1. Nature Physics: 受激量子气体中相互作用驱动的动力学局域化击穿

量子干涉Quantum interference，是经由称为动力学局域化的单粒子遍历性破缺机制，以限制连续冲击系统中的能量吸收过程。量子多体相互作用，对动态局域态的影响，虽然对量子退相干的基本理解很重要，但尽管进行了二十多年的实验研究，仍未被探索。近日，美国加利福尼亚大学圣塔芭芭拉分校David M. Weld等报道了利用脉冲光学晶格中的玻色-爱因斯坦凝聚体，实验实现了可调相互作用的量子受激转子kicked quantum rotor系综。

本文要点：

1）由于量子多体相互作用，实验观察到动力学局域化的明显崩溃，但由此产生的动力学，并没有恢复经典的混沌行为，而是显示出次线性反常扩散。此外，回波型时间反演实验，确立了相互作用在破坏可逆性中的作用。

2）这些研究定量地阐明了向多体量子混沌的动力学转变，推进了对量子反常扩散的理解，并对量子多体相互作用驱动系统中，量子信息保护，具有重要意义。

Cao, A., Sajjad, R., Mas, H. et al. Interaction-driven breakdown of dynamical localization in a kicked quantum gas. Nat. Phys. (2022). https://doi.org/10.1038/s41567-022-01724-7

DOI：10.1038/s41567-022-01724-7

https://www.nature.com/articles/s41567-022-01724-7

2. Nature Physics: 一维超冷气体中的多体动力学离域

量子受激转子(quantum kicked rotor，QKR)，是量子混沌研究中的重要模型之一。量子受激系统kicked quantum system，与经典量子系统相反，其表现出混沌行为和扩散能量增长的驱动，还表现出动态局域化的层展emergence，这限制了能量吸收，并导致遍历性的崩溃。在存在量子多体相互作用的情况下，动态局域态的演化，一直是悬而未决的问题。近日，美国华盛顿大学Subhadeep Gupta和德克萨斯大学达拉斯分校Chuanwei Zhang等人研究了相互作用的一维超冷气体，脉冲光晶格周期性的受激行为，并观察到相互作用驱动的动力学离域和多体量子混沌的出现。

本文要点：

1）实验观察到的动力学特征是，在相互作用和反冲强度的宽参数范围内的亚扩散能量增长。

2）这些研究结果揭示了在量子多体系统中，相互作用驱动的输运现象，这一理论方法极具挑战性，并提供了相互矛盾的预测。

See Toh, J.H., McCormick, K.C., Tang, X. et al. Many-body dynamical delocalization in a kicked one-dimensional ultracold gas. Nat. Phys. (2022). https://doi.org/10.1038/s41567-022-01721-w

DOI：10.1038/s41567-022-01721-w

https://www.nature.com/articles/s41567-022-01721-w

3. Nature Commun.：Fe在ZnCr₂O₄尖晶石中的自发单分散助力合成气制芳烃

可还原活性物种（如Fe、Co）的自发单分散及其在还原气氛中的稳定性仍然是催化合成气化学面临的一个关键挑战。近日，清华大学魏飞教授，Xiao Chen，Chenxi Zhang，电子科技大学彭翃杰报道了一系列包括在ZnCr₂O₄上自发单分散和富集的Fe催化剂。深入的研究表明，只有当单分散的Fe与H-ZSM-5沸石偶联时，在合成气到芳烃的反应中才能发挥显著的催化性能。

本文要点：

1）研究人员合理化了富氧空位(O_V)的ZnCr₂O₄尖晶石作为氧给体载体。当Fe含量控制在5 wt%以下时，铁可以通过简单的浸渍法自发地单分散在ZnCr₂O₄上。实验结果显示，单分散的Fe将周转频率从0.14 s^-1提高到0.48 s^-1，同时不会牺牲总芳烃的最高选择性(80–90%)。

2）密度泛函理论(DFT)计算表明，ZrCr₂O₄中单分散的Fe位大大降低了合成气形成甲醛(H₂CO)和甲氧基(CH₃O*)的能垒，这两种物质以前被认为是生成芳烃的关键中间体。

3）研究人员通过原子精确表征和理论计算揭示了自发Fe单分散的起源和作用，为下一代催化剂的设计用于将小分子升级为合成燃料和化学品提供了指导。

Tian, G., Liu, X., Zhang, C. et al. Accelerating syngas-to-aromatic conversion via spontaneously monodispersed Fe in ZnCr₂O₄ spinel. Nat Commun 13, 5567 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33217-9

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33217-9

4. Nature Commun.：应变调节的吉布斯自由能使用于钠离子电池的硫系化合物的可逆氧化还原化学成为可能

由于难以直接调节放电产物，目前操纵用于储能的过渡金属二硫属化合物的可逆氧化还原化学仍面临巨大的挑战。近日，北京理工大学曹敏花教授，Baoguang Mao证明了拉伸应变MoSe₂(记为TS-MoSe₂)可以通过使用2-甲基咪唑(2-MI)作为支架将应变传递给其放电产物Mo(记为TS-Mo ),并合理解释了应变工程对其钠储存机制的影响。

本文要点：

1）理论计算和实验结果表明，拉伸应变能激活惰性Mo和Na₂Se，并降低它们反应的∆G值。因此，TS-MoSe₂表现出高度可逆的钠储存转化机制，而其对应物(未应变的MoSe₂)在充电过程中没有可逆性。

2）令人印象深刻的是，TS-MoSe₂在很宽的温度范围内实现了高倍率容量和出色的循环稳定性。因此，这一工作为研究转换型TMDs的碱金属离子储能提供了方向，对合理设计高性能电极材料至关重要。

Jiang, M., Hu, Y., Mao, B. et al. Strain-regulated Gibbs free energy enables reversible redox chemistry of chalcogenides for sodium ion batteries. Nat Commun 13, 5588 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33329-2

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33329-2

5. Nature Commun.：对乙烯具有优异加氢选择性的三聚体Ni₁Sb₂位点

在打破活性-选择性权衡的多相催化中，具有原子均一系综位点的机理驱动的催化剂设计是一个重要而又具有挑战性的问题。近日，华东理工大学段学志教授，Yue qiang Cao，上海交通大学Xi Liu通过理论指导和精确的合成策略，阐述了NiSb金属间化合物中具有良好选择性的三聚体Ni₁Sb₂位点对乙炔半加氢反应的影响。

本文要点：

1）NiSb金属间化合物中的三聚体Ni₁Sb₂位点将赋予乙炔反应物足够但不是过强的σ吸附模式，而乙烯产物具有弱π吸附模式，这种折衷可提供较高的乙烯生成速率。

2）为了实现金属间化合物P6₃/MMC NiSb催化剂中Ni₁Sb₂位的构建，开发了一种用Ni策略原位捕获熔融Sb的方法。该催化剂在乙炔转化率为100%的情况下，乙烯选择性可达93.2%，明显优于Ni催化剂。

这些见解为合理的催化剂设计提供了新的线索，通过控制活性中心来有力地匹配目标反应途径。

Ge, X., Dou, M., Cao, Y. et al. Mechanism driven design of trimer Ni₁Sb₂ site delivering superior hydrogenation selectivity to ethylene. Nat Commun 13, 5534 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33250-8

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33250-8

6. Nature Commun.：膨润土抽提制备的Ti₃C₂T_x MXene基复合材料的高温稳定性

尽管Ti₃C₂T_x Mxene的金属导电性和高加工性使其在催化、储能、电磁干扰屏蔽等领域具有广阔的应用前景，但其较差的高温抗氧化性使其在恶劣环境下的应用具有挑战性。近日，电子科技大学肖旭，Qiye Wen，Liujiang Zhou报道了一种基于提取的膨润土(EB)纳米片的空气稳定的Ti₃C₂T_x基复合材料。

本文要点：

1）在这种情况下，氧分子被显示优先吸附在EB上。由于Ti₃C₂T_x/EB界面耦合导致吸附的O₂和Ti₃C₂T_x之间的p-d轨道杂化减弱，氧在EB上的饱和吸附进一步抑制了更多的氧分子吸附在Ti₃C₂T_x表面上。

2）结果，该复合材料能够在空气或潮湿环境中耐受高退火温度(400 ℃以上几个小时),表明在苛刻条件下具有高度改善的抗氧化性能。进一步，该复合材料用作太赫兹屏蔽材料，即使在高达600 °C的高温处理后仍保持其屏蔽能力，而原始Ti₃C₂T_x完全氧化，没有太赫兹屏蔽能力。此外，研究人员还展示了其焦耳加热和热循环性能。

Liu, N., Li, Q., Wan, H. et al. High-temperature stability in air of Ti₃C₂Tx MXene-based composite with extracted bentonite. Nat Commun 13, 5551 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33280-2

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33280-2

7. Nature Commun.：一种用于超强、延展性和稳定性的金属纳米复合材料的纳米颗粒中的纳米分散策略

金属纳米颗粒具有强度高的优点，但加工硬化能力低，热稳定性差，导致早期失效，限制了其实用价值。近日，上海交通大学Di Zhang，佐治亚理工学院Ting Zhu，加州大学洛杉矶分校Y. Morris Wang提出了一种“纳米分散-纳米颗粒”策略，以同时增强和稳定Cu和Ni等纳米晶金属。

本文要点：

1）该策略依赖于超细碳纳米颗粒(2.6±1.2 nm)在纳米颗粒中的均匀分散。纳米颗粒的晶内弥散不仅使已经很强的纳米颗粒的强度提高了35%，而且通过位错-纳米颗粒的相互作用激活了多种硬化机制，导致了更好的加工硬化和更大的拉伸塑性。此外，这些分散得很好的纳米颗粒大大提高了金属纳米复合材料的热稳定性和导电性。

2）结果表明，金属中的几个相互排斥的性质，包括强度-延展性、强度-热稳定性和强度-导电性都得到了同时改善，从而为设计高性能纳米结构材料提供了一条有希望的途径。

Li, Z., Zhang, Y., Zhang, Z. et al. A nanodispersion-in-nanograins strategy for ultra-strong, ductile and stable metal nanocomposites. Nat Commun 13, 5581 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33261-5

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33261-5

8. PNAS: 垂直组装纳米片作为高密度厚电池电极

作为流行的储能系统之一，锂离子电池(LIBs)在过去十年中已成为电动汽车(EVs)的重要支柱，为实现碳中和的未来做出了重大贡献。然而，向电动汽车的完全过渡需要具有更高能量和功率密度的LIBs。

近日，德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、石溪大学Esther S. Takeuchi教授、Lei Wang提出了一种通过受控纳米片自组装来制备低弯曲度、高密度和高韧性厚电极的有效方法。通过在三维互连的纳米片网络中引入精细的致密化以保持其垂直结构，尽管它们的堆积密度很高，但仍可以实现轻松的电子和离子传输。这种致密而厚的电极能够提供>1600 mAh cm^-3的高体积容量，并且面容量高达32 mAh cm^-2，这是文献中报道最好的。这项工作所展示的高性能电极具有优越的机械和电化学性能，这为设计具有多功能各向异性的先进电池电极提供了一种潜在的通用方法。

本文要点：

1）这项工作探索了在纳米片自组装过程中使用磁场来控制纳米片排列，然后控制干燥制备的垂直组装的水凝胶，并在保持其排列的同时使电极致密化，以制备高密度和低弯曲度的垂直组装纳米片电极。

2）有趣的是，具有垂直和随机结构的水凝胶表现出不同的体积收缩行为。随机水凝胶在纵向和横向上均显示出各向同性的体积减小，而垂直水凝胶则呈现各向异性的体积收缩，其中收缩主要发生在横向上。这里展示的方法可以通过装饰少量的磁性响应材料而可行地扩展到其他基于rGO的网络，从而提供一种潜在的通用方法来以密集的方式垂直排列纳米片。

Zhengyu Ju, Steven T. King, Xiao Xu, Xiao Zhang, Kasun U. Raigama, Kenneth J. Takeuchi, Amy C. Marschilok, Lei Wang, Esther S. Takeuchi esther, and Guihua Yu Vertically assembled nanosheet networks for high-density thick battery electrodes

DOI：10.1073/pnas.2212777119

https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2212777119

9. Angew：含单一镍原子的介孔富氮碳作为多功能硫主体用于Li-S电池

多硫化锂的物理化学限制和催化转化对抑制穿梭效应和提高锂-硫（Li-S）电池的氧化还原动力学至关重要。近日，南洋理工大学楼雄文教授，河南师范大学高书燕教授设计并合成了由薄外壳和多孔内部网络组成的单镍（Ni）原子修饰的介孔纳米结构（Ni-NC(p)，p表示多孔特征）作为Li-S电池的多功能硫主体。

本文要点：

1）首先，NH₄Cl/Zn(NO₃)₂水溶液与2-甲基咪唑/十六烷基三甲基溴化铵水溶液混合以生长ZIF-8(N) (N指NH₄Cl)，在此期间NH₄Cl被捕获在ZIF-8(N)的多孔框架中，类似于碱金属氯化物被捕获的方式。然后，用少量单宁酸(TA)处理ZIF-8(N ),得到ZIF-8(TA/N ),在其上通过化学腐蚀-配位途径形成一层TA-Zn络合物。高温热解后，ZIF-8(TA/N)形成由薄外壳和多孔内部网络组成的介孔富氮碳骨架(NC(p))。最后，通过简单退火策略，单个镍原子被锚定到NC(p)上形成Ni-NC(p)。

2）研究发现，Ni-NC(p)主体在其结构和组成方面具有多种优点。首先，高度中孔的NC结构不仅促进电子/离子传输，而且确保足够的硫负载和提高的硫利用率，以及适应体积膨胀。第二，富含N物种的外壳和内部中孔可以通过物理限制和化学吸附来捕获LiPSs，这减少了LiPSs的向外扩散，从而抑制了不期望的穿梭效应。第三，锚定在Ni-NC(p)上的单个Ni原子可以通过催化作用加速充放电循环过程中LiPSs的转化。

3）相对于对照正极，Ni-NC(p)/S正极在比容量、倍率性能和长期循环稳定性方面表现出明显增强的Li-S电池性能。

这项研究可能会启发探索纳米结构的单原子催化剂的锂硫电池和其他电化学能源相关的应用。

Yunxiang Li, et al, Mesoporous N-rich Carbon with Single-Ni Atoms as a Multifunctional Sulfur Host for Li-S Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212680

https://doi.org/10.1002/anie.202212680

10. Angew：通过压力处理最大化 Tb 基MOFs中的绿色光致发光

镧系金属有机框架（MOFs）由于其结构可调性和镧系元素的固有特性而在光致发光 (PL) 材料的开发中受到关注。然而，由于与金属离子的匹配性差，存在一些局限性，从而表现出弱的配体-金属能量转移（LMET）过程。德克萨斯大学圣安东尼奥分校陈邦林等展示了一种压力处理策略，用于在绿光发射Tb(BTC)(H₂O)₆中实现高PL性能。

本文要点：

1）加压处理样品的光致发光量子产率从50.6%提高到90.4%。作者发现增强的氢键锁定了由羧基和苯环两个平面形成的共轭构型，帮助提升的系统间交叉有效地驱动LMET。

2）此外，优化的单重态和三重态也验证了促进的LMET过程。这项工作开启了结构优化的机会，以通过压力处理提高MOFs中的PL性能。

Wang, Y., Yang, X., Liu, C., Liu, Z., Fang, Q., Bai, F., Wang, S., Hou, X., Feng, B., Chen, B. and Zou, B. (2022), Maximized Green Photoluminescence in Tb-Based Metal-Organic Framework via Pressure-Treated Engineering. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript.

DOI: 10.1002/anie.202210836

https://doi.org/10.1002/anie.202210836

11. Angew：金属-有机骨架载体小面工程对Pd纳米颗粒微环境的调节用于选择性加氢

虽然负载型催化剂的外露载体表面在催化反应中起着至关重要的作用，但这一点通常被人忽视，相关研究还很少。近日，中科大江海龙教授合成了一系列具有ZIF-8晶面结构的ZIF-8_X@Pd@ZIF-8复合材料，用于卤代硝基苯的加氢反应。

本文要点：

1）通过在无添加剂的情况下将Zn(NO₃)₂和2-甲基咪唑(2-MIM)在去离子水中混合来制备在暴露的(110)面上具有连接体的菱形十二面体(RD) ZIF-8(表示为ZIF-8_RD)。通过添加十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为结构导向剂，合成了在暴露的(100)面上具有Zn²⁺节点的立方ZIF-8（记为ZIF-8_C）。此外，还可以通过调节CTAB的量来获得具有不同比例的暴露(100)面和(110)面的截短的菱形十二面体ZIF-8(表示为ZIF-8_TRD ),其中大约0.69和0.38的比例分别对应ZIF-8_TRD1和ZIF-8_TRD2。

2）由于界面电子转移增强，ZIF-8_C@Pd@ZIF-8中的Pd纳米粒子比ZIF-8_TRD@Pd@ZIF-8和ZIF-8_RD@Pd@ZIF-8中的Pd纳米颗粒带正电荷更多，这是因为ZIF-8_C@Pd@ZIF-8具有较好的加氢活性和对相应卤代苯胺的高选择性。

3）值得注意的是，负载型Pd纳米粒子的电子态主要由ZIF-8分子筛的暴露面控制，其中带正电荷的Pd中心有利于取代硝基芳烃的优先-NO₂基团吸附，从而导致对目标产物的高选择性。

这项工作为负载型金属催化剂的电子态调控开辟了一条途径，通过对载体的刻面工程来优化多相催化性能。

Ming-Liang Gao, et al, Facet Engineering of a Metal-Organic Framework Support Modulates the Microenvironment of Pd Nanoparticles for Selective Hydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202211216

https://doi.org/10.1002/anie.202211216

12. ACS Nano: 层间工程助力高倍率高稳定镁电

三氧化钼因其丰富的价态和较高的理论容量，已成为可充电镁电池（RMBs）的一种有前途的正极材料；然而，它仍然受到层间和层内结构中高极化Mg²⁺的迟缓（去）插层动力学和不可逆结构变化的影响。武汉理工大学谢君、安琴友、麦立强等人通过层内/层间工程策略对α-MoO₃材料（表示为HMoOF）进行F^-取代和H⁺间隙掺杂，以提高电的性能。

本文要点：

1）间隙掺杂的H⁺可以扩大层间间距，从而减少Mg²⁺沿ac平面的能量障碍，并作为 "支柱 "稳定层间结构。此外，阴离子和阳离子的双重掺杂引发了浅层杂质水平（受体水平和供体水平），这有助于轻松地从价带获得电子并将电子捐献到传导带。

2）此外，HMoOF电极在镁电池中表现出高可逆容量（0.1 A g^-1时为241 mA h g^-1），优秀的速率能力（2 A g^-1时为137.4 mAh g^-1），以及长循环稳定性。这项工作为开发高动力学和长寿命的镁电池提供了有意义的见解。

Weixiao Wang, et al. Basal Planes Unlocking and Interlayer Engineering Endows Proton Doped-MoO_2.8F_0.2 with Fast and Stable Magnesium Storage

DOI：10.1021/acsnano.2c07399

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c07399