1. Nature Chem.：多孔SiO2表面形成超密集堆积单分子层氢
人们在一些情况中发现，在接近沸点的温度吸附H2和He等气体分子，能够产生不同寻常高的单分子层容量。但是，人们对这种异常低温吸附相的性质还没有很好的研究。有鉴于此，马克斯·普朗克智能系统研究所Michael Hirscher、Rafael Balderas-Xicohténcatl等通过高分辨率冷冻吸附实验结合非弹性中子散射振动谱表征技术，发现在接近沸点（~20 K）时，规则的多孔SiO2表面吸附的H2形成的二维单层分子层的密度比固相的块体H2高两倍。
本文要点：
1）通过高分辨率的氢气低温吸附实验发现，与Ar在沸点（87 K）吸附的情况不同，在接近沸点（~20 K）温度吸附H2或者D2具有异常高的吸附量。因此，结合高通量中子源进行高分辨率振动谱，通过非弹性中子散射原位研究发现形成双原子氢气分子层研究这种现象的机理。
2）通过理论计算进行第一性原理计算，验证了在SiO2界面形成超密堆积相（super-dense phase），形成这种强压缩状态的氢原子表面层的原因是由于氢原子之间由于表面-氢之间的相互吸引作用比氢气分子之间的排斥力更高。这种形成超密堆积相的现象能够用于在接近H2沸点的温度存储氢气。
Balderas-Xicohténcatl, R., Lin, HH., Lurz, C. et al. Formation of a super-dense hydrogen monolayer on mesoporous silica. Nat. Chem. (2022)
DOI: 10.1038/s41557-022-01019-7
https://www.nature.com/articles/s41557-022-01019-7
2. Chem. Soc. Rev.：可作为催化剂的铂纳米平台用于癌症治疗
萨拉戈萨大学Jose L. Hueso和Jesus Santamaria对可作为催化剂的铂纳米平台在癌症治疗中的应用进行了综述。
本文要点：
1）作为一种经典的多相催化剂，铂纳米颗粒(Pt NPs)已经得到了广泛的研究。此外，铂也能够被用于构建有机金属药物制剂以用于化学治疗。近年来，由于Pt NPs具有出色的催化性能，因此其在癌症治疗领域中的新作用也日益凸显。
2）作者在文中对于将铂纳米平台作为催化剂以用于癌症治疗的相关研究进展进行了批判性的介绍，并展望了利用Pt NPs编程肿瘤微环境(TME)中的关键过程的发展前景；此外，作者也探讨了影响铂纳米体系的细胞毒性、生物分布和体内清除能力的相关参数，并进一步分析了将Pt的催化能力与其他试剂(如辅助催化剂、外部能源(近红外光、x射线、电流)和常规疗法相结合的策略的生物相容性和潜在的协同作用。
Jose I. Garcia-Peiro. et al. Platinum nanoplatforms: classic catalysts claiming a prominent role in cancer therapy. Chemical Society Reviews. 2022
DOI: 10.1039/d2cs00518b
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/cs/d2cs00518b
3. Joule: 具有高厚度容差的高性能大面积有机光伏器件
为了使用印刷技术实现高性能大面积有机光伏 (OPV) 模块，重要的是在大面积上以高厚度公差产生均匀且最佳的体异质结 (BHJ) 形态。韩国科学技术院Hae Jung Son等人开发了 PBDB-T-2F:N3:P(NDI2OD-T2) BHJ 薄膜，其中 P(NDI2OD-T2) 在供体域中形成复杂的通道，并诱导改进的激子解离、平衡的电荷传输和更少的电荷复合。
本文要点：
1）P(NDI2OD-T2) 可有效地在最佳和厚活性薄膜的两种情况下形成具有均匀的聚合物供体纳米微晶的最佳形态。
2）因此，具有58.5 cm2活性面积的图案化刀片涂层OPV模组的效率提高到了14.04%，而对照器件的效率为12.59%，这是在活性面积超过50 cm2 的OPV中报告的最高效率之一。
2）值得注意的是，使用划片法制备的相应模块在22.44 cm2的面积上实现了13.14%的效率和91.82%的几何填充因子。
Seongwon Yoon, et al. High-performance scalable organic photovoltaics with high thickness tolerance from 1 cm2 to above 50 cm2, Joule, 2022.
DOI：10.1016/j.joule.2022.07.014
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435122003610#!
4. Angew：d波段中心调控的NiCo双位点实现CO2到可调合成气的高效还原
将CO2光催化转化为合成气是解决能源和环境挑战的一种有前途的方法。近日，华南理工大学李映伟教授，Fengliang Wang通过连续的原位相变策略设计了一种Ni掺杂的Co3O4超薄纳米片组装的双中空纳米管（Ni-Co3O4 NSDHN）。
本文要点：
1）具有Ni-Co双金属位点的Ni-Co3O4 NSDHN在稀释的CO2 (10% CO2/Ar，来自燃煤发电站的废气的典型CO2浓度)的转化中表现出优异的光催化性能。在可见光和自然光照射下，合成气的析出率分别高达170.0和339.9 mmol·g-1·h-1，在450 nm处的表观量子产率为3.7%。此外，令人印象深刻的是，CO/H2比可以容易地在1:10到10:1的宽窗口内调节，同时保持高的合成气放出速率。
2）原位光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明，Ni-Co双位点内的d轨道相互作用增加了dxz/dyz-2π*和dz2-5σ的反键轨道中的电子，从而削弱了*CO的吸附亲和力。同时，中间体*H的吸附位点从TM变为氧原子，从而实现了CO2还原和析氢的动力学控制。
Gan Qian, et al, Efficient Photoreduction of Diluted CO2 to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202210576
https://doi.org/10.1002/anie.202210576
5. Angew：双约束水凝胶网络可实现连续再生太阳能到氢气的转换
软物质催化剂系统允许可控地维持有组织的纳米结构和表面性质，具有可再生能源的潜力。近日，中科大俞书宏院士，合肥工业大学从怀萍教授首次开发了双约束腔工程策略，通过在坚固的海绵骨架内原位聚合Pt-SR配位引发的聚合物凝胶网络，构建智能高性能水凝胶光催化剂用于水分解。
本文要点：
1）由于凝胶网络中的尺寸限制效应和海绵网络的协同空间限制所产生的纳米空穴的独特热力学和动力学性质，水凝胶催化剂在可见光照射下光催化产氢（3.27 mmol h-1 g-1，TOF为4568 H2 h-1）方面表现出优异的性能，几乎是无限制催化剂的4.5倍。此外，通过在水凝胶框架上原位生长导电聚合物，以提高光生电荷载流子的分离效率，可以获得7819 H2 h-1的高TOF催化活性。
2）令人印象深刻的是，失活的水凝胶催化剂可以通过新开发的光学再生方法，其中硫端聚合物链用作动态刷子，以去除金属催化剂表面的碳质沉积物，以及在近红外辐射下调节纳米腔。通过这种方式，长期使用后，老化水凝胶催化剂的析氢率从原始活性的26%持续提高到72%，表明其在可持续太阳能转化为可再生能源方面具有巨大的实用潜力。
Double Confinement Hydrogel Network Enables Continuously Regenerative Solar-to-Hydrogen Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202209687
https://doi.org/10.1002/anie.202209687
6. Angew：一种用于锂金属电池的盐包盐增强碳酸盐电解质
含金属锂的碳酸盐电解质的不稳定性极大地限制了其在高电压锂金属电池中的应用。基于此，马里兰大学王春生教授利用多价盐来提高LiNO3在碳酸盐电解质中的溶解度，并且多价阳离子也可以调节Li+的溶剂化结构以增强阴离子吸收以及Li表面的还原。
本文要点：
1）具有弱配位阴离子的三种多价盐(双(三氟甲磺酰基)酰亚胺镁(Mg(TFSI)2)、双(三氟甲磺酰基)酰亚胺锌(Zn(TFSI)2)和三氟甲磺酸铝(Al(OTf)3))已被用作载体以提高LiNO3在FEC-EMC基碳酸盐电解质中的溶解度。
2）在所设计的电解质中，NO3-成功地参与了初级Li+溶剂化鞘，并将溶剂分子限制在其中。同时，阴离子和多价阳离子之间的静电相互作用也促进了更多的NO3-和PF6-阴离子在IHP中的吸附，从而形成富含无机物的SEI。
3）FEC-EMC电解质中的1.0 M LiPF6-0.125M LiNO3-0.025M Mg(TFSI)2在4.5 mAh cm-2的高容量下实现了创纪录的99.7 %的CE，使得在1.92的低N/P比下具有相同面容量的NCM811||Li全电池在200次循环后实现了84.6%的容量保持率。
盐-盐方法为侵入式电化学提供了一种可持续的SEI设计，其未被探索的离子溶剂化结构、双电层和界面化学也为下一代电池的进一步发展提供了令人兴奋的见解。
Sufu Liu，et al, Salt-in-Salt Reinforced Carbonate Electrolyte for Li Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202210522
https://doi.org/10.1002/anie.202210522
7. Angew：Ru单原子选择性耦合到PtNi凹面中用于d波段中心调控的高效甲醇氧化
单原子金属纳米粒子是一种新型的催化剂。近日，哈工大Jiajun Wang，西安大略大学孙学良院士，中国科学院物理研究所Dong Su利用选择性ALD技术合成了Ru单原子与PtNi纳米粒子表面空腔耦合的杂化催化剂（Ru-ca-PtNi），其中Ru单原子被单独捕获在凹畴中。该催化剂显示出2.01 A mg-1Pt 的显著提高的MOR峰值质量活性，，与商业Pt/C相比，提高了5.8倍。
本文要点：
1）透射电子显微镜结果表明，与其中Ru单原子位于PtNi NP(Ru-su-PtNi)的光滑表面上的参考催化剂相比，Ru单原子锚定在Ru-ca-PtNi中的凹域中。
2）根据operando FTIR分析和密度泛函理论(DFT)计算，Ru单原子-腔协同耦合通过优化d带中心位置有效地加速了CO去除。此外，理论分析表明，被空穴俘获的Ru原子具有高扩散势垒，从而解释了Ru-ca-PtNi的稳定性显著增强的原因。
这项工作揭示了单原子-腔耦合机制，以提高单原子催化剂的活性和稳定性。
Fanpeng Kong, et al, Selectively Coupling Ru Single Atoms to PtNi Concavities for High-Performance Methanol Oxidation via d-Band Center Regulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207524
https://doi.org/10.1002/anie.202207524
8. AEM：构建熔盐刻蚀工艺驱动界面电子耦合Mxene/过渡金属硫化物异质结助力高性能储钠
MXene基异质结构作为钠离子电池(SIBs)的阳极材料最近引起了人们的极大兴趣。然而，复杂和苛刻的制备过程阻碍了它们的进一步商业化。基于此，浙江大学韩伟强教授提出了一种新的、安全的、低破坏性的、通用的制备Ti3C2Tx Mxene/过渡金属硫化物(MSY)异质结构的方法，即通过Lewis酸性熔盐刻蚀和随后的原位硫化处理。
本文要点：
1）由于高导电性的Ti3C2Tx Mxene（Tx=-O和-Cl）与MSy（M=Fe，Co和Ni）之间的界面电子耦合作用，异质结构具有显著的电子导电性，促进了Na+的迁移动力学，并具有坚固的结构。
2）作为概念验证，Ti3C2Tx/FeS2异质结在用作SIB负极时表现出优异的倍率性能(10 A g−1时的容量为456.6 mAh g−1)和长期循环稳定性(5 A g−1下600次循环后，容量为474.9 mAh g−1)。令人印象深刻的是，采用Ti3C2Tx/FeS2负极的钠离子全电池在3A g−1下循环1000次后，具有431.6 mAhg−1的出色可逆容量。
3）研究人员通过全面的表征和理论计算，揭示了Ti3C2Tx/FeS2异质结构的双重钠存储行为和导致优异电化学性能的潜在机制。
在充分利用熔盐刻蚀产物的基础上，本工作为MXene基异质结的制备提供了新的思路。
Pengfei Huang, et al, Molten Salts Etching Route Driven Universal Construction of MXene/Transition Metal Sulfides Heterostructures with Interfacial Electronic Coupling for Superior Sodium Storage, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202202052
https://doi.org/10.1002/aenm.202202052
9. AEM：界面和缺陷工程钛基氧化物异质结构实现高倍率和超稳定储钠
与锂离子电池相比，钠离子电池具有优异的成本优势，是一种很有前途的大规模电化学储能系统。然而，高安全性、低成本、长寿命的负极材料的缺乏严重阻碍了其实际发展。近日，北京航空航天大学Diansen Li采用钛酸盐原位拓扑转化法制备了富氧空位的锐钛矿型/钛酸盐异质结构(C-NTC)。
本文要点：
1）与以往文献报道不同的是，研究人员选择了缓冲液和多巴胺盐酸盐(PDA)，而不是硝酸溶液作为离子交换介质。优点是PDA可以原位包覆在生成的钛酸盐表面，在最后的高温处理过程中可以同时生成TiO2和NC(掺氮碳)，这一实验过程安全、绿色、无毒。
2）TiO2和NC之间的相互作用以及TiO2和NTO之间的界面接触确保了有效的离子/电子传输。热解过程中钛酸盐和TiO2之间的原位相变将产生受控的二氧化钛/钛酸盐异质结构。原位高温X射线衍射(XRD)测试结果证实了异质结构的形成过程，并验证了热解过程中氧化钛基氧化物的相变。
3）精确构造的锐钛矿/钛酸钠异质结构电极表现出优异的钠储存容量、倍率性能和超长循环寿命。
这项研究揭示了钛基氧化物在退火过程中的相变过程和异质结构中的钠储存机制，为制备钛基氧化物异质结构超长循环寿命电极材料提供了有价值的信息。
Weijia Meng, Interface and Defect Engineered Titanium-Base Oxide Heterostructures Synchronizing High-Rate and Ultrastable Sodium Storage, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201531
https://doi.org/10.1002/aenm.202201531
10. AEM：Co掺杂FeS2正极的高性能镁电池中镁离子存储机理的同步辐射光谱研究
可充电镁电池是未来最有前途的储能系统之一。近日，上海交通大学邹建新教授，密歇根大学安娜堡分校Richard M. Laine提出了一种基于酚盐的非亲核镁配合物(PMC)电解质，能够在1mA cm–2下以84.3 mV的低过电位进行可逆镁剥离/电镀。随后，引入Co掺杂制备FeS2、Fe0.9Co0.1S2、Fe0.75Co0.25S2和Fe0.5Co0.5S2。
本文要点：
1）多重表征证实了Co掺杂可以扩大晶格和减小颗粒尺寸，从而有利于正极反应。随着Co的掺杂，Fe轨道可以从高自旋态转变到低自旋态，而价态不变，而Co原子的自旋态几乎不受影响。
2）将涂覆在铜集流体上的Co掺杂FeS2正极与PMC电解质结合用于RMBs，在已报道的硫族化物正极中显示出优异的电化学性能，在0.1A g-1下，具有最大放电容量(700 mAh g-1)。其中，Fe0.5Co0.5S2正极具有最好的循环稳定性和最短的活化时间。即使在1 A g-1下，1000次循环后仍能达到164 mAh g-1的放电容量。
3）机理研究表明，铜捕收剂参与了伴随Cu1.8S生成的正极反应，而Fe和Co物种起到协同催化作用，为电解质、转换型阴极和捕收剂的合理设计提供了有效的策略。
Hao Xu, et al, Synchrotron Radiation Spectroscopic Studies of Mg2+ Storage Mechanisms in High-Performance Rechargeable Magnesium Batteries with Co-Doped FeS2 Cathodes, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201608
https://doi.org/10.1002/aenm.202201608
11. AFM: 晶圆级柔性电子
柔性电子产品因其在新兴应用中的巨大潜力而引起了极大的兴趣，然而，这些应用在材料自限制制造、机械柔韧性和相关的中等电气性能方面遇到了挑战。于此，北京大学张敏等人通过混合维范德华 (vdW) 工程实现了晶圆级柔性全碳集成晶体管。
本文要点：
1）卓越的性能包括51.8 mV dec-1 的亚阈值摆幅打破了热电子极限，出色的场效应迁移率高达313.8 cm2 V-1 s-1和工作电压低于 1 V。vdW集成晶体管中碳纳米管上氧化石墨烯的电荷转移调制旨在增强沟道电导，理论计算和电学特性同时证实了这一点。
2）此外，晶体管在250 µm的超小半径下弯曲后仍保持稳定的电气性能。进一步实现了指数灵敏度温度传感器和二进制逻辑逆变器，以证明这些设备作为全 vdW 电子产品构建模块的可行性。这些结果表明，无论是全 vdW 晶体管实现策略还是电荷转移策略，都为提高器件性能和进一步推进柔性电子技术提供了通用方法。
Zhang, ., Liu, D., Huang, Q., Ren, Q., Fan, L., Du, C., Zhang, S., Zhang, M., Mixed-Dimensional van der Waals Engineering for Charge Transfer Enables Wafer-Level Flexible Electronics. Adv. Funct. Mater. 2022, 2205111.
https://doi.org/10.1002/adfm.202205111
12. Nano Letters: 原子金属催化剂推动的锂原子表面扩散和离域沉积实现超高容量无枝晶锂负极
锂（Li）金属负极具有压倒性的容量和低电位，但是遭受枝晶生长和粉化，导致短寿命和低利用率。近日，中科院苏州纳米所Jian Wang，Hongzhen Lin，清华大学张跃钢报道了原子金属催化剂可以在降低原子表面扩散的能量势垒以获得高面积容量的无枝晶锂负极方面发挥关键作用。
本文要点：
1）在超轻碳纳米纤维纸中嵌入均匀分布的铁、镍原子催化剂（SAFeNi@LNCP），实现了Li原子的表面扩散和横向分布。
2）电化学实验、电子显微镜、飞行时间二次离子质谱仪和理论模拟相结合，验证了活性单原子催化剂（SACs）在推动原子扩散而不生长任何树枝晶方面的重要作用。
3）结果表明，在3 mA h cm−2下，修饰锂电极具有较低的过电位（25 mV）、较长的剥离/电镀寿命（900 h）和较高的库仑效率（99.3%）。即使将容量增加到20 mA h cm−2，在5 mA cm−2时仍然可以获得相当低的50 mV过电位。
研制的“一体式”锂硫全电池具有高循环和高倍率性能，具有很大的实用前景。
Jian Wang, et al, Lithium Atom Surface Diffusion and Delocalized Deposition Propelled by Atomic Metal Catalyst toward Ultrahigh-Capacity Dendrite-Free Lithium Anode, Nano Lett., 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02611
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c02611
