1. Nature Commun.：废木质素连续加工成高价值碳纳米管纤维

可再生生物质材料的高价值利用对人类的可持续发展具有重要意义。例如，由于生物质含有大量的碳，它们是制备碳纳米管（CNT）纤维的理想候选者。然而，由于前驱体的复杂化学结构，以生物质为碳源连续制备这类纤维仍然是一个巨大的挑战。近日，东华大学朱美芳院士，Chao Jia，Hengxue Xiang证明了生物质资源可以作为CNT纤维的原料，并利用FCCVD方法实现了CNT纤维的连续制备。

本文要点：

1）作为概念验证，以木质素为碳源，开发了高性能CNT纤维。为了实现CNT纤维的连续制备，需要将木质素溶解在合适的溶剂中，在催化剂的作用下，在1300 ℃以上的高温下完成合成反应。

2）木质素衍生的碳纳米管纤维具有1.33 GPa的前所未有的高拉伸强度，导热系数达到33.21 W m⁻¹ K⁻¹，电导率达到了1.19×10⁵S m⁻¹，超过目前报道的大多数生物质基碳材料。

3) 更重要的是，木质素衍生CNT纤维的连续制备与120m h⁻¹的生产速度相结合，使其规模化制备成为可能，这将极大地促进木质素材料在高端领域的应用。

Liu, F., Wang, Q., Zhai, G. et al. Continuously processing waste lignin into high-value carbon nanotube fibers. Nat Commun 13, 5755 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33496-2

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33496-2

2. Nature Commun.：光氧化还原协同N-杂环卡宾/钯催化的烯烃烷基化反应

用现成的试剂实现简单烯烃的三组分碳酰化具有挑战性。过渡金属催化的分子间碳酰化作用适用于有张力环或导向基团的烯烃。基于此，中科院化学所Song Ye，Chun-Lin Zhang报道了光氧化还原协同NHC/Pd催化单烷基卤化物与烯烃的烷基酰化反应。

本文要点：

1）这种多组分偶联反应使用了容易获取的原料，具有广泛的官能团相容性。广泛的芳香醛和简单的烷基卤化物直接与苯乙烯偶联，实现了从良好到高的产率以提供合成有用的酮。此外，以氯仿或四氯化碳为烷基自由基前驱体时，得到了一系列含季碳的氯代环丙烷。

2）这种方法不需要外源光敏剂或外部还原剂。机理研究表明，在光氧化还原协同NHC/Pd催化下，卤化物中的烷基和醛中的酮基参与了催化反应。目前，实验室正在进行进一步的机理研究和反应开发。

Han, YF., Huang, Y., Liu, H. et al. Photoredox cooperative N-heterocyclic carbene/palladium-catalysed alkylacylation of alkenes. Nat Commun 13, 5754 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-33444-0

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33444-0

3. Matter：分子聚集在可充电有机阴极中的关键作用

可充电有机正极重新点燃了人们对锂电池的广泛研究兴趣。目前的研究主要集中在提高其比电容或工作电压的分子化学方面。然而，有机正极的氧化还原反应不可避免地会引起分子聚集的变化，这一点大多被忽略。近日，天津大学Zhen Li，杨全红教授，Jun Zhang合成了三种具有代表性的以吩噻嗪和吩恶嗪为基团的p型有机正极材料。

本文要点：

1）尽管三种p型有机正极材料的分子化学相似，但由于它们的分子聚集不同，它们的电池性能明显不同。PM-2S的性能最佳，尤其是循环稳定性和倍率性能。在500次循环后，5C下的比容量仍保持在77 mAh g^-1，在10C的高倍率下，其可逆容量也高达78 mAh g^-1。

2）系统研究表明，PM-2S独特的分子柔性和对称性有助于稳定的高能级分子聚集结构，因为它们减少了结构重组对晶体的不利影响，导致了充放电过程中分子堆积的可逆变化。从而获得了具有高循环稳定性和倍率性能的优异的电化学性能。

这项研究首次通过分子结构的设计揭示了分子堆积效应及其在电化学中的关键作用，为设计高性能的金属电池有机正极材料提供了指导。

Wang et al., The key role of molecular aggregation in rechargeable organic cathodes, Matter (2022)

DOI：10.1016/j.matt.2022.09.008

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.09.008

4. JACS：金属单原子位点催化的研究进展与展望

单原子位点催化剂（SASCs）具有原子利用率最大化和活性位点孤立的特点，是近年来催化研究的一个非常繁荣的分支。各种SASCs已经开发，在许多催化应用中表现出优异的性能。SASCs研究的主要目标是为制备高性能催化剂建立可行的合成策略，深入了解活性位点结构和催化机理，开发具有工业价值的实用催化剂。清华大学李亚栋院士和李治教授等介绍了SASCs及其相关催化剂，分析了这些催化剂在工业应用中目前面临的挑战，并提出了未来可能的发展路径。

本文要点：

1）作者描述了SASCs的发展历史、前沿的表征技术和独特的催化行为。作者还讨论了两种新型催化剂，双原子位点催化剂(DASCs)和纳米单原子位点催化剂(NSASCs)在扩展SASCs催化方面的进展和潜力。

2）最后，作者描述了SASCs和相关催化剂在工业应用中面临的挑战和机遇，以及SASCs未来可能的发展前景。

Xiao Liang, et al. The Progress and Outlook of Metal Single-Atom-Site Catalysis. J. Am. Chem. Soc. 2022.

DOI: 10.1021/jacs.1c12642

https://doi.org/10.1021/jacs.1c12642

5. Angew：缺水有机溶剂中的无定形碳酸钙团簇纳米球

无定形碳酸钙(ACC)作为结晶碳酸钙生物矿物的关键中间相，由于其长程无序性和不稳定性，其结构一直是个谜。近日，中科大俞书宏院士，Li-Bo Mao采用气体扩散法在缺水乙醇-水二元溶液中合成了稳定的ACC纳米球。

本文要点：

1）研究人员利用冷冻电镜揭示了ACC纳米球的团簇结构。离子浓度的变化可以改变ACC纳米球的大小和均匀性，但对团簇亚结构没有影响。此外，基于团簇的亚结构与纳米球的非晶态密切相关。因此，这种亚结构是ACC所固有的。

2）这些ACC纳米聚集体表现出类液体的变形能力，可以在一维和二维模板上沉淀形成超薄的ACC涂层。由于ACC一直被认为是各种晶型碳酸钙的重要前体，因此，这些发现不仅可以为在非水体系中合成ACC提供理论基础，而且还可以直接用于在不同的衬底上制备超薄矿物涂层以满足各种应用。

Yi-Ming Ju, et al, Amorphous Calcium Carbonate Cluster Nanospheres in Water-Deficient Organic Solvents, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202211254

https://doi.org/10.1002/anie.202211254

6. Angew：多元铜锌合金层使水系锌离子电池具有超稳定锌金属负极

构建稳定的表面改性层是抑制水系锌离子电池金属锌（Zn）负极枝晶生长和副反应的有效策略。近日，清华深圳国际研究生院康飞宇教授，Yan-Bing He，Man-Chung Tang为了提高Zn金属负极的循环稳定性和库仑效率，在Zn箔上构建了一层高韧性的多元铜锌合金层（Cu-Zn@Zn）。

本文要点：

1）Cu-Zn合金层与沉积的Zn原子的高结合能可以通过限制Zn原子在Zn表面的扩散而显著地增加形核位置。因此，主要发生在Zn表面的Zn原子聚集和“尖端效应”得到了显著抑制。此外，这种多元Cu-Zn合金层不仅有效地缓解了Zn在循环过程中的晶格扭曲，而且与Zn基材具有很强的结合强度，不易脱落，而且显著减少了Zn负极与电解液的直接接触面积，从而抑制了HER和腐蚀反应。

2）结果表明，基于Cu-Zn@Zn电极的对称电池具有5496 h的超长循环寿命，1 mA cm^-2下的低过电位为30 mV，实现了1 mAh cm^-2的容量。此外，该电池具有优异的循环稳定性，600次循环后容量保持率达88.2%。

这项工作提出了一种新的策略，作为金属或合金材料表面改性的设计指南，以开发高性能的锌金属负极和其他金属负极，用于先进的下一代可充电电池。

Boyu Li, et al, Multicomponent Copper-Zinc Alloy Layer Enabling Ultra-Stable Zinc Metal Anode of Aqueous Zn-ion Battery, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212587

https://doi.org/10.1002/anie.202212587

7. Angew: 铜/氧化锌单原子催化剂上CO₂加氢：水促进甲醇的瞬态合成

利用可再生的氢气使二氧化碳氢化，为可持续的碳循环提供了一种极具前景的方法。然而，水在二氧化碳加氢过程中的作用仍存在争论。在此，中国科学技术大学 Li Hongliang团队通过研究发现，水含量过低或过高都会阻碍Cu/ZnO催化剂上的甲醇合成。

本文要点：

1) 对于ZnO载体上的Cu单原子催化剂，在170℃，30 bar（CO₂:H₂=1:3）条件下，水的最佳含量为0.11 vol.%。引入最佳含量的水后，甲醇选择性立即达到99.1%，同时CO₂的转化率呈火山型趋势，且最大值为4.9%。

2) 作者通过机理研究发现，水在H原子和CO₂/中间体之间起桥梁作用，从而促进COOH*和CH₂O*的转化。活性增强伴随着产生更多的水通过水煤气转换反应与CO反应，致使甲醇选择性增加。

Wenlong Wu, et al. CO₂ Hydrogenation over Copper/ZnO Single-Atom Catalysts: Water-Promoted Transient Synthesis of Methanol (2022)

DOI: 10.1002/anie.202213024

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202213024

8. Angew：用于氧还原的M-N-Cs比活性和四吡咯Fe-N4位点本征活性的评价

在电催化转化中，M-N-C电催化剂被认为是取代昂贵的贵金属基材料的关键。然而，由于评价不同活性位点(如Fe-N-Cs中的吡咯Fe-N4位点)的内在活性的方法有限，它们的发展受到阻碍。目前，基于活性位点印迹随后离子交换反应的新合成方法，例如Zn-to-Fe，正在产生具有突出活性的单中心MN-Cs。近日，德国联邦材料研究所（BAM）Tim-Patrick Fellinger基于相同的置换原理，采用了保守的铁提取来部分去除Fe-N-Cs中N₄空穴的铁离子。

本文要点：

1）具有相同形态性质和仅在Fe含量上不同的Fe连接的催化剂允许人们容易地确定活性位点的密度和它们的周转频率。

2）通过这种方式，研究人员可以了解M-N-Cs的比活性，并且对于单中心催化剂，可以获得该中心的内在活性。

这种新方法超越了依赖于探针分子的方法的局限性，并与那些技术一起，提供了一种新的工具来揭示Fe-N-C催化剂和M-N-Cs的复杂性。

Davide Menga, et al, Evaluation of the Specific Activity of M-N-Cs and the Intrinsic Activity of Tetrapyrrolic Fe-N₄ Sites for the Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207089

https://doi.org/10.1002/anie.202207089

9. Angew综述：金纳米团簇催化的结构工程

原子级精确的金纳米团簇为探索纳米金催化剂的结构和性质之间的关系提供了很好的平台。纳米团簇由金属核和表面配体壳组成，核和壳都对催化性能有显著影响。由于它们的精确结构，可以很容易地识别团簇的活性金属位点，并且可以揭示催化反应中的配体效应。近日，清华大学Quan-Ming Wang等对金纳米簇催化剂活性位点的构建以及配体对催化性能的影响进行了总结。

本文要点：

1）作者重点介绍了四种产生开放金属位点的方法：部分去除配体以暴露一些金属位点；利用配体的体积获得可接近的金原子；表面几何错配法（SGM）预组织未配位的金原子；杂原子掺杂构建活性位点。

2）此外，作者总结了金纳米团簇在催化活性、选择性和稳定性方面的配体效应。

3）最后就金团簇催化的未来方向与挑战提出了自己的观点。

Zong-Jie Guan, et al. Structural Engineering toward Gold Nanocluster Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2022

DOI: 10.1002/anie.202209725

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209725

10. Angew：金属-有机框架MFM-300(Sc)中的可切换金属位点用于高效非均相催化

金属有机框架 (MOF) 将非均相催化剂的稳定性、限域性和与均相催化剂的分子可调性相结合，因此受到了广泛关注。墨西哥国立自治大学Ilich Ibarra等揭示了MOF MFM-300(Sc)中罕见的可逆客体诱导的金属-半可迁移连接键动力学，以打开/关闭催化开放金属位点。

本文要点：

1）作者使用模型Strecker氢氰化反应作为概念验证证明了这种具有非永久性开放金属位点的MOF的催化活性。催化活性被证明是完全可逆的，在多个循环中保持了MFM-300(Sc)的转化性能和结构完整性。

2）实验结果得到了量子计算的证实，量子计算揭示了由Sc开放金属位点驱动的反应机制。这一发现为设计集成可切换金属位点的新型有效且易于再生的非均相MOF催化剂铺平了道路。

Peralta, R..A., Lyu, P., López-Olvera, A., Obeso, J..L., Leyva, C., Cheon Jeong, N., Ibarra, I. and Maurin, G. (2022), Switchable Metal Sites in Metal-Organic Framework MFM-300(Sc): Lewis Acid Catalysis Driven by Metal-Hemilabile Linker Bond Dynamics. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript.

DOI: 10.1002/anie.202210857

https://doi.org/10.1002/anie.202210857

11. AM：机器学习加速了高效混合质子-电子导电氧化物作为质子陶瓷电池空气电极的发展

目前，高性能质子陶瓷电池(PCCs)的发展受到缺乏高效的混合质子-电子导电氧化物的限制，这种氧化物可以作为空气电极来满足电解质的高质子导电性。尽管在过去的几十年里进行了大量的研究，但混合质子-电子导电氧化物的开发仍然处于试错的过程中，这是一个非常耗时和成本高的过程。广州大学叶思宇院士等在已有文献数据的基础上，引入机器学习(ML)方法来加速高效混合质子-电子导电氧化物的发现。

本文要点：

1）作者预测3200种氧化物的水合质子浓度(HPC)可用于评价质子传导，这对提高PCCs的电化学性能至关重要。然后作者进而评价高性能计算的特性重要性，为快速、准确地设计和开发高效的混合质子-电子导电氧化物提供指导。此外，作者制备了筛选的(La_0.7Ca_0.3)(Co_0.8Ni_0.2)O₃ (LCCN7382)，实验HPC与预测结果充分吻合。

2）此外，含有LCCN7382的PCC在电解和燃料电池模式下均表现出满意的电化学性能。本研究除了开发了一种有前景的PCC空气电极外，还为基于ML的混合质子-电子导电氧化物的开发开辟了新的途径。

Wang, N., Yuan, B., Tang, C., Du, L., Zhu, R., Aoki, Y., Wang, W., Xing, L. and Ye, S. (2022), Machine learning–accelerated development of efficient mixed protonic–electronic conducting oxides as the air electrodes for protonic ceramic cells. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2203446.

DOI: 10.1002/adma.202203446

https://doi.org/10.1002/adma.202203446

12. ACS Nano：由正交石墨烯和氮化硼纳米带构建的超弹性、高导电性、超疏水和强大的电磁屏蔽混合气凝胶

三维(3D)弹性气凝胶具有多种用途，但通常受到其较低的热和电传输效率的限制。近日，西北工业大学Qiang Song，Qiangang Fu，Haojie Song展示了一种策略，使用由六方氮化硼纳米带(BNNRs)和原位生长的正交结构石墨烯(OSG)组成的混合碳/陶瓷结构单元来制备高导热和高导电性的气凝胶。

本文要点：

1）高纵横比比的BNNR首先被连接成一个三维弹性和导热骨架，其中OSG的水平石墨烯层为电子和声子传导提供了额外的超通道，而OSG的垂直石墨烯薄片极大地改善了整个骨架的表面粗糙度和电荷极化能力。

2）得到的OSG/BNNR杂化气凝胶在45.8 mg cm⁻³的低密度下表现出非常高的热导率和电导率(分别高达7.84W m⁻¹ K⁻¹和340 S m⁻¹)，与已报道的碳气凝胶或陶瓷气凝胶相比具有极大的优势。

3）此外，该混合气凝胶还具有宽温度恒定超弹性(从−196到600 °C)、低电压驱动焦耳加热(在1−4 V时高达42−134 °C)、强疏水性(接触角高达156.1 °)和强大的宽带电磁干扰屏蔽效果(2 mm厚度时高达70.9分贝)等综合性能，所有这些性能在反复机械变形和长期浸泡在强酸或碱溶液中时都能很好地保持。

4）利用这些非凡的综合性能，研究人员证明了OSG/BNNR杂化气凝胶在可穿戴电子产品中在调节体温、防水和污染、除冰以及保护人类健康免受电磁干扰方面的巨大潜力。

Lei Feng, et al, Superelastic, Highly Conductive, Superhydrophobic, and Powerful Electromagnetic Shielding Hybrid Aerogels Built from Orthogonal Graphene and Boron Nitride Nanoribbons, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c07187

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c07187