西湖大学Science,陶瓷材料Science丨顶刊日报20221030
纳米人 纳米人 2022-10-31
1. Science:氮化硅陶瓷在相干界面上的塑性变形

共价键合陶瓷具有许多优异的性能,包括硬度、强度、化学性能、耐热性和耐腐蚀性等,但由于其室温情况下具有明显脆性,从而使得在实际中进行广泛应用仍然受限。共价键合陶瓷中金属中的原子可以沿着滑面滑动以应对应变相反,但因为共价键作用强度和方向性较强,因此该过程需要键的断裂。近日,来自国家自然科学基金委员会工程与材料科学部Kexin Chen教授团队开发了一种设计可变形共价键合氮化硅(Si3N4)陶瓷的方法。


本文要点:

1) 研究发现,所设计合成的共价键合陶瓷具有相干界面的双相结构;


2) 此外,研究者们在相干界面处实现了连续的键转换,从而有助于应力诱导的相变行为,并最终产生了塑性变形能力。


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Chen, K. X., et al. Plastic deformation in silicon nitride ceramics viabond switching at coherent interfaces. Science. (2022).

DOI: 10.1126/science.abq7490

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq7490


2. Science:手性倒体和功能RNA的镜像T7转录

要想成功合成手性倒置核糖体用于构建镜像生物系统,通常需要制备千碱基长的镜像核糖体RNA,这些RNA会构成镜像核糖体的结构和催化核心以及约三分之二的分子质量。近日,来自西湖大学Ting F. Zhu团队首次合成了具有100 kDa的镜像T7 RNA聚合酶。


本文要点:

1) 该聚合酶能够从酶组装的长镜像基因中高效、稳定地转录全长镜像5S、16S和23S核糖体RNA;


2) 研究进一步将多功能镜像T7转录系统用于实际应用以作为基础RNA研究的模型系统,例如生物稳定镜像核糖开关传感器、无保护的千碱基长L RNA在水中的长期储存、以及L核酶催化的L RNA聚合等。


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Zhu T.F.., et al. Mirror-image T7 transcription of chirally invertedribosomal and functional RNAs. Science. (2022).

DOI: 10.1126/science.abm0646

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abm0646


3. Nature Chem.:基因编码的RNA体内化学交联

蛋白质-RNA相互作用调节RNA的命运和功能,缺陷可导致各种疾病。这种相互作用主要通过基于核苷的紫外光交联方法进行研究,这种方法缺乏广泛的体内相容性和拆解特定氨基酸的能力。

 

于此,加州大学旧金山分校Lei Wang团队研究团队将潜在的生物活性非天然氨基酸遗传编码到蛋白质中,通过临近触发反应(proximity-enabled reactivity)与结合的RNA反应,并在体内证明了蛋白质与靶RNA(GECX-RNA)的遗传编码化学交联。

 

将GECX-RNA应用于大肠杆菌中的RNA伴侣Hfq,鉴定出具有氨基酸特异性的靶RNA。将GECX-RNA与哺乳动物细胞中的N6甲基腺苷阅读器蛋白的免疫沉淀和高通量测序相结合,可以在转录组中以单核苷酸分辨率在RNA上识别未知的N6甲状腺苷。

 

因此,GECX-RNA在核苷酸和氨基酸水平上提供了分辨率,用于询问体内的蛋白质-RNA相互作用。它还使蛋白质和RNA之间共价键的精确工程化成为可能,这将激发RNA相关研究和治疗的创新解决方案。


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Sun, W., Wang, N., Liu, H. et al. Genetically encoded chemical crosslinking of RNA in vivo. Nat. Chem. (2022).

DOI:10.1038/s41557-022-01038-4

https://doi.org/10.1038/s41557-022-01038-4


4. Nature Electronics:具有集成电池和电致变色显示器的可拉伸表皮汗液传感平台

可穿戴电子设备可用于各种健康监测应用,包括无创化学传感。但是,此类平台通常受到连接到外部设备以实现电源和数据可视化的需求的限制。

 

鉴于此,加州大学圣地亚哥分校Joseph Wang等人报告了一个可拉伸的表皮汗液传感平台,它集成了一个可拉伸的电池和一个低功耗的数字电致变色显示器。

 

该贴片可以作为独立设备运行,直接显示汗液中各种电解质或代谢物的浓度,例如葡萄糖和乳酸,而无需与外部设备进行任何有线或无线连接。它由电化学传感器、可拉伸的Ag2O-Zn电池、十个可单独寻址的电致变色像素和一个小型微控制器单元组成。

 

除微控制器外,所有组件和互连都是通过定制弹性体或银色墨水的高通量丝网印刷制造的。集成系统对机械变形具有鲁棒性,在20%应变下不受1500拉伸循环的影响。电致变色显示屏在10000次开/关循环中表现出稳定性,并且电池可以在长达一周的使用时间内提供14000次感测。


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Yin, L., Cao, M., Kim, K.N. et al. A stretchable epidermal sweat sensing platform with an integrated printed battery and electrochromic display. Nat Electron (2022).

DOI:10.1038/s41928-022-00843-6

https://doi.org/10.1038/s41928-022-00843-6


5. Angew:紧凑双电层构建具有超高锌离子存储能力的碳电极

水性锌离子混合超级电容器(ZHSC)的碳基阴极由于其双电层电容(EDLC)储能机制,使其锌离子存储能力有限,并且该储能机制受到双电层(EDL)的比表面积和厚度的限制。有鉴于此,中山大学Lu Xihong、Yu Yanxia, 五邑大学Wang Fuxin报告了一种通用的表面电荷调控策略,通过减小EDL的厚度来有效地增强碳材料的电容。


本文要点:

1) 作者利用具有单对电子的氨基来增加表面电荷密度,并且还增强了碳电极和锌离子之间的相互作用,从而有效地降低EDL的厚度。


2) 氨基官能化多孔碳基ZHSC在1M ZnCl2电解质中表现出255.2 mAh g-1的超高容量,以及优异的循环稳定性(50000次循环后具有95.5%的容量保持率)。该研究证明了EDL改性碳作为Zn2+存储阴极的可行性,为高性能ZHSC的构建提供了指导思路。


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Shi Xin, et al. Compacting Electric Double Layer Enables Carbon Electrode with Ultrahigh Zn Ion Storage Capability. Angew. Chem. Int. Ed. (2022)

DOI: 10.1002/anie.202214773

https://doi.org/10.1002/anie.202214773


6. AM:用于生物医学光学的三维生物打印人体皮肤模型

加州大学圣地亚哥分校Jesse V. Jokerst等报道了3D生物打印的皮肤模拟模型,其皮肤颜色在菲氏量表内变化。

 

本文要点:

1)这些工具可以帮助理解皮肤照相术对生物医学光学的影响。制造不同尺寸(70-500纳米)和簇的合成黑色素纳米颗粒,以模拟黑素体的光学行为。体模的吸收系数和减少的散射系数与真实的人皮肤相当。


2)作者通过光声(PA)成像进一步验证了模型与真实人类皮肤中的黑色素含量和分布。模型的PA信号可以通过(I)增加黑色素大小(3-450倍),(ii)增加聚集(2-10.5倍),和(iii)增加浓度(1.3-8倍)来改善。然后,作者使用多种生物医学光学工具(如PA、荧光成像和光热治疗)来了解肤色对这些模式的影响。


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Yim, W., et al, 3D-bioprinted Phantom with Human Skin Phototypes for Biomedical Optics. Adv. Mater. 2206385.  

DOI: 10.1002/adma.202206385 

https://doi.org/10.1002/adma.202206385


7. AM:通过在一种聚合物半导体中设计取向将ZT触发到0.40

打破热电(TE)平衡关系是最大化聚合物半导体TE性能的梦想。现有的努力集中在设计高迁移率半导体和实现有序分子掺杂上,忽略了TE转换期间分子取向的关键作用。中科院化学所Chong-An Di等通过微调一种基于二酮吡咯并吡咯的聚合物(DPP-BTz)的分子取向,ZT达到0.40。

 

本文要点:

1)具有双峰分子取向的膜通过增加片层间距产生优异的掺杂效率,并实现费米能和传输能之间的增加的分裂,以增强热电能。这些因素以意想不到的方式促成了塞贝克系数和电导率的同时提高。


2)重要的是,双峰薄膜的最大功率因数高达346 μW·m-1·K-2,比单峰薄膜高出400%以上。这些结果证明了聚合物半导体中的分子取向工程在开发先进的OTE材料方面的巨大潜力。


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Wang, D., et al, Triggering ZT to 0.40 by Engineering Orientation in One Polymeric Semiconductor. Adv. Mater. 2208215.

DOI: 10.1002/adma.202208215 

https://doi.org/10.1002/adma.202208215


8. AM:用于有效发光太阳能电池的改善钙钛矿异质结

能够在白天收集光并在晚上发光的太阳能电池是具有许多潜在应用的多功能半导体器件。多伦多大学Zheng-Hong Lu等报道了卤化物钙钛矿异质结界面可以被改善以产生稳定和有效的太阳能电池。

 

本文要点:

1)该电池还可以作为超低压发光二极管有效工作,峰值外部量子效率为3.3%。光谱和显微镜研究表明,使用宽带隙盐的双异质结细化是致密钙钛矿颗粒堆积和扩大与电荷传输半导体接触的钙钛矿表面的带隙的关键。


2)改善的钙钛矿使得简单的装置具有太阳能电池和发光二极管的双重作用。这种类型的一体化设备具有多功能收获-储存-利用系统的潜力。


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Chen, P., et al, Refining perovskite heterojunctions for effective light-emitting solar cells. Adv. Mater. 2208178.

DOI: 10.1002/adma.202208178 

https://doi.org/10.1002/adma.202208178


9. AM:通过延伸A-D-A型非富烯受体的稠环给体单元降低有机太阳能电池中的陷阱密度,效率超过17%

有机半导体薄膜中的高陷阱密度(通常为1016-1018 cm-3)是有机太阳能电池(OSC)中电荷载流子迁移率低和非辐射复合能量损失大(ΔEnr)的主要原因,限制了功率转换效率(PCE)的提高。中南大学Fuwen Zhao、中科院化学所Yuze Lin等通过将非富烯受体(NFAs)的给体核从七环单元扩展到九环单元,有效地降低了OSCs中的陷阱密度。

 

本文要点:

1)具有九环单元的TTPIC-4F具有更强的分子内和分子间相互作用,相对于其对应物BTPIC-4F提供了更高的薄膜结晶度。因此,基于D18:TTPIC-4F的器件实现了4.02×1015 cm-3的较低陷阱密度,与一些典型的高性能无机/混合半导体相当,同时具有更高的迁移率和受抑制的电荷载流子复合。


2)因此,基于D18:TTPIC-4F的OSC表现出令人印象深刻的17.1% PCE和0.208 eV的低ΔEnr,这是A-D-A型NFA的最佳已知值。因此,扩展NFA的给体核是抑制高PCEs中陷阱态的有效方法。


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Zhou, J., et al, Reducing Trap Density in Organic Solar Cells via Extending Fused Ring Donor Unit of A-D-A-Type Nonfullerene Acceptor for Over 17% Efficiency. Adv. Mater. 2207336.

DOI: 10.1002/adma.202207336 

https://doi.org/10.1002/adma.202207336


10. AM:用于高能量和功率密度锌电池/离子电容器的电解液

枝晶生长、有限的库仑效率(CE)和高压电解质的缺乏限制了锌电池和电容器的商业化。德国德累斯顿工业大学Michael Ruck等使用基于锌(II)-甜菜碱络合物[Zn(bet)2][NTf2]2的新电解质解决了这些问题。

 

本文要点:

1)乙腈(AN)溶液可避免枝晶形成。Zn||Zn电池在0.2 mA cm–2下稳定运行10110小时(5055次循环)或在50 mA cm–2下稳定运行110小时,在80%放电深度下的面积容量为113 mAh cm–2。锌-石墨电池在2.6 V下工作,中点放电电压为2.4 V,在3 A·g−1 (150 C)下,1000次循环后的容量保持率为97%,10000次循环后的容量保持率为68%。


2)以阴极为基准,在功率密度为6864 W·kg-1时,在3.0 A·g-1下充电/放电时间约为24秒,能量密度约为49 Wh·kg-1。锌活化炭离子电容器的工作电压窗口为2.5 V,能量密度为96 Wh·kg-1,在0.5 A·g−1下的功率密度为610 W·kg-1。在12 A·g−1时,达到36 Wh kg-1和13600 W kg-1,10000次循环后容量保持率为90%,平均CE为96%。量子化学方法和振动光谱显示[Zn(bet)2(AN)2]2+是电解质中的主要配合物。


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Chen, P., et al, Electrolyte for High Energy- and Power-density Zinc Batteries and Ion Capacitors. Adv. Mater. 2207131.

DOI: 10.1002/adma.202207131 

https://doi.org/10.1002/adma.202207131  


11. Adv. Sci.:基于可设计组织特异性生物墨水的三维仿生类组织结构气管功能重建

功能性节段气管重建在临床上仍然是一个巨大的挑战。迄今为止,依靠三维(3D)生物打印技术,具有与天然气管相似的交替软骨纤维组织模拟结构的功能性气管再生已取得了非常有限的突破。这主要是由于缺乏适合软骨和血管化纤维组织再生的组织特异性生物链接,以及需要硬组织和软组织之间牢固的界面整合。

 

鉴于此,上海交通大学医学院周广东、Yujie Hua和哈佛大学医学院Yu Shrike Zhang等人开发了一种新的策略,利用光交联组织特异性生物墨水,对软骨血管化纤维组织整合气管(cartilage-vascularized fibrous tissue-integrated trachea, CVFIT)进行3D生物打印。

 

本文要点:

1)本研究所创建的软骨和纤维组织特异性生物墨水均基于通过混合光引发聚合反应的多组分协同效应,为软骨生成和血管化纤维生成提供合适的可打印性、良好的生物相容性和仿生微环境。因此,管状类似物成功地进行了生物打印,环到环交替结构通过酰胺化反应增强界面结合紧密结合。


2)气管再生和原位气管重建的结果表明,组织特异性再生良好,同时实现了机械和生理功能。因此,这项研究表明,3D生物打印的天然组织,如气管,是临床气管重建的一个很有前景的替代方案。


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Huo, Y., et al., Functional Trachea Reconstruction Using 3D-Bioprinted Native-Like Tissue Architecture Based on Designable Tissue-Specific Bioinks. Adv. Sci. 2022, 9, 2202181.

https://doi.org/10.1002/advs.202202181


12. ACS Nano:硫醇碳硼烷保护的铜纳米团簇通过主客体相互作用共结晶

含有不同的原子精确金属纳米簇的共晶体为阐明凝聚态金属纳米团簇组装材料的结晶过程、结构复杂性和新出现的特性提供了平台。然而,这种共晶体的可控制备仍然具有挑战性。近日,郑州大学Shuang-Quan ZangZhao-Yang Wang等提出了一种模块化策略来共结晶两种定制的硫醇碳硼烷配体保护的铜纳米团簇。


本文要点:

1)作者合成并表征了两个硫醇碳硼烷配体保护的铜纳米团簇:立方 Cu14(C2B10H10S2)6(CH3CN)6 (Cu14) ,其面上具有碳硼烷单元;鼓形 Cu16(C2B10H10S2)8 (Cu16),其具有被碳硼烷单元包围表面空腔(C2B10H10S2 为9,12-(HS)2-1,2-closo-carborane)。


2)这两个团簇具有互补的表面结构,通过主客体相互作用形成了 Cu14 和 Cu16 纳米团簇的共组装,受益于团簇间相互作用进而形成完整的共晶 Cu14·Cu16


3)Cu14·Cu16 共晶表现出由 Cu14 和 Cu16团簇产生的综合紫外-可见吸附和双重发射。此外,团簇成分可以被金原子选择性地掺杂,这是一种在金属团簇基共晶的引入多种特性的有前景的方法。


该工作不仅为深入研究凝聚态铜纳米材料提供了一种基于铜纳米团簇的共晶体,而且还开发了一种用于金属纳米团簇共结晶的模块化策略。


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Jia-Hong Huang, et al. Modular Cocrystallization of Customized Carboranylthiolate-Protected Copper Nanoclusters via Host–Guest Interactions. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c07521

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c07521

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