1. Nature：酿酒酵母NuA4乙酰转移酶复合物结合核小体的结构

生物体遗传信息DNA缠绕组蛋白八聚体1.7圈形成了染色体的基本组成单位——核小体。组蛋白H4的N端尾巴与临近的核小体相互作用，促进染色体高级结构的形成以及异染色质沉默。核小体组装和异染色质形成阻碍了DNA的复制、转录以及损伤修复等重要生物学过程。生物体进化出了一系列的机制来克服核小体的阻碍。其中，组蛋白乙酰化修饰中和赖氨酸侧链的正电荷，并招募其他染色质因子，进而调控染色质折叠、基因转录以及DNA损伤修复等过程。

清华大学生命科学学院、结构生物学高精尖创新中心、清华-北大生命科学联合中心陈柱成教授与李雪明副教授揭示了乙酰转移酶NuA4结合核小体以及组蛋白H4空间识别的机理，阐明了NuA4作为转录共激活因子发挥功能的结构基础。

（来源：清华大学）

Qu, K., Chen, K., Wang, H. et al. Structure of the NuA4 acetyltransferase complex bound to the nucleosome. Nature (2022).

DOI：10.1038/s41586-022-05303-x

https://doi.org/10.1038/s41586-022-05303-x

2. Science：翻译组与转录组联合图谱发现TPRX参与人类合子基因组激活

在哺乳动物卵子向早期胚胎转变的过程 (oocyte-to-embryo transition, OET) 中，翻译在减数分裂、合子基因组激活和早期胚胎发育过程中扮演了一个重要的角色。合子基因组激活 (human zygotic genome activation, ZGA) 作为生命起始时的第一次转录事件和启动胚胎发育进程的关键事件，在哺乳动物中仍未被完全理解清楚。尽管启动ZGA的关键转录因子在其他物种，如斑马鱼和果蝇等中被陆续发现，启动人类ZGA的关键转录因子仍然是一个未解之谜。

山东大学生殖医学研究中心陈子江、赵涵研究团队与清华大学生命学院颉伟研究团队通过紧密合作，绘制了人类卵子向早期胚胎转变过程中的翻译图谱，揭示了人-鼠卵子及早期胚胎中翻译水平动态变化的差异，并鉴定出一组Homeobox转录因子，包括TPRXL, TPRX1, 和 TPRX2，是人类合子基因组激活的关键调控因子。这一重要发现不仅揭示了人-鼠早期胚胎翻译组动态变化的差异性和保守性、鉴定出了人类合子基因组激活的关键调控因子，还为将来研究人-鼠早期胚胎发育过程中生理功能的异同，以及临床评估胚胎质量和探索早期发育相关疾病提供了新的研究方向。

（来源：山东大学）

ZhouNing Zou, et al. Translatome and transcriptome co-profiling reveals a role of TPRXs in human zygotic genome activation. Science, 2022.

DOI：10.1126/science.abo7923

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo7923

3. Chem. Soc. Rev.：用于高效电催化的多原子簇催化剂

多原子簇催化剂是一种新型的多相催化剂，具有原子分散性，可用于电化学能源领域。除了单原子催化剂的简单组合，由于相邻原子之间的协同效应，它们还可以提供增强的活性。同时，催化中心的多个活性位点可以使它们对吸附物具有多种结合模式，并为催化具有不同产物的复杂反应提供了机会。近日，南洋理工大学Xin Wang综述了多原子簇催化剂在电化学能源应用中的最新进展。

本文要点：

1）作者首先对多原子簇催化剂中协同效应的来源和相关的调制方法进行了说明和总结。然后讨论了引入多原子簇催化剂以避免标度关系以及它们开发新描述符的潜力。

2）作者随后综述了多原子簇催化剂的制备方法和相关的表征技术。接下来讨论它们在关键电化学反应中的应用，例如水分解、氧还原和二氧化碳/一氧化碳还原，以及用于其机理研究的实时技术。

3）作者最后概述了关于改进多原子簇催化剂的未来挑战和机遇，这对于使这种电催化剂适用于电化学能量转换来说必不可少。

Libo Sun, et al, Multi-atom cluster catalysts for efficient electrocatalysis, Chem. Soc. Rev., 2022

DOI: 10.1039/d2cs00233g

https://doi.org/10.1039/d2cs00233g

4. Nature Commun.：纳米限制促进二氧化碳在超临界水中的反应

在极端压力和温度条件下，水中CO₂的反应对地球表面以下的碳储存和运输至关重要，这对大气中的碳收支平衡有重大影响。以前的研究主要集中在体相的CO₂水溶液，但地下水溶液通常局限于纳米尺度，纳米限制和固液界面可能会严重影响化学形态形成和反应机制，而这些在分子尺度上鲜为人知。鉴于此，香港科技大学Pan Ding应用从头算分子动力学模拟来研究在10 GPa、1000-1400 K下石墨烯和锑矿（SiO₂）纳米约束的碳水溶液。

本文要点：

1) 作者发现CO₂（aq）在纳米限定物中的反应比在整体中的反应更强烈。辉锑矿-水界面使溶液酸性更强，从而改变化学平衡，并且界面化学也显著影响反应机理。

2) 通过作者的研究发现，地球深部的CO₂（aq）比之前认为的更加活跃，将CO₂和水限制在纳米孔中可能会提高矿物碳化的效率。

Stolte, N., Hou, R. & Pan, D. Nanoconfinement facilitates reactions of carbon dioxide in supercritical water. Nat Commun 13, 5932 (2022).

DOI:10.1038/s41467-022-33696-w

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33696-w

5. Nature Commun.：原子分散的铬与羟基团簇配位实现氢在钌上有效氧化

克服碱性氢氧化反应(HOR)的动力学迟缓是一个挑战，但对实际的阴离子交换膜燃料电池至关重要。浙江大学Hongge Pan和Wenping Sun等通过锚定原子分离的铬与羟基簇(Cr₁(OH)_x)配位，可在钌(Ru)纳米粒子上形成丰富而有效的界面活性位点。

本文要点：

1）该催化剂体系通过将活性位点从钌表面切换到Cr₁(OH)_x-Ru界面，提高了50倍的HOR活性，具有优异的耐久性和抗CO中毒能力。与传统的仅聚焦于表面金属位点的机制有本质区别的是，孤立Cr₁(OH)_x可以提供独特的氧，加速氢或CO从Ru向Cr₁(OH)_x的溢流。

2）此外，作者证实了Cr₁(OH)_x的原始氧参与了氢氧化和H₂O的形成。将这种原子隔离的金属氢氧根团簇加入异质结构催化剂中，为合理设计用于HOR和其他复杂电化学反应的先进电催化剂提供了新的机会。本研究还强调了辅助催化剂尺寸效应的重要性，这也是催化领域中应该引起重视的问题。

Zhang, B., Zhang, B., Zhao, G. et al. Atomically dispersed chromium coordinated with hydroxyl clusters enabling efficient hydrogen oxidation on ruthenium. Nat Commun 13, 5894 (2022).

DOI: 10.1038/s41467-022-33625-x

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33625-x

6. JACS: 具有高光热转换效率的片状2D锰(IV)配合物

光热转换（PC）是指吸收光线以提高周围环境温度的过程。PC的应用范围很广，包括海水淡化、污水处理和光热疗法(PTT)。近日，上海师范大学Hong Yang，德克萨斯大学奥斯汀分校Jonathan L. Sessler，上海大学Zhao-Xi Wang报道了一种稳定的、水溶性的单核锰(IV)配合物[Mn^IV(H₂L)]∙5H₂O（Mn-HDCL），并将其作为一种有效的光热材料。

本文要点：

1）该系统基于六酰肼笼形螯合配体(L/HDCL ),通过有效的一锅模板合成获得，避免了苛刻的反应条件。扫描隧道显微镜图像显示Mn-HDCL以2D片状结构存在。在Mn-HDCL中，锰(IV)离子被捕获在笼状配体的空腔内。这有效地将Mn(IV)离子与外部环境屏蔽开，同时提供足够的水溶性。

2）作为涉及配位锰(IV)离子的轨道跃迁以及金属-配体电荷转移效应的结果，Mn-HDCL具有大的消光系数，并显示出与固态单壁碳纳米管相当的光热性能。高光热转换效率(大约。71%)是在水溶液中进行近红外730 nm激光照射时获得的。此外，Mn-HDCL是顺磁性的，并且在体外和体内磁共振图像的T1加权对比度中提供适度的增加。

3）研究发现，Mn-HDCL被动靶向肿瘤，并允许在小鼠模型中在体内区分肿瘤边缘。此外，它还在体外和体内表现出高效的激光触发光热治疗效果。因此， Mn-HDCL可以作为肿瘤靶向光热敏化剂发挥作用。

Ye Xu, et al, Sheet-like 2D Manganese(IV) Complex with High Photothermal Conversion Efficiency, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c04734

https://doi.org/10.1021/jacs.2c04734

7. JACS：AIE 纳米片，统一尺寸！

聚集诱导发射 (AIE) 代表了纳米科学中的强大工具，因为它在聚集态下增强了发光。尽管 AIEgenic材料已在广泛的应用中得到应用，但具有可定制以及统一尺寸和形态的结构清晰的自组装纳米粒子仍然难以获得。

鉴于此，加拿大维多利亚大学Ian Manners院士等人使用种子生长、活结晶驱动自组装 (CDSA) 方法从两亲嵌段共聚物 (BCP) 前体制备尺寸可调且均匀的 AIE 活性二维纳米片，该前体具有可结晶的核形成嵌段和晕-形成嵌段，四苯基乙烯 (TPE) 基团共价接枝为 AIE 活性侧基。

纳米片是由于疏溶剂性诱导的 1D 到 2D 形态偏好变化而形成的，这伴随着BCP的种子生长，该BCP具有带有TPE发光原的季铵化晕形成嵌段。

二维纳米片表现出溶剂响应性荧光发射，具有均匀分布的 AIE 活性 TPE 基团和捕捉 Hg(II) 的胸腺嘧啶单元的晕的示例表现出作为 Hg( II) 具有快速响应、高选择性和低检测限（5-125 × 10^-9 M，即 1-25 ppb）的检测。发现荧光强度与分析物浓度呈非线性关系，并随着纳米片的面积而增加。这种行为与基于晕链空间压缩变化的协同机制一致，这会限制分子内运动 (RIM) 效应。

AIE-Active, Stimuli-Responsive Fluorescent 2D Block Copolymer Nanoplatelets Based on Corona Chain Compression. JACS 2022.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.2c07133

8. JACS：醛-BCl₃复合物中光诱导的B-Cl键裂变用于C-H键活化

与羰基化合物相结合，Lewis酸被认为是一类用途广泛的光催化剂。迄今为止，研究的重点是通过改变底物的光物理性质或改变其光化学来激活底物。近日，慕尼黑工业大学Jürgen Hauer，Thorsten Bach，慕尼黑大学Regina de Vivie-Riedle通过证明Lewis酸-碱复合物的UV激发可以导致Lewis酸中共价键的均裂，扩展了已建立的作用模式。

本文要点：

1）在对苯甲醛和Lewis酸-BCl₃复合物的研究中，研究人员发现了均裂的B-Cl键断裂的证据，这导致在激发后仅数百飞秒就形成了硼化的酮基和游离的氯原子。基于时间的密度泛函理论（DFT）和瞬态吸收实验都确定苯甲醛-BCl₂阳离子是在纳秒时间尺度上形成的主要物种。

2）研究人员将实验验证的B-Cl键均裂反成功应用于BCl₃催化的芳香醛的氢烷基化反应（19个实例，42-76%的产率）。研究发现，碳氢化合物通过自由基途径与C=O双键发生加成反应。光生的氯自由基从烷烃中提取一个氢原子，生成的以碳为中心的自由基，要么与硼化的酮基重新结合，要么加入基态的醛-BCl₃络合物，释放一个氯原子。此外，自由基链的存在被量子产率测量和理论研究所证实。

这里所描述的光解机理是基于结合氯和基质上芳香π-系统之间的电子转移。因此，避免了氧化还原活性过渡金属的使用。

Daniel P. Schwinger, et al, Photoinduced B−Cl Bond Fission in Aldehyde-BCl₃ Complexes as a Mechanistic Scenario for C−H Bond Activation, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c06683

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06683

9. JACS: 用机器学习将量子多电子问题简化为两个电子

化学计算中的一个突出挑战是多电子问题，其中计算方法随着系统规模的增大而无法扩展。任何分子的能量都可以表示为两个电子波函数能量的加权和，而这两个函数只能通过两个电子的计算来计算。尽管这种扩展的“aufbau”原理在物理上很合乎逻辑，但对于一般的分子系统的权重分布确定仍然是难以确定的。近日，芝加哥大学Mazziotti David A.介绍了一种通过卷积神经网络来学习近似双子占据分布的电子结构新模式。

本文要点：

1) 在神经网络学习中，N可表示在N电子系统中的分布约束。通过对仅有2-7个碳原子的碳氢化合物异构体的训练，能够预测辛烷异构体以及8-15个碳的碳氢化合物的能量。

2) 该工作表明，机器学习可以用来将多电子问题简化为有效的双电子问题，为准确预测电子结构开辟了新道路。

LeeAnn M. Sager-Smith and David A. Mazziotti. Reducing the Quantum Many-Electron Problem to Two Electrons with Machine Learning. JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c07112

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07112

10. Chem：外延Au-Cu单晶界面在串联电催化CO₂制备多碳醇中的动态重构

在电化学二氧化碳还原（CO₂RR）的众多催化剂中，金属铜（Cu）基化合物是目前主要能够进行碳碳耦合产C₂₊燃料的催化剂。然而，单质Cu表面上C-C耦合需要较高的过电位，且在大多数情况下选择性和产率较差，阻碍了其实际应用。设计双金属串联催化剂调控关键中间体在Cu表面的结合能，是提高C₂₊产物选择性的有效手段。然而迄今为止，Cu基双金属的研究大多从理论的角度理解了活性位点及反应机制，缺乏对在CO₂RR过程中真实活性位点的研究，特别在金属结构动力学不稳定的前提下。鉴于此，复旦大学张黎明研究员、华东理工大学戴升教授和北京大学刘开辉教授等以外延Au-Cu异质结构作为模型结构研究了双金属电催化剂在CO₂R过程中的重构/相变。

本文要点：

1）电化学测试表明结果显示，相比于单质Cu，外延Au-Cu有效提高了C₂₊醇的产率和过电位，抑制了碳氢化合物的产生。原子尺度表征表明，在CO₂RR反应后，初始相分离的Au-Cu界面在Cu(0)氧化还原作用驱使下转变为独特的AuCu合金支撑的外延Au@Cu核壳纳米团簇结构。

2）证实原位形成的AuCu合金及Cu纳米壳分别为CO₂至CO和CO至C₂₊醇的活性位点，且*CO的局域富集是C₂₊醇稳定生产的关键。这项工作填补了CO₂R双金属界面动态重构的研究空白，并建立了一个从原子尺度理解串联催化CO₂至C₂₊醇的范例。

Chenyuan Zhu, et al, Dynamic restructuring of epitaxial Au–Cu biphasic interface for tandem CO₂-to-C₂₊ alcohols conversion. Chem, 2022.

DOI: 10.1016/j.chempr.2022.08.016

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.08.016

11. Angew综述：可激活的多模态探针用于活体成像和诊疗

南京大学叶德举教授对用于活体成像和诊疗的可激活型多模态探针相关研究进行了综述。

本文要点：

1）多模态成像技术可在活体水平上利用两种或两种以上的成像模式提供互补的解剖和分子信息，其已发展成为基础生物医学研究和临床诊断的有力工具。多模态成像技术的发展与多模态探针的研究进展是并行的。其中，可激活型多模态成像探针能够在与分子靶点发生相互作用后实现不同模态成像信号的开启，以用于活体成像。

2）作者在文章对可激活型多模态探针的设计原理、信号激活机制和生物医学应用等方面的研究进展进行了综述。此外，作者也简要讨论了可激活型多模式探针所面临的挑战和未来的发展前景，旨在为其他可激活型多模态探针的设计提供启发，以进一步改善其体内成像和诊疗效果。

Yuqi Wang. et al. Activatable Multimodal Probes for In Vivo Imaging and Theranostics. Angewandte Chemie International Edition. 2022

DOI: 10.1002/anie.202209512

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209512

12. AM：用于高性能固态锌离子电池的增强侧链运动聚合物单离子导体

锌基固体聚合物电解质(SPE)在实现高性能和安全的锌离子电池方面具有巨大的潜力。基于聚合物单离子导体(PSIC)的SPEs在极化降低的情况下，可以在很大程度上消除电极的阴离子迁移和副反应，但由于离子局域相互作用紧密，聚合物链运动缓慢，普通PSIC的离子电导率仍不能令人满意。香港城市大学支春义教授、Jun Fan和悉尼大学Zengxia Pei等利用杂环四唑作为侧链阴离子中心，制备了具有优化电荷离域化和增强侧链运动的新型PSIC，并通过分子动力学(MD)模拟验证了这一结果。

本文要点：

1）制备的PSIC离子电导率高达5.4X10⁻⁴ S cm⁻¹,Zn²⁺迁移数高达0.94。基于PSIC，在低极化电位的情况下实现了无枝晶和无氢析出的锌的电镀/剥离循环(2000 h)。进一步组装的Zn‖V₂O₅电池表现出优于其他固体ZZIB的性能，包括放电容量高(196 mAh g⁻¹)，优异的倍率能力(即使在6 C下也能达到64 mAh g⁻¹)，循环寿命长(10000次循环后容量保留率为88.5%)。

2）此外，得益于SPE在运行过程中的高稳定性，该固体电池具有显著的寿命(90天)、较低的自放电率(容量损失约0.18% /天)和良好的温度适应性。基于PSIC的SPE具有先进的离子传输结构，使固体ZIB具有显著的性能提高，高安全性和耐用性。

Chen, Z., Wang, T., Hou, Y., Wang, Y., Huang, Z., Cui, H., Fan, J., Pei, Z. and Zhi, C. (2022), Polymeric Single Ion Conductors with Enhanced Side Chains Motion for High-performance Solid Zinc Ion Batteries. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2207682.

DOI: 10.1002/adma.202207682

https://doi.org/10.1002/adma.202207682