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原创丨彤心未泯（学研汇 技术中心）
编辑丨风云
研究背景
激光是二十世纪影响最深远的创新之一。激光产生的光异常明亮，其相位（光波彼此同步的程度）在长距离内保持稳定。然而，激光通常被限制在非常窄的波长范围内。尽管激光器内部发生的具体物理过程通常很复杂，但所有传统激光器都有一个共同的基本操作原理:光子的受激发射(电磁辐射)。将能量输入一种叫做增益介质的材料中，可以将介质中的电子提升到更高的能级。如果任电子自生自灭，电子通常会通过一个叫做自发发射的过程释放光子。但是光子的发射也可以通过与自发发射产生的光子波长相同的光子照射增益介质来“刺激”。产生的电子发出的光与入射光的性质完全相同。然而，产生的受激光子波长受限于增益介质。这种限制促使了一种被称为自由电子激光器的装置的发展，该装置（原则上）可以发射几乎任何波长的光，自由电子发射光是构建多功能可调光源的合适方法。
关键问题
虽然自由电子激光器具有优异的性能，但仍存在以下问题：自由电子受激发射需要电子和光之间的有效相互作用，这就需要高功率电子束具有良好控制的速度，以及电子束与支持电磁波传播的样品的仔细对准。净受激发射的演示几乎仅限于在微波频率（109赫兹）下工作的高功率器件，在太赫兹频率下实现的很少，在光学频率（数百太赫兹）下几乎没有。由于自由电子的受激发射难以实现，电磁场是如何形成的还没有被很好地理解。对于“超快”过程尤其如此，在这种过程中，超短的电子脉冲被用来快速产生电磁能量的短脉冲(与脉冲激光类似)。4、自由电子的相干受激发射及动态放大过程亟需被明确自由电子的相干受激发射（这对于自由电子光源至关重要）及其动态放大过程仍有待以清晰、明确的方式被解析。等离子体基元（SPP）的时空特征仍处于初步探索阶段。
新思路
有鉴于此，中国科学院上海光学精密机械研究所李儒新院士等人提出了通过自由电子受激发射对太赫兹表面等离子体激元的相干放大：飞秒光脉冲产生具有初始太赫兹表面波的同相自由电子脉冲，随后的相互作用相干地增强了太赫兹表面波。放大的基本动力学，包括辐射频率在一毫米相互作用长度上的两倍红移，通过光学泵浦探测方法被解析为电磁场剖面演化。通过将方法扩展到适当相位匹配的电子束，理论分析预测了超辐射表面波生长，这为受激表面波光源奠定了基础，并可能有助于物质操纵的有效手段，特别是在太赫兹波段。
技术方案：
通过将飞秒激光脉冲聚焦到裸铁丝上来实现SPP放大过程，实现了THz SPP种子的加速形成，其伴随的宽带辐射与电子发射过程同步，与波导结构模式匹配。实验通过光学近场成像演示了相干THz SPP放大，使用法拉第几何结构研究了SPP场分布，通过扫描泵浦光束和探测光束之间的相对时间延迟，展示了时空分辨SPP测量。作者将THz SPP分布进行处理，分析了SPP动力学过程，探究了THz SPP空间分布的序列以及隐藏在电子-SPP相互作用中的光谱信息。作者推导了SPP场内点状电子源的辐射标度和电子能量损失，证实了优化的电子脉冲将辐射的THz SPP功率增强了100个数量级。
技术优势：
1、实现了太赫兹频率下的SPP光源
将SPP频率范围从红外扩展到太赫兹将拓宽其应用范围，本文提出了通过自由电子受激发射直接进入THz SPP的相干THz SPP光源概念。
2、证明了THz SPP的时空特征及放大动力学
通过实验证明了THz SPP在磁和电近场演化方面的时空分辨产生、放大和去相位过程，并明确提出了相干相互作用长度超过1mm的SPP放大动力学。
3、理论上证实了辐射功率可以进一步放大100个数量级
作者从理论上表明，在相位匹配条件下，辐射功率可以进一步放大100个数量级，为自由电子SPP激光器奠定了基础。
4、开发了采用自由电子泵浦SPP实现其相干放大的全新途径
采用超快光学技术探测了自由电子受激辐射放大的全过程，对于发展小型化/集成化的相干光源具有重要意义。
技术细节
相干SPP放大
相干SPP放大是通过在支持SPP的光子结构上横穿超短自由电子脉冲而实现的，如平坦导体表面或最近兴起的范德华材料（如石墨烯）。SPP放大过程包括相互作用过程中的两电子吸收和发射阶段。作者通过将飞秒激光脉冲聚焦到裸铁丝上来实现这两个过程，该裸铁丝已被充分研究为THz SPP和电子的“波导”。当泵浦激光脉冲入射到导线表面时，激光场的大电场产生加速自由电子。在这种特殊的实验设置下，THz SPP种子由超快电子加速形成，其伴随的宽带辐射与电子发射过程固有地同步，然后与波导结构模式匹配。
时空分辨SPP测量
实验通过光学近场成像演示了相干THz SPP放大，其中通过磁光法拉第效应和电光效应分别捕获THz SPPs的时间分辨电磁场演化。首先使用法拉第几何结构研究了SPP场分布，通过扫描泵浦光束和探测光束之间的相对时间延迟，记录了SPP种子的产生、传播、放大和部分去相位阶段。作者展示了综合磁能演化，并解析了TGG检测到的绝对磁能演化。
图 THz SPP电磁场的时空动力学
SPP放大分析
为了说明SPP动力学，将空间获取的THz SPP分布作为时间和传播距离的函数进行量化。实验结果确定了获取的空间分布的两个发散分支并分析了THz SPP放大过程。THz SPP信号的提取也有助于更精确地分析隐藏在电子-SPP相互作用中的光谱信息。THz SPP的光谱图用发射几何结构重建，表明THz SPPs在每个延迟时间立即散射到自由空间中，揭示了THz SPP放大的基本物理过程。通过有限积分技术模拟证实了SPP频率下移和带宽变窄过程，以及电子和THz SPP之间的同相相互作用。
图 放大过程中THz SPP的空间和光谱特性
图 THz SPP纵向电场分量内的模拟电子相演化
朝向受激SPP光源
为了揭示自由电子和光场之间潜在的能量交换，作者分别推导了SPP场内点状电子源的辐射标度和电子能量损失。结果表明，优化的电子脉冲将辐射的THz SPP功率增强了100个数量级，从而能够获得预期的受激SPP辐射源，该辐射源可以应用于需要超强表面场的设备，例如激发声子极化子模式，翻转原子的自旋等。
展望
总之，作者通过自由电子的受激发射证明了相干THz SPP放大，观察了THz SPPs的时空演化以及在发射过程中从0.65 THz到0.34 THz的双频红移。这一概念还可以扩展到光学频率，其中需要阿秒电子脉冲来实现相干近场放大。此外，一个专门定制的电子束预计会涉及不同类型的相互作用，如电子能量损失(辐射)或获得(加速度)，经典或量子。这是因为定性不同的电子特性，会产生不同的光子和电子能量损失谱，包括辐射放大、条纹和PINEM型实验。在放大情况下，精确相位匹配的电子束可能导致超强SPP。这一前景将使这一概念在光物质操纵和基于等离子体的设备中的各种应用成为可能。
参考文献：
Nicholas Rivera. Electrons turn a piece of wire into a laser-like light source. Nature 611, 38-39 (2022).
DOI: 10.1038/d41586-022-03455-4
https://www.nature.com/articles/d41586-022-03455-4
Zhang, D., Zeng, Y., Bai, Y. et al. Coherent surface plasmon polariton amplification via free-electron pumping. Nature, 611, 55–60 (2022).
DOI: 10.1038/s41586-022-05239-2
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05239-2
