1. Nat. Rev. Cancer：在智能细胞疗法时代重新思考癌症靶向策略
加州大学旧金山分校Wendell A. Lim对于智能细胞疗法时代的癌症靶向策略进行了综述展望。
本文要点：
1）在过去的几十年里，癌症治疗的发展主要集中在实现对于单个癌症相关分子的精确靶向。尽管这类靶向治疗策略取得了一系列重要的进展，但由于靶点存在异质性和突变可能性，因此这类策略的精准性仍然不足，并且往往会产生耐药性。近年来发展的细胞疗法（如嵌合抗原受体(CAR) T细胞）为重新制定癌症靶向策略提供了一个革命性的机会。配备有人工合成基因电路的免疫细胞在本质上是一种活体计算机，其可以根据多种信号(包括肿瘤细胞固有信号和微环境信号)编程来识别肿瘤。此外，研究者也可以对细胞进行再编程，以启动广泛但高度局域化的治疗反应，从而在保持高精度的同时限制逃逸的可能性。
2）虽然这些新兴的智能细胞工程还尚未在临床应用中得到实现，但是作者认为当其与基因组数据的机器学习分析相结合后，它们能够变得更加强大以指导设计最具辨识性和可操作性的治疗识别程序；此外，癌症分析和合成生物学的结合也能够作为肿瘤识别的精妙范式，从而更有效地解决癌症治疗所面临的复杂挑战。
Greg M. Allen. et al. Rethinking cancer targeting strategies in the era of smart cell therapeutics. Nature Reviews Cancer. 2022
https://www.nature.com/articles/s41568-022-00505-x
2. JACS: 适用于高降解层阴极直接回收的共晶盐
回收废旧锂离子电池（LIB）有利于资源再利用和环境保护，但在传统的基于冶金的回收路线中，废LIB的处理过程复杂，价值损失严重。尽于此，上海交通大学梁正、清华大学周光敏、中科院成会明院士选择了二元共晶锂盐体系中共晶点最低的共晶LiI–LiOH盐，以提供富锂的熔融环境，与固体环境相比，不仅提供了过量的锂，而且有利于离子扩散。
本文要点：
1) 废弃LIB中高度降解的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2存在严重的缺锂和严重的结构缺陷，并伴有有害的相变。在共晶锂盐、Co2O3和MnO2添加剂的组合下，一步加热策略简单易行，不仅简化了回收过程，而且使阴极材料具有锂补充和结构有序性，这有助于恢复容量和稳定循环性能。
2) 特别是，这种低共晶点的共晶盐有助于降低直接再循环过程的温度和时间，并对废弃LIB中的其他层氧化物阴极材料（LiCoO2和LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2）具有良好的适应性，具有不同的阴极化学特性。因此，直接回收路线的可行性通过简单高效的处理得到了改善和拓宽，为未来LIB回收中的节能阴极再生提供了思路。
Ma Jun et.al Adaptable Eutectic Salt for the Direct Recycling of Highly Degraded. J. Am. Chem. Soc. 2022.
Layer Cathodes JACS (2022)
DOI：10.1021/jacs.2c07860
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07860
3. Matter：设计无纹理、全固体、光滑的亲水表面
光滑表面因其在自清洁、减阻、防污、增强冷凝、生物医学植入等方面的广泛应用而受到追捧。最近，无纹理、全固体、光滑的表面因其优于超级排斥表面和注入润滑剂的表面而获得了极大的关注。目前，几乎所有无纹理、全固体、光滑的表面都是疏水的。近日，科罗拉多州立大学Arun K. Kota发现，只有在足够高的接枝密度下，通过将高表面能刷子共价结合到光滑基底上，才能设计出无纹理、全固体、光滑的亲水表面，从而实现物理和化学上的均匀性。
本文要点：
1）研究人员假设在一个临界接枝密度以上的平滑平台，当栓接刷的大小(即弗洛里半径的两倍)等于栓接间距离时，平滑就会出现。出现这种光滑平台是因为，在临界接枝密度或高于临界接枝密度时，水分子倾向于主要通过面内运动移动通过束缚的刷子，刷子之间的渗透可以忽略，导致最大和恒定的光滑度。
2）基于这种认识，研究人员通过快速(< 10分钟)接枝方法，将聚乙二醇(PEG)刷共价结合到光滑的基底上，制备了光滑的亲水(SLIC)表面。与传统的(即不光滑的)亲水表面和光滑的疏水表面相比， SLIC表面在抗冷凝和抗污垢方面表现出了卓越的性能。
3）基于这些结果，无纹理的、全固体的、光滑的亲水表面(例如SLIC表面)构成了一类新兴的表面，其有可能有益于从热流体学到生物流体学的多种技术领域。
Vahabi et al., Designing non-textured, all-solid, slippery hydrophilic surfaces, Matter (2022)
DOI：10.1016/j.matt.2022.09.024
https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.09.024
4. EES: 固态锌空气二次电池中双功能阴极和生物聚合物电解质工业相关发展的基本数据
目前，以氢氧化钾为基础的液体电解质的初级锌空气电池（ZaB）代表了第一个应用的金属空气电池和最流行的非锂技术。ZaBs挑战锂离子电池的障碍表现为可充电性（需要双功能阴极）和液体电解质的耐久性（泄漏和/或蒸发）。液体电解质应替换为固体或凝胶电解质，但不应涉及化石衍生聚合物或关键陶瓷材料。许多天然存在的生物聚合物可以用来制备ZaB的凝胶电解质，但仍需要有关ZaB合成、性质和应用的重点文献。
此外，有大量关于可再充电ZaB双功能阴极的文献，但对其进一步工业化的评估和性能不足。应满足可持续凝胶电解质、延长循环性和每个循环的相关放电深度（DoD）的瓶颈。事实上，行业寻求能够在长循环（例如，>6-12小时）提供高电流密度（例如，5-10 mA cm-2）下具有更大的DoD（例如，每个循环>5-10%，总计>100%）的可充电材料、组件和组件。如果在进行实验研究时进行正确的计算和测试，凝胶电解质和双功能阴极材料的电池集成可以克服这些问题。近日，西班牙替代能源合作研究中心Michel Armand、Nagore Ortiz-Vitoriano报道了固态锌空气二次电池中双功能阴极和生物聚合物电解质工业相关发展的基本数据。
本文要点：
1) 在这项工作中，报告了评估生物聚合物凝胶电解质和阴极材料之间真正有希望的电池集成所需的实际最新技术、关键信息、限制和计算，至少在实验室规模的可再充电装置中是如此。
2) 最后，还显示了大量实验数据，涵盖低/中漏率（即1-2至5-10 mA cm-2）、极短周期（如分钟）和长周期（如小时）下的循环性能，包括DoD分析，为未来工作奠定基础。
Domenico Frattini et.al Essential data for industrially relevant development of bifunctional cathodes and biopolymer electrolytes in solid-state Zinc-air secondary batteries EES (2022)
DOI: 10.1039/D2EE02421G
https://doi.org/10.1039/D2EE02421G
5. Angew：具有异常解体诱导发射增强性能的发光金纳米颗粒组装体用于活体成像
组装诱导发光增强已得到了广泛的研究，但其发光性能往往会在解体后发生降低。因此，如何构建具有解体诱导发光增强(DIEE)特性的纳米组装体成为了一项重大的挑战。华南理工大学刘锦斌教授设计了一种利用可变的硅氧烷桥交联态制备具有异常DIEE性能的发光金纳米颗粒(AuNPs)水溶性纳米组装体的简便策略。
本文要点：
1）以粒子间交联为主的AuNP纳米组装体在~1070 nm处具有红移发射，量子产率为1.8%。解组装后，由于配体-金属电荷跃迁增强，具有增强的粒子间交联的纳米组装体会表现出独特的DIEE 性能(>6倍，QYs为12%)。
2）此外，解组装也会进一步促进AuNP被肾脏清除，以减少其非特异性的体内滞留。综上所述，该研究能够为设计具有高发光性能、可肾脏清除的纳米结构以用于生物医学领域提供新的参考。
Kai Zhou. et al. Highly-Controllable Nanoassemblies of Luminescent Gold Nanoparticles with Abnormal Disassembly-Induced Emission Enhancement for In Vivo Imaging Applications. Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202212214
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212214
6. Angew：金属吸附原子在金表面辅助环脱氢反应中的作用
脱氢反应是许多金属催化的化学过程中的关键步骤，也是原子精密纳米材料表面合成的关键步骤。金属底物在这些反应中的主要作用是毋庸置疑的，但金属吸附原子的作用在很大程度上仍然没有答案，特别是在金底物上。近日，林雪平大学Jonas Björk，瑞士材料科学与技术联邦实验室Carlos Sánchez-Sánchez，马克斯普朗克聚合物研究所Akimitsu Narita通过扫描隧道和非接触原子力显微镜(STM和NC-AFM)以及基于密度泛函理论的过渡态理论计算(DFT-TST)提供了对CDH反应序列的化学见解。
本文要点：
1）与目前对表面辅助CDH反应机理的理解不同，研究人员认为脱氢反应是由C-C键形成之前的脱氢反应引发的，前者是由Au(111)表面上热生成的吸附原子驱动的。相应的反应途径的特征在于一系列三个步骤:(1)脱氢，(2) C-C键形成，和(3)随后脱氢的互变异构化。步骤(1)和(2)由热生成的Au吸附原子辅助，这与目前一致认为该反应将通过在平坦表面上形成C-C键来引发相反。
2）研究人员通过利用2，9-二溴-7，14二苯基苯并[k]四苯作为分子前体证实了上述结果。通过吸附和温和的热活化，1转化为聚合物2。在不存在或存在吸附原子的情况下，计算预测前体2的CDH分别提供石墨烯纳米带3或聚合物4。重要的是，在实验中仅观察到产物4，这证实了吸附原子激活的途径。
这些结果打开了表面CDH反应机制的新的视角，并强调了迄今为止在表面反应中被忽视的吸附原子的作用。
Jonas Björk, et al, The Role of Metal Adatoms in a Surface-Assisted Cyclodehydrogenation Reaction on a Gold Surface, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202212354
https://doi.org/10.1002/anie.202212354
7. Angew：一种通过MOFs中的[Zr48Ni6]纳米笼从人工电子废物中获得低成本和高性能CO2电还原成CO的Au基催化剂的简易策略
价格昂贵的Au基催化剂常用于CO2RR电化学转化为CO，因此，迫切需要探索一种可行的方法来获得低成本Au基催化剂。近日，南开大学Bin Zhao，Hang Xu制备了一种由[Zr48Ni6]纳米骨架组装而成的新型骨架1，具有较高的溶剂/pH稳定性。
本文要点：
1）研究人员通过低−成本和易获得的异烟酸配体，构建了一种三维(3D)阳离子骨架{[Ni3Zr6(μ3−O)4(μ3−OH)4(IN)12)(H2O)6]·Cl6·4DMF·18H2O}n(1)，其具有1.5 nm的立方笼形结构。骨架1的比表面积高达1569 m2 g−1，对各种有机溶剂/pH具有良好的稳定性。
2）多孔性和稳定的结构使1具有高达414.8 mg g−1的AuCl4−选择性富集量，在干扰离子（包括Fe，Ni，Cu，Co，Zn，Mn）的存在下，从人工电子废物中提取Au，属于迄今已知的最高值之一。
3）吸附在骨架1中的AuCl4−通过热还原处理可以进一步转化为Au纳米粒子@1杂化材料（Au NPs@1−x），其中Au纳米粒子(x=1，2，3，4)的尺寸分别为2.36，3.36，3.58，4.36 nm，其负载量分别为4.81 wt%，9.51 wt%，13.32 wt%和20.13 wt%。
4）电化学催化研究表明，Au-NPs@1-3在CO2RR中表现出良好的应用潜力，1.1 V下，对CO的最大法拉第效率(FE)为95.2%，电流密度为102.9 mA·cm-2。此外，由于1的限制效应可以避免Au纳米粒子的过度团聚，相应的性能可以保持至少15 h而不会有明显的下降，这表明其在CO2RR为CO中具有良好的应用前景。骨架1既可以用于从人工电子废物中回收Au，又可以转化为用于电化学CO2RR的有效催化剂，从而为获得低成本和高性能的Au基催化剂提供了一种有前途的策略。
Zi-Hao Zhu, et al, A Facile Strategy to Obtain Low−Cost and High−Performance Gold−Based Catalysts from Artificial Electronic Waste by [Zr48Ni6] Nano−Cages in MOFs for CO2 Electroreduction to CO, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202214243
https://doi.org/10.1002/anie.202214243
8. Angew: 液态有机硫化物对锂金属电池阴极界面动力学的加速作用
针对锂硫电池中的穿梭效应和动力学滞后问题，科研工作者做了大量的研究，但对硫阴极反应路径的调整研究甚少。鉴于此，浙江大学王琦教授报道了一种用液体有机硫化物代替无机硫的策略。
本文要点：
1) 在阴极和电解质之间构建了一种新型的液-液界面，有效地抑制了穿梭效应，并将固液-固转化反应简化为仅液-固过程，从而大大改善了反应动力学。Li|PTS半电池在0.5℃下表现出良好的循环稳定性，750次循环后容量保持率为64.9%。
2) 高PTS负载（3.1 g）的Li|PTS电池最大容量为997 mAh，在100 mA电流下50次循环后保持初始容量的82.1%。这项工作丰富了Li-S电池的反应机理，并为阴极设计中的相间化学发展提供了新的见解。
Lv, X., et al, Acceleration of Cathode Interfacial Kinetics by Liquid Organosulfides in Lithium Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed..
DOI: 10.1002/anie.202213160
https://doi.org/10.1002/anie.202213160
9. Nano Lett.：适配体功能化纳米器件用于动态调控活细胞中的膜受体信号
以可定义的方式调节膜受体的信号振幅能够为实现精确的生物学研究和治疗提供新的契机。虽然部分的激动剂能够降低细胞反应，但它们往往也需要进行复杂的配体-受体界面优化，进而限制了它们的实际应用。有鉴于此，湖南大学谭蔚泓院士、邱丽萍教授和中科院杭州医学研究所Sitao Xie开发了一种适配体功能化的镊子状纳米器件，其可通过控制二聚体中的受体间距离来动态地调节细胞行为，而不需要涉及复杂的结构分析。
本文要点：
1）通过结合可逆构象开关和基于适配体的分子识别，该纳米装置能够在动态调节CD28受体介导的T细胞免疫方面表现出优异的性能。
2）进一步结合模块化设计后，该纳米器件可以被用于动态调节其他膜受体(如c-Met)的活性，因此有望为实现复杂生物系统中特定分子事件的精确研究和调控提供一个新的范式。
Zhimin Wang. et al. Aptamer-Functionalized Nanodevices for Dynamic Manipulation of Membrane Receptor Signaling in Living Cells. Nano Letters. 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02522
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.2c02522
10. NSR：多异质界面助力选择性和高效尿素生产
目前，工业尿素合成的一个主要障碍是缺乏高选择性和活性的催化剂，这阻碍了尿素的高效工业生产。近日，中科院化学所李玉良院士，薛玉瑞教授报道了一种适用于高选择性合成工业尿素的新型催化剂体系，即在钴镍复合氧化物表面原位生长石墨炔。
本文要点：
1）这种催化剂是一种多异质结界面结构，导致石墨烯与金属氧化物之间存在明显的不完全电荷转移现象和多重分子间相互作用。这些固有特性是催化剂高性能的根源。
2）机理研究表明，该催化剂能有效地优化中间体的吸附/脱附能力，通过显著抑制副产物反应（生成H2、CO、N2、NH3），促进直接C-N偶联反应。
3）该催化剂可在常温常压下由亚硝酸盐和二氧化碳在水中直接选择性合成尿素，其法拉第效率(FE)为64.3%，氮选择性(尿素选择性)为86.0%，碳选择性(尿素选择性)为100%，尿素产率为913.2 μg h-1 mgcat-1，并具有良好的长期稳定性。
这项工作为设计和合成在常温下由NO2-和CO2产生的高选择性和高效的C-N偶联催化剂提供了新的见解，这是向大型电解槽发展的一步。
Danyan Zhang, et al, Multi-heterointerfaces for selective and efficient urea production, National Science Review, nwac209
DOI: 10.1093/nsr/nwac209
https://doi.org/10.1093/nsr/nwac209
11. ACS Nano：单层离子液体的超低摩擦和高鲁棒性
相对运动中相互作用表面之间的超低摩擦在许多纯科学和应用科学中都具有重要意义。界面偶联的润滑性内在地根植于固体表面的自组装纳米结构，并指出了提高界面偶联的结构顺序以有效降低摩擦的必要性。近日，清华大学Ming Ma，中国科学院过程工程研究所Hongyan He，张锁江院士通过咪唑在高取向热解石墨(HOPG)表面上的偶联顺序调节来解决这个问题。
本文要点：
1）随着烷基链长度的直接增加，界面ILs的阶数显著增强，有序条纹结构具有0.001量级的极低摩擦系数，属于超润滑状态。而在先前的研究中，如果没有电调制，就无法获得如此低的值。
2）更重要的是，超薄单分子晶体不仅具有良好的高压稳定性，而且在经济考虑方面具有较高的性价比。结果表明，有序结构具有纳米级的摩擦不均匀性，低摩擦系数值实际上是由有序烷基链区域上升而来的。
3）研究人员最后研究了有序条纹结构的形成机理和临界过渡特性。这些研究成果丰富了分子水平上的界面隙隙理论，为理解和操纵界面隙隙的结构和摩擦性能提供了必要的结构基础。
Yumiao Lu, et al, Ultralow Friction and High Robustness of Monolayer Ionic Liquids, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c05779
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c05779
12. Adv. Sci. ：用于先进锌-碘电池的In-MOF衍生的层次化中空碳纳米吸管
中空碳材料由于其独特的多孔结构和电学性能，被认为是催化和电化学储能领域的重要载体材料。近日，温州大学Jinjie Qian，北京化工大学Junqing Pan，西安大略大学孙学良院士发现，在惰性氩气作用下，InOF-1的铟基有机骨架可以通过纳米氧化铟与碳基体的氧化还原反应进行热炭化，形成In粒子。特别地，在脱羧过程中结合In的融合和去除，原位获得了一种多孔空心碳纳米吸管（HCNS）。
本文要点：
1）合成的HCNS具有更多的电荷活性位点、短而快的电子和离子传输途径，以其独特的内腔和管壁上相互连接的孔结构成为碘等电化学活性物质的优良载体。
2）此外，组装的锌-碘电池(ZIBs)在1 A g−1的条件下提供了234.1 mAh g−1的高容量，这确保了电解质中碘离子的吸附和溶解达到快速平衡。基于HCNS的ZIB的倍率和循环性能都有了很大的提高，从而显示出良好的容量保持率。由于表现出比典型的单向碳纳米管更出色的电化学交换能力，HCNS有望成为新一代高性能电池的理想正极材料。
Lulu Chai, et al, In-MOF-Derived Hierarchically Hollow Carbon Nanostraws for Advanced Zinc-Iodine Batteries，Adv. Sci. 2022
DOI: 10.1002/advs.202105063
https://doi.org/10.1002/advs.202105063
