，因此实现原子经济性催化反应。

2)这项工作不仅为大宗化学品的异戊二烯对映选择性转化提供机理，而且为合成可能具有新型生物活性的非天然单萜骨架分子提供可能。

Zhang, G., Zhao, CY., Min, XT. et al. Nickel-catalysed asymmetric heteroarylative cyclotelomerization of isoprene. Nat Catal 5, 708–715 (2022)

DOI: 10.1038/s41929-022-00825-z

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00825-z

2. Nature Catalysis：手性CuS纳米粒子光催化降解植物病毒

植物的病毒性疾病导致健康和经济成本有关，通常用于哺乳性动物的抗病毒药物很难对植物产生较好的治疗效果，因此人们需要发展其他方法解决这种植物的生物和可持续发展问题。有鉴于此，江南大学匡华、胥传来、中国农业科学院烟草研究所杨金广、密歇根大学Nicholas A. Kotov等报道发现粒径为3 nm的手性Cu_1.96S纳米粒子能够在太阳光照射处理过程，能够位点选择性切断烟草花叶病毒的衣壳（capsid）。

本文要点：

1)以D-青霉胺作为表面配体的Cu_1.96S纳米粒子通过一系列超分子相互作用，对衣壳中GIn99和Ala105位点表现了较高的亲和性，同时对其他病毒的亲和性降低3000-10000倍，实现选择性活性。

2)当使用绿色极化光照射样品，能够对Asn101和Pro102之间的酰胺化学键进行拟蛋白酶水解，对原生质体达到高达98.7 %的病毒感染性抑制作用，对植物能够实现92.6 %的病毒感染性抑制作用，而且能够避免过敏性响应或者造成对环境产生巨大影响。

这项研究发现展示了通过纳米手性结构的位点选择性和金属离子的蛋白水解活性，这种纳米粒子能够作为强有力的抗病毒药物。

Gao, R., Xu, L., Sun, M. et al. Site-selective proteolytic cleavage of plant viruses by photoactive chiral nanoparticles. Nat Catal 5, 694–707 (2022)

DOI: 10.1038/s41929-022-00823-1

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00823-1

3. Nature Nanotechnol.：原位透射表征界面摩擦机理

摩擦和磨损能够损害产品的功能性，降低其中机械元件产品的使用寿命。有鉴于此，匹斯堡大学Scott X. Mao、王国峰等报道通过非接触模式的原位透射电子显微镜技术，对压电致动器导致单个W微型凸体的原子尺度摩擦损耗情况进行实时表征，因此深入理解原子尺度的摩擦行为机理。

本文要点：

1）通过分子动力学模拟界面原子的滑移方式运动情况，以及界面动态应变/应力的情况。模拟结果显示，纳米针尖沿着<111>的两个滑移台阶步骤产生之字形运动路线，这导致沿着W{1-10}表面完成沿着<110>完整周期摩擦。

2）观测粘滑特性（stick–slip behaviour）和来自界面原子的非一致性运动过程中异步应变能的累积和耗散现象。应变能的累积和释放表现异步的特点，同时伴随着分布不均匀的应变/应力分布、界面原子的非一致移动现象。

这项研究通过原位表征的方式从原子级别研究摩擦行为的机理，为研究原子尺度的摩擦行为提供帮助。

Wang, X., Liu, Z., He, Y. et al. Atomic-scale friction between single-asperity contacts unveiled through in situ transmission electron microscopy. Nat. Nanotechnol. 17, 737–745 (2022)

DOI: 10.1038/s41565-022-01126-z

https://www.nature.com/articles/s41565-022-01126-z

4. Nature Commun.：Cs₃Bi₂I₆Cl₃单晶的玻璃热导率

由于晶体的周期性原子排列通过破坏长程有序而形成无序或玻璃状非晶系统，晶格热导率κL降低，其基本特性发生变化。在晶体材料中实现超低且不寻常的玻璃状κ_L具有挑战性，但对于热电和热障涂层等许多应用至关重要。贾瓦哈拉尔尼赫鲁高级科学研究中心(JNCASR)的Kanishka Biswas 等人报道了层状卤化物钙钛矿Cs₃Bi₂I₆Cl₃单晶中κ_L的超低（室温下约为 0.20 W/m·K）和玻璃状温度依赖性（2-400 K）。

本文要点：

1）具有低截止频率（20 cm^-1）的声子是Cs₃Bi₂I₆Cl₃中低声速的原因，并使结构弹性柔软。虽然强烈的非谐性源于Cs 原子的低能量和局部类似嘎嘎声的振动，但同步加速器X射线对分布函数证明了卤化铋八面体和Cl空位的局部结构扭曲。

2）从晶格动力学的角度来看，来自选择性亚晶格的分层化学键和软振动导致低κ_L很有趣，并且具有潜在的应用。

Acharyya, P., Ghosh, T., Pal, K. et al. Glassy thermal conductivity in Cs₃Bi₂I₆Cl₃ single crystal. Nat Commun 13, 5053 (2022). 

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32773-4

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32773-4

5. Angew：通过生物正交化学探针对活细胞中的蛋白质特异性糖基化进行可视化

由于缺少合适的化学工具，因此如何有效探测蛋白质特异性糖基化成为了一项极具挑战性的难题。有鉴于此，上海交通大学李娟副教授设计了一种基于糖基化化学探针和邻近诱导FRET信号读取的策略，以实现对活细胞中的蛋白特异性糖基化的可视化成像。

本文要点：

1）实验首先开发了生物正交型葡萄糖类似物，6-叠氮-6-脱氧-D-葡萄糖(6AzGlc)，并将其作为一种新型的糖基化化学探针。随后，实验设计了两种类型的DNA探针，即糖化转化探针和蛋白靶向探针，它们可分别吸附在糖化加合物和靶蛋白上。

2）蛋白经6AzGlc糖化后，实验将两个DNA探针依次应用于目标蛋白，触发近端诱导的FRET信号读取。实验结果表明，该策略能够被成功地用于对多种蛋白质的葡萄糖糖基化进行可视化，包括PD-L1和整合素等。更重要的是，这种策略使得研究者能够进一步分析糖化蛋白在自然环境中的生物功能。

Zhentao Shao. et al. Visualization of Protein-Specific Glycation in Living Cells via Bioorthogonal Chemical Reporter. Angewandte Chemie International Edition. 2022

DOI: 10.1002/anie.202210069

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202210069

6. Angew：sp²-碳键连接的共价有机骨架用于光催化制氢

共价有机骨架(COF)是近年来出现的新一代结晶性多孔材料，它通过强共价键将功能有机结构单元结合到二维或三维(2D或3D)预先设计的网络结构中，二维（2D）共价有机骨架（2D-COF）是一种极具吸引力的太阳能到化学能转换平台。

近日，吉林大学Xiaoming Liu，Hong Xia，中国科学技术研究院高性能计算研究所Gang Wu合成了一种具有高结晶度和大比表面积的基于sp²-碳链三氮杂环的2D-COF-JLU100。采用梯度加热法研究了1，3，5-三(4-甲酰基苯基)三嗪(TFPT)与1，4-苯二乙腈(PDAN)的Knovenagel缩合反应。然后，研究了制备的2D-COF在可见光照射下的光催化产氢性能。

本文要点：

1）首先，sp²-碳键不仅增加了稳定性，而且延长了π-电子在骨架平面内的共轭。其次，引入吸电子的三嗪基团将提高光催化性能。第三，两种单体都价廉易得。第四，高度有序的框架将有助于建立性能和结构关系，并提供对光催化本质的见解。

2）当以三乙醇胺(TEoA)或抗坏血酸(AA)为牺牲电子供体(SED)时，Pt掺杂的COF-JLU100在两种光催化体系中都表现出了出人意料的高活性，甚至超过了100,000 µmol g^-1 h^-1，是目前最先进的N₃-COF的13倍，超过了所有已报道的COF基光催化剂的活性。

3) 实验和理论研究证实，CoF-JLU-100层中的氰基-乙烯链段延长了π离域，提高了光生电荷转移、分离速率和在水中的分散性，所有这些都是其优异光催化性能的协同贡献。

Si Ma, et al, Photocatalytic Hydrogen Production on a sp²-Carbon-Linked

Covalent Organic Framework, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202208919

https://doi.org/10.1002/anie.202208919

7. AEM：一种高温高能长循环固态锂金属电池

高能可充电锂离子电池，尤其是固态锂金属电池，除了追求低温运行外，越来越需要在高温下运行。然而，在锂负极和固态电解质(SSE)之间的界面上发生的臭名昭著的化学和电化学反应使得这些电池在高温下几乎失去所有的容量和功率。基于此，南京大学Jun Xu，Hucheng Song报道了一种通过构建稳定的高离子导电性熔盐界面(MSI)而在高温下运行的安全且长循环寿命的固态Li-CO₂电池。

本文要点：

1）即使在高温下，MSI也可以有效地改善界面接触并抑制Li阳极和Li_1.5Al_0.5Ge_1.5P₃O₁₂ (LAGP)电解质之间的界面反应和热失控，从而实现用于高温对称电池的超低界面阻抗(≈15 Ω)和放电/充电过电位(≈15 mV)。此外，MSI涂覆的LAGP电解质显示出超平坦和连续的表面，能够在循环过程中实现均匀的脱锂/电镀。

2）实验结果显示，锂对称电池在150 °C下以0.1mA cm^-2的电流超过600 h时表现出优异的循环稳定性。使用钌催化剂组装的固态Li-CO₂电池在150 °C下超过980次循环时表现出优异的循环稳定性，500 mA g^-1下的容量为500 mAh g^-1。

Sheng Wang, et al, A High-Energy Long-Cycling Solid-State Lithium-Metal Battery Operating at High Temperatures, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201866

https://doi.org/10.1002/aenm.202201866

8. AEM：基于PVDF的电化学活性Li₄Ti₅O₁₂固体电解质助力固态锂金属电池

在研究揭示固态电池的本质和机理的同时，大量的研究也在寻求稳定固态电池性能和降低成本的方法。制备简单和储量丰富的成分是固态电解质适合规模化生产的先决条件。基于此，南京工业大学吴宇平教授，四川大学Qianyu Zhang将一种罕见的无机导电材料，尖晶石钛酸锂Li₄Ti₅O₁₂，首次通过简单的复合策略作为SSE进行了研究。

本文要点：

1）纯Li₄Ti₅O₁₂作为商用负极活性材料被广泛应用，即使没有碳涂层也可以进行快速充放电，并且具有低成本和在环境大气中良好的化学稳定性。与LLZO等价格可能超过2000 $ kg⁻¹的固态电解质材料相比，Li₄Ti₅O₁₂要便宜得多，约为50$ kg⁻¹。

2）负电势下，Li₄Ti₅O₁₂的电化学活性诱导了混合导电界面，极大地改善了负极界面的电化学行为。最佳负载量的Li₄Ti₅O₁₂复合膜不仅具有高的离子电导率，而且与电极形成了稳定的界面。

3）基于该复合固体电解质的Li|LiFePO₄电池具有优异的循环稳定性和高倍率性能。这项工作为制备SSE和SSB提供了一种简单实用的方法。

Qi Zhou, et al, A Solid Electrolyte Based on Electrochemical Active Li₄Ti₅O₁₂ with PVDF for Solid State Lithium Metal Battery, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201991

https://doi.org/10.1002/aenm.202201991

9. AEM：液态等离子体改性泡沫镍：增加NiOOH/NiFeOOH活性中心用于电催化醇、醛和水氧化

可再生有机底物的放氧反应(OER)和增值氧化对于合成可持续燃料提供电子和质子至关重要。为了满足工业的要求，需要一种简单、快速、环境友好和廉价的新方法来合成坚固、自支撑和高比表面积的电极。近日，柏林工业大学Matthias Driess，Prashanth W. Menezes，乌尔姆大学Timo Jacob利用等离子电解（PE）方法在商业泡沫镍（NF）上产生了分级的花状纳米结构。改性的NF用于两种有机底物(5-(羟甲基)糠醛(HMF)和苯甲醇)的增值选择性氧化，达到创纪录的高达800 mA cm^-2的电流密度。此外，由于更易接近的镍位点，与NF相比，PE改性的NF显示出强烈增加的OER活性。

本文要点：

1）在不改变改性NF的形态和表面积的情况下，研究人员成功地加入了铁元素，这表明等离子体处理的NF可以被化学改变，以适应不同的催化反应，同时受益于其增加的表面积。Fe修饰导致内在OER活性的增加，但不显著改变可接近的氧化还原活性位点。

2）在相同电位下，PE处理和铁掺杂导致OER活性比NF提高了三个量级，在工业相关温度和电流密度下的OER研究表明其具有较高的长期稳定性。而对于有机氧化反应，无铁样品的活性更高。

3）与以前的报道一致，并得到原位拉曼光谱和甲醇(MeOH)探测的支持，研究人员对这一现象提出了一种解释，将这两个过程的反应中间体相互联系起来。此外，还发现OER活性与氧化还原活性点数成正比，而有机衬底的氧化是扩散受限的，其周转率在高电流密度下与双电层电容(C_dl)成正比。

Jan Niklas Hausmann, et al, In-Liquid Plasma Modified Nickel Foam: NiOOH/NiFeOOH Active Site Multiplication for Electrocatalytic Alcohol, Aldehyde, and Water Oxidation, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202202098

https://doi.org/10.1002/aenm.202202098

10. AEM：通过抑制钠电极沿陶瓷表面的边缘生长提高NaSICON电解质的枝晶耐受性

固态钠电池（SSNBs）因其电池层面的高安全性、丰富的材料资源和低成本而引起了人们的广泛兴趣。目前SSNBs发展的主要挑战之一是在电化学循环过程中抑制钠枝晶的形成。近日，德国IEK-1的Qianli Ma发现，Na|NZSP界面表现出一种特殊的镀钠行为，枝晶生长在未被Na电极覆盖的Na_3.4Zr₂Si_2.4P_0.6O₁₂ （NZSP）表面。

本文要点：

1）通过对枝晶形成过程的operando观察，研究人员证实了金属枝晶在表面的生长。原位扫描电子显微镜微电极实验清楚地表明，电极表面的枝晶生长随电流密度的变化而变化。

2）对镀态NZSP陶瓷表面的扫描电子显微镜观察表明，沿陶瓷晶界形成的主要是钠。钠金属的TPB、NZSP晶界附近的表面和气相(或非保护性涂层相如指甲油、NaH₂PO₄和NaOH)可能是形成表面枝晶的活性区域。通过用保护性涂层(NaNO₃或NaCl)封闭大气，表面枝晶完全消失。

3）Na|NZSP|Na对称电池的CCD最大增加到14 mA cm⁻²。当电流密度分别为3 mA cm⁻²和5 mA cm⁻²时，电池可以分别承受1 mA cm⁻²和1 mA cm⁻²的至少1000 h，电池仍能分别存活180 h和12 h，表明NZSP对Na树枝晶的形成具有较强的耐受性。

Qianli Ma, et al, Enhancing the Dendrite Tolerance of NaSICON Electrolytes by Suppressing Edge Growth of Na Electrode along Ceramic Surface, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201680

https://doi.org/10.1002/aenm.202201680

11. AEM: 一种实现高效稳定整体水尿素电解的掺铁Ni₃S₂电极自导及表面重构

开发储量丰富、高效、稳定的全电解水和尿素电催化剂是发展氢能技术的迫切和必要的条件。NiFe LDH电催化剂是由底物本身衍生而来，而不是通常由外部前驱体离子形成，具有强大的电催化性能和较长的寿命。近日，武汉大学Feng Ren，河南科技大学Zhaowu Wang用一种简单的自衍生生长方法成功地在工业泡沫NiFe上制备了Fe掺杂Ni₃S₂催化剂(简称Fe-Ni₃S₂)，揭示了硫化镍表面重构的动态演化过程。

本文要点：

1）原位拉曼光谱显示了Fe-Ni₃S₂转变为Ni_1-xFe_xOOH的过程。由于Fe对氢氧化镍的影响，新生成的相作为活性物种具有相似的催化活性和较高的稳定性，是一种优异的三官能团催化剂，在100 mA cm⁻²时，OER、UOR和HER的过电位分别为290、198和253 mV。在100 mA cm⁻²时，催化剂用于OER的耐久性在3500 h内没有明显变化。

2）密度泛函理论(DFT)计算表明，Fe掺杂通过在催化剂表面形成*OH键优化了控速步骤的吸附，并且Ni_1-xFe_xOOH的d带中心比NiOOH更接近费米能级，从而提高了催化剂的本征活性。

3）由Fe-Ni₃S₂组装的双电极电解槽只需要1.76V的槽电压即可达到100 mA cm⁻²的总水分解和尿素的电流密度。特别是双电极电解槽在100和500 mA cm⁻²下测定水和尿素的最长使用时间超过500 h，为工业水和尿素分解的实际应用提供了良好的前景。

Derun Li, et al, Self-Derivation and Surface Reconstruction of Fe-Doped Ni₃S₂ Electrode Realizing High-Efficient and Stable Overall Water and Urea Electrolysis, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201913

https://doi.org/10.1002/aenm.202201913

12. AFM: 一种用于生物医学应用的基于全纳米纤维的无衬底、极其保形和透气的有机场效应晶体管

基于纳米纤维的电子设备由于其在复杂表面上的保形集成、柔韧性和汗液渗透性而引起了人民相当大的兴趣。然而，由于其较差的机械性能和可加工性，在纳米网结构上构建复杂的电子器件一直没有成功，这限制了它们的实际应用。为实现系统级器件应用，有机场效应晶体管是与各种传感器集成的关键元件之一。

近日，韩国大邱庆北科学技术院Sungwon Lee与庆北国立大学Dong Choon Hyun等人报道了一种制造生物相容性、超薄 (≈1.5 µm)、轻质 (1.85 g m^-2) 和机械耐用的全纳米纤维基有机晶体管的成功方法，该晶体管可以与弯曲的皮肤保形接触。

此外，这是首次使用无衬底纳米网有机场效应晶体管的开发。该器件表现出令人满意的电气性能，包括 3.02 × 10⁴ ± 0.9 × 10⁴ 的开/关值、0.05 ± 0.02 cm² V⁻¹ s⁻¹ 的饱和迁移率、1.7 ± 0.2 V dec^–1 的亚阈值斜率和阈值电压-6 ± 0.5 V。

通过模拟分析裂纹萌生的机制，以了解纳米网晶体管的变形。此外，成功地展示了完全在纳米网格上的有源矩阵集成触觉传感器，表明它们在生物医学电子领域的潜在适用性。

Gwon, G., Choi, H., Bae, J., Zulkifli, N. A. B., Jeong, W., Yoo, S., Hyun, D. C., Lee, S., An All-Nanofiber-Based Substrate-Less, Extremely Conformal, and Breathable Organic Field Effect Transistor for Biomedical Applications. Adv. Funct. Mater. 2022, 2204645.

https://doi.org/10.1002/adfm.202204645