1. Nature:液体空气过滤器了解一下!
颗粒物空气污染对人类健康的不利影响促使人们开发了过滤空气中颗粒物的净化系统。为了保持性能,过滤器单元不可避免地必须在某些时候更换,这需要维护,涉及成本并产生固体废物。厦门大学侯旭教授等利用选定的功能液体渗透的离子掺杂共轭聚合物涂层基质能够实现高效、连续和免维护的空气净化。
本文要点:
1)当待净化的空气以气泡的形式通过系统时,功能流体提供了用于过滤和从空气中去除颗粒物质和污染物分子的界面。理论建模和实验结果表明,该系统具有高效性和韧性:一次空气净化效率可达99.6%,容尘量可达950 g m−2。
2)该系统经久耐用,耐污染和耐腐蚀,作为过滤器的液体可以重复使用和调整,以去除细菌或异味。该净化方法将有助于开发可能在医院、工厂和矿山等环境中证明有用的专业空气净化器。
Zhang, Y., Han, Y., Ji, X. et al. Continuous air purification by aqueous interface filtration and absorption. Nature (2022).
DOI: 10.1038/s41586-022-05124-y
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05124-y
2. Nature Materials: 碳中和引领钢铁行业发展
气候变化是全人类面临的全球性问题。随着全球各国各部门大量排放二氧化碳,温室气体排放量持续飙升,对人类健康和环境构成严重威胁。在此背景下,世界各国以全球协议的形式共同致力于减少温室气体排放,旨在实现二氧化碳达峰和碳中和的目标,即二氧化碳净零排放状态。为了实现这些目标,社会经济、能源和工业系统,以及个人的消费行为,都将被大幅重构。
北京科技大学张跃院士团队综述了我国在应对全球气候变化方面钢铁行业面临的发展问题。碳排放量也随着经济的快速增长而快速增长,迫切需要解决严重的资源和环境限制,以实现可持续发展。我国已将此任务提升到国家治理的更高优先级,承诺扩大国家自主贡献,争取在2030年之前实现二氧化碳峰值和2060年之前的碳中和——“双碳”目标要实现为了国家自身和全球社会的发展。
本文要点:
1)钢铁行业被公认为提供不可或缺的原材料的基础行业,随着产量的不断增加,钢铁行业已成为应对碳排放的主战场之一。本综述从低碳钢铁行业面临的挑战、促进低碳改革的政策、低碳炼钢技术路线、材料科技助力低碳改革提出了建设性意见。同时凸显了中国钢铁行业脱碳的迫切意义,应通过有效措施实施支持的钢铁生产技术升级和产业结构优化来促进脱碳。
2)实现二氧化碳峰值和碳中和需要对整个经济社会进行广泛而深刻的系统性改革。碳排放评价指标的建立和分类具有重要意义,因此可以根据这些不同的评价等级来明确钢铁产量限制。科技进步是实现全球碳中和的根本途径,创新是关键。同时,要走出一条通向构建绿色未来的宏伟目标的道路,全球政策制定和实施合作必不可少。
Zhuo Kang, Qingliang Liao, Zheng Zhang and Yue Zhang, Carbon neutrality orientates the reform of the steel industry
DOI:10.1038/s41563-022-01370-7
https://www.nature.com/articles/s41563-022-01370-7
3. Nature Nanotechnology:高性能磷酸盐选择性离子交换膜
特定离子选择性是下一代膜的一个非常理想的特性。然而,现有的膜依赖于电荷、尺寸和水合能量的差异,这限制了它们靶向单个离子种类的能力。加利福尼亚大学洛杉矶分校David Jassby等展示了一种纳米复合离子交换膜材料,该材料具有反向选择性传输机制,可以选择性地通过单一离子种类。
本文要点:
1)作者用磷酸盐离子选择性地穿过带负电荷的阳离子交换膜证明了这种传输机制。选择性传输是通过在阳离子交换膜中原位生长的水合锰氧化物纳米颗粒实现的,该阳离子交换膜通过特异性、可逆的磷酸盐-外球相互作用提供了扩散途径。
2)加入水合氧化锰纳米颗粒后,膜的磷酸盐通量比未改性的阳离子交换膜增加了27倍,磷相对于硫酸盐、硝酸盐和氯化物的选择性分别达到47、100和20。通过配对目标离子和适当的纳米粒子之间的离子特异性外球相互作用,这些纳米复合离子交换材料原则上可以实现一系列离子的选择性传输。
Iddya, A., Zarzycki, P., Kingsbury, R. et al. A reverse-selective ion exchange membrane for the selective transport of phosphates via an outer-sphere complexation–diffusion pathway. Nat. Nanotechnol. (2022).
DOI: 10.1038/s41565-022-01209-x
https://doi.org/10.1038/s41565-022-01209-x
4. Nature Nanotechnology:用于动态控制光场的超表面光流体
在集成光流控芯片上操纵光和液体的能力刺激了生物学、医学、化学和显示技术的无数重要发展。斯坦福大学Mark L. Brongersma等展示了光流体和超表面光学的融合如何为光场的动态控制带来概念上的新平台。
本文要点:
1)作者首先展示了超表面构建单元,它们的散射特性对其介电环境具有极高的敏感性。然后作者使用这些单元在微流体通道内创建基于超表面的平面光学器件,可以引导具有不同折射率的液体,操纵它们的光学行为。作者展示了超表面彩色像素以及按需光学元件的强度和光谱调谐。
2)作者最终在集成的元光流控平台中展示了自动化控制,以开辟新的显示功能。结合大规模微流体集成,动态超表面平面光学平台可以开辟动态显示、成像、全息和传感应用的可能性。
Li, Q., van de Groep, J., White, A.K. et al. Metasurface optofluidics for dynamic control of light fields. Nat. Nanotechnol. (2022).
DOI: 10.1038/s41565-022-01197-y
https://doi.org/10.1038/s41565-022-01197-y
5. Nature Commun.: 火焰法制备的三元富氧空位Pd-In2O3-ZrO2催化剂用于CO2加氢制甲醇
由于其固有的高选择性,氧化铟(In2O3)已成为一种有吸引力的催化剂,具有通过CO2加氢(CO2+3H2↔ CH3OH+ H2O )实现可持续甲醇生产的潜力。尽管如此,由于H2活化要求很高,并且限制了甲醇合成而不是大量In2O3,因此有很大的动力来提高其性能。最突出的策略是通过在载体上沉积或引入金属促进剂。
同时,金属促进剂也被广泛探索以提高In2O3的活性,钯提供了无与伦比的性能增强,特别是当以低核物质的形式锚定到氧化物表面时。在这种情况下,共沉淀是确保最大性能的关键,因为它能够实现钯的稳定原子分散,这是浸渍无法实现的。鉴于此,苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez教授团队采用量化催化剂组成和结构对氧空位密度的影响,量身定制了三元Pd-In2O3-ZrO2系统的设计,同时开发了量化氧空位的实验方案。
本文要点:
1)在此,本研究展示了通过火焰喷雾热解(FSP)制备的三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂,该催化剂具有显著的甲醇产率和更高的催化剂利用率,超过了二元催化剂。与已建立的浸渍和共沉淀方法不同,FSP生产的材料结合了与高度分散在ZrO2载体上的In2O3单层相关的低核钯物质,其表面在反应时部分从四方转变为单斜结构。
2)研究同时使用原位电子顺磁共振来量化氧空位的开创性表征。由于这种独特的催化剂结构,光谱学揭示了它们的增强生成,从而解释了其高且持续的甲醇产率。
Thaylan Pinheiro Araújo, et al, Sharon Mitchell and Javier Pérez-Ramírez Flame-made ternary Pd-In2O3-ZrO2 catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO2 hydrogenation to methanol
DOI:10.1038/s41467-022-33391-w
https://www.nature.com/articles/s41467-022-33391-w
6. Nature Communication: 适度配位的富电子铜单原子用于光诱导制氢
单原子催化剂不但提供了最大的原子利用效率,而且高电负性的杂原子在防止高活性单金属原子团聚方面起着至关重要的作用。然而,这些强配位键会降低配位金属原子的电子密度,从而影响其催化活性。鉴于此,重庆大学王煜团队成功在黑磷载体上合成了用于光化学制氢的适度配位的Cu-P3结构
本文要点:
1)作者合成的富电子的单原子Cu具有接近于零的氢吸附自由能,意味着它具有高的催化反应活性。并且相邻的Cu原子通过协同作用可以降低催化反应中关键中间体的吸附以及解离能垒。
2)在碱性析氢反应中,富电子的Cu催化剂在10mA cm-2电流密度下只有41 mV的过电位,并且Tafel斜率仅为53.4 mV dec-1. 这远超孤立的Cu原子催化剂和Cu纳米团簇。同样地,这种合成高负载单原子催化剂以及相邻原子协同作用的策略为设计高活性电催化,增强反应动力学过程提供了依据。
Weiwei Fu, Jin Wan, Huijuan Zhang, Jian Li, Weigen Chen, Yuke Li, Zaiping Guo, and Yu Wang, Photoinduced loading of electron-rich Cu single atoms by moderate coordination for hydrogen evolution
DOI: 10.1038/s41467-022-33275-z
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33275-z
7. Nature Commun:场致定向开关产生垂直排列的Ti3C2Tx MXene纳米片
控制二维(2D)材料的取向对优化或调整其功能特性至关重要。特别是对准MXene(二维碳化物和/或氮化物材料),由于其高导电性和高密度表面官能团特性,容易根据其排列方向发生变化,最近受到了广泛关注。然而,考虑到2D材料只有几纳米的厚度,垂直安装它们可能具有挑战性。近日,韩国科学技术院Dong Ki Yoon,Seon Joon Kim合理的控制了MXene板的方向和调节其光电特性的系统。
本文要点:
1)设计良好的电极用于在MXene板上施加平面电场并主动切换其方向。由此得到的高度有序和定向的MXene片在可见光范围内呈现线性二色性。校准的程度取决于电压和电极之间的间距,这可以直接使用原位偏振光显微镜(POM)和扫描电子显微镜(SEM)进行研究。
2)研究人员用双端方法测量了MXene薄膜的电导率,以证明其电学性质的对准依赖性。此外,基于该平台,通过改变电极布局,可以将有序的二维MXene结构构建成任意尺度的指定图案。因此,利用这种简单方法来控制MXene板的方向,可以在潜在的应用中利用有序的MXene结构。
Lee, C., Park, S.M., Kim, S. et al. Field-induced orientational switching produces vertically aligned Ti3C2Tx MXene nanosheets. Nat Commun 13, 5615 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-33337-2
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33337-2
8. Angew: 一种调节非金属共价有机框架活性中心的非饱和键策略
在催化剂活性的影响因素中,不饱和环境是影响氧还原反应(ORR)催化活性重要因素之一。由于不饱和状态的存在,阐明不饱和位点对ORR活性的影响非常重要。基于此,青岛大学杨东江团队通过精确合成两种非金属vinyl-/azo-修饰共价有机框架(Vinyl-COF和Azo-COF)催化剂,并评估相邻碳环境中不饱和键(UBs)的概念验证策略。
本文要点:
1)运用不饱和键策略,作者合成的一系列具有不饱和键修饰的带有纯碳单体非金属COFs,并且能够准确控制分子骨架,电子结构和电催化动力学活性。
2)通过理论和实验证明对COFs进行不饱和键修饰可以增强含氧中间体的吸附,减小LOMO能量并且提高催化反应活性。并且通过原位拉曼光谱证明,催化活性的提高来源于不饱和键策略中不饱和N=N促进了C=N基团的形成。
Xiangyu Yan, et al, An unsaturated bond strategy to regulate active centers of metal-free covalent organic frameworks for efficient oxygen reduction
DOI: 10.1002/anie.202209583
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209583
9. Angew:具有分子内和分子间激子偶联的乙烯桥联氮杂-BODIPY二聚体用于光热治疗
尽管研究者在多色低聚物和J聚集体中分别观察到了分子内或分子间激子偶联的发生,但如何使得它们同时发生在同一分子中仍具有很大的挑战性。安徽师范大学郝二红教授、焦莉娟教授、安徽中医药大学尹登科教授和吴清华教授开发了具有分子内激子分裂的乙烯桥联氮杂-BODIPY二聚体。
本文要点:
1)实验将该二聚体包封到F-127聚合物中,制备得到了具有明显分子间激子耦合的J型聚集纳米粒子,其在936和1003 nm处能够产生显著的红移吸收峰和发射峰。
2)实验结果表明,该纳米制剂具有较高的光热转换能力(η = 60.3%)和良好的热稳定性,可在915 nm激光照射下实现肿瘤完全消融。综上所述,这种通过调节分子内和分子间激子偶联的光学治疗纳米平台能够为开发用于肿瘤治疗的光热试剂提供一个新的范例。
Xing Guo. et al. Unique Double Intramolecular and Intermolecular Exciton Coupling in Ethene-Bridged aza-BODIPY Dimers for HighEfficiency Near Infrared Photothermal Conversion and Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202211081
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202211081
10. Angew:偶氮苯修饰的金属-有机骨架中Cu+位点的π络合作用对CO的可逆光控吸附
光响应吸附剂因其在光照射下的可定制性能而受到重视。这类吸附剂的调节主要基于空间位阻引起的弱(物理)相互作用,而与目标吸附剂的强相互作用调节很少。近日,南京工业大学孙林兵教授报道了一种新的光响应吸附剂,它具有特定的活性位点与目标吸附质分子发生强烈的相互作用。
本文要点:
1)研究人员选取了Cu+这一与CO等一系列吸附剂分子具有特殊π配合作用的有用活性位点,并将其引入典型的MIL-101-NH2中,该MIL-101-NH2上饰有偶氮苯基团(称为M-azo),得到了光响应吸附剂Cu+@M-azo。
2)研究发现,Cu+的络合能力可通过与反式/顺偶氮苯异构体的可变相互作用可逆调节,这使得光照射触发了对吸附容量的调节。结果表明,所制备的智能π配合吸附剂能在N2上选择性吸附CO,有利于Cu+的配合作用。通过紫外和可见光交替照射,CO在Cu+@M-azo上的吸附量变化可达54%。相反,N2在Cu+@M-azo和CO在MIL-101-NH2载体上变化不大。
3)密度泛函理论(DFT)计算表明,在紫外光照射下,顺式偶氮苯的形成导致Cu+的静电电位(-0.038 eV)下降,随后活性位点被遮蔽。相反,可见光照射可以恢复反式偶氮苯,导致Cu+的静电势增强(0.008 eV),从而暴露活性位点。
Yu-Xia Li, et al, Reversible light-controlled CO adsorption via tuning π-complexation of Cu+ sites in azobenzene-decorated metal-organic frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202212732
https://doi.org/10.1002/anie.202212732
11. Angew:具有定制单晶尺寸的微孔和大孔氢键有机骨架的分层组装
多孔有机分子材料因其独特的性能组合而成为化学和材料科学的新兴研究领域。为了提高它们的性能和扩大应用数量,需要将分级孔隙度纳入其中,因为纯微孔隙度会带来一些限制。然而,多孔有机分子材料中大孔的集成仍然极具挑战性。近日,拉夫堡大学Antonio Fernandez首次报道了一种基于氢键有机骨架(HOF)的多孔有机分子材料(MM-TPY),它可以通过纯自组装结晶具有复杂的层次结构的微孔和大孔结构。不需要添加任何模板、表面活性剂或调制剂,只需一步就可以获得从μm到cm不等的不同尺寸的晶体。
本文要点:
1)通过对组装和晶体形成机理的研究,研究人员发现在扩散受限和过饱和条件下,由于高定向π -π、C-H∙∙∙N和侧面相互作用之间的能量差异,它与高度各向异性晶体生长相一致。
2)研究人员指出,选择一种有利于结晶过程中骨骼生长的溶剂,结合更好地控制氢键和π-π相互作用之间的平衡,可能是单纯通过自组装在更多分子材料中获得复杂层次孔隙率的关键。
3)这种具有复杂结构和不同尺度(从μm到cm)的分层多孔分子材料的形成是一个里程碑,可能导致新的性能和新的应用。作为概念的证明,研究人员介绍了利用分层孔隙率进行分子和微粒的双重和选择性共识别,这可能与一些应用有关。
Christopher A. Halliwell, et al, Hierarchical Assembly of a Micro- and Macroporous Hydrogen-Bonded Organic Framework with Tailored Single-Crystal Size, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202208677
https://doi.org/10.1002/anie.202208677
12. Angew:核壳ZnO @微孔有机聚合物纳米球作为增强的压电摩擦电能量收集材料
随着能源问题在现代社会中变得越来越重要,与能源管理相关的技术正引起科学家们的极大关注。压电能量是通过材料的机械应力诱导极化产生的。最近,科学家报道了具有各种压电-摩擦电复合材料的压电-摩擦纳米发电机(PTENGs)用于增强小能量收集性能。近日,成均馆大学Seung Uk Son,Sang-Woo Kim用摩擦电微孔有机聚合物(MOP)均匀包覆压电ZnO纳米棒聚集体,制备了一种核壳纳米球。
本文要点:
1)与ZnO和MOP相比,ZnO@MOP的小能量收集性能显著提高,这是由于ZnO内部的压电诱导极化和MOP摩擦正电荷的增加所致。
2)用ZnO@MOP制备的PTENGs显示了高达534 V的峰-峰电压和1.19 mW/cm2的最大功率密度。此外,PTENGs在30000次循环中表现出优异的耐久性,证明了它是为电解电容器充电和操作200个绿色发光二极管灯泡的有效电源。
这项研究表明,通过筛选无机芯材和MOP壳体的有机构件,可以研制出各种压电-摩擦电型MOP壳体。
Chang Wan Kang, et al, Core-Shell ZnO@Microporous Organic Polymer Nanospheres as Enhanced Piezo-Triboelectric Energy Harvesting Materials, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202209659
https://doi.org/10.1002/anie.202209659