1. Sci. Adv. 成核作为液相催化气体生成反应中的速率决定步骤

非均相催化反应的反应速率受到催化转化固有动力学或孔/膜扩散速率的限制。近日，埃尔朗根-纽伦堡大学Peter Wasserscheid发现在液体反应物的气体生成反应中，催化剂孔结构中气泡的成核成为另外一个重要的速率限制步骤。

本文要点：

1) 在液体有机氢载体化合物过氢二苄基甲苯催化析氢中，抑制成核的催化系统仅产生溶解的氢，活性位点周围的液相快速饱和，而气泡的形成在振荡反应状态下使传质提高了50倍以上。

2) 不仅可以通过温度变化和催化剂表面改性，而且可以通过机械刺激有效地触发成核。该工作为反应中的性能限制因素提供了新的视角，这些因素与未来的绿色氢经济发展具有重要意义。

Thomas Solymosi, et al. Nucleation as a rate-determining step in catalytic gas generation reactions from liquid phase systems. Sci. Adv. 2022

DOI: 10.1126/sciadv.ade3262

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade3262

2. Nature Commun.：二维Su-Schrieffer-Heeger晶格中带隙狄拉克锥的观察

二维矩形晶格中的Su-Schrieffer-Heeger (SSH)模型的特征是沿特定外围具有拓扑边缘状态的无隙或有隙狄拉克锥。虽然最近已经在光子/声学晶格和电路中实现了这样一个简单的模型，但它在凝聚态系统中的具体实现仍然缺乏。中国科学院大学Baojie Feng、Kehui Wu和Sheng Meng等展示了基于生长在Ag(001)上的矩形Si晶格的2D SSH模型的实现。

本文要点：

1）结合ARPES测量、第一性原理计算和TB分析，作者证实了具有各向异性偏振的带隙狄拉克锥的存在。此外，作者的理论计算揭示了拓扑边态沿着特定的外围存在。这些结果表明狄拉克锥可以存在于非六角2D系统中，这可以刺激进一步的实验和理论努力，以探索基于SSH模型的2D拓扑状态，包括拓扑半金属，(高阶)拓扑绝缘体，拓扑晶体绝缘体和拓扑超导体。

2）作者的结果为探索2D SSH模型丰富的物理性质建立了一个理想的平台。

Geng, D., Zhou, H., Yue, S. et al. Observation of gapped Dirac cones in a two-dimensional Su-Schrieffer-Heeger lattice. Nat Commun 13, 7000 (2022).

DOI: 10.1038/s41467-022-34043-9

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34043-9

3. Nature Commun.：原位生成肿瘤细胞源性微米级囊泡以作为自体癌症疫苗促进系统免疫反应

癌症疫苗可以促进肿瘤特异性免疫刺激，是最重要的免疫治疗策略之一，其在癌症治疗/预防等方面也具有巨大的应用潜力。东南大学吴富根教授制备了一系列由负载阿霉素和酪氨酸激酶抑制剂、透明质酸包被的树突状聚合物组成的纳米颗粒(HDDT纳米颗粒)，并发现HDDT纳米颗粒可以将多种癌细胞转化为微米大小的囊泡(1.6 - 3.2 μm，命名为HMVs)，转化效率可达100%。

本文要点：

1）研究者在两种荷瘤小鼠模型中证实，HDDT纳米颗粒可以抑制肿瘤生长，诱导产生强大的免疫原性细胞死亡，并可通过原位生产HMVs以将原发肿瘤转化为抗原库，进而作为个体化疫苗以用于癌症免疫治疗。

2）研究表明，经HDDT治疗后的小鼠能够表现出较强的免疫记忆效应，并且HDDT治疗也可实现对肿瘤复发的长期保护。综上所述，该工作为肿瘤相关抗原囊泡的制备和个性化癌症疫苗的开发提供了一个新的策略。

Yuxin Guo. et al. In situ generation of micrometer-sized tumor cell-derived vesicles as autologous cancer vaccines for boosting systemic immune responses. Nature Communications. 2022

https://www.nature.com/articles/s41467-022-33831-7

4. Angew：解开锂离子电池极速充电的电荷转移限制

高能锂离子电池的超快速充电(XFC)是电气化运输的关键推动因素。虽然以前的研究主要集中在改善锂离子在电极和电解质中的传质，但电极-电解质界面电荷转移的局限性仍未得到充分探索。清华大学张强教授等揭示了电荷转移动力学如何决定锂离子电池的快速充电能力。

本文要点：

1）在XFC过程中，作者发现锂离子通过阴极-电解质界面的转移是限速的，但是必须同时降低阴极和阳极的电荷转移能垒以防止镀锂，这可以通过调节锂盐和溶剂的类型来实现。这种反常现象引发了对阴极和阳极电荷转移动力学如何决定LIBs的XFC性能的系统研究。

2）基于这些见解，作者设计了一种电解质，尽管其电导率比商用电解质低40%,但仍能提高高能软包和圆柱形电池的快速充电能力。通过解锁电荷转移限制，我们发现184 Wh kg^-1软包电池实现了稳定的XFC (10分钟充电至80%)，这在其他情况下是无法实现的，而245 Wh kg^-1 21700电池的寿命在快速充电期间是五倍(25分钟充电至80%)，优于商业技术。

Yao, Y., et al, Unlocking Charge Transfer Limitations for Extreme Fast Charging of Li-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202214828

https://doi.org/10.1002/anie.202214828

5. Angew：羟基磷灰石亚纳米线-聚酰亚胺复合材料

亚纳米线由于具有高比表面积、高柔性、类似聚合物分子链的特点，因此展示了广泛应用前景，并且是一种无机材料和聚合物材料的结合。有鉴于此，清华大学王训等报道合成羟基磷灰石HAP（hydroxyapatite）亚纳米线，通过简单混合HAP亚纳米线和聚酰亚胺的方式构建HAP/PI复合物凝胶，通过HAP亚纳米线和PI之间的相互作用，HAP/PI形成连续的复合物网络HSP。

本文要点：

1）当提高HAP/PI中的HAP成分含量，相比于PI，HSP凝胶的粘度和模量提高1~2个数量级。HSP构建的薄膜材料不仅能够保留较好的透光率，而且具有高雾度和更高的杨氏模量。因此HSP凝胶、薄膜材料可能用于涂层或者高性能薄膜。

2）作者通过水热合成的方式合成具有超高长度/宽度比例的羟基磷灰石HAP亚纳米线，并将其用于组装HAP和PI组装的凝胶和薄膜。由于HAP亚纳米线和PI之间的大小类似，因此在构建纳米复合结构时形成均相，同时由于聚合物分子链与HAP亚纳米之间的相互作用，实现具有剪切减薄特性的粘性网络，构建的薄膜透光率保持85 %。

Feng Yuan, et al, Regulating the Mechanical and Optical Properties of Polymer-based Nanocomposites by Sub-Nanowires, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202214571

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202214571

6. Angew：在零间隙阴离子交换膜CO2电解槽中富集表面可及性CO2

基于零间隙阴离子交换膜(AEM)的CO₂电解是一种很有前途的CO生产技术，但其在高电流密度下的性能仍然受制于局部CO₂浓度较低，原因是CO₂中和量较大。近日，丹麦技术大学Brian Seger，Aoni Xu使用工业银催化剂，系统地考察了改变CO2进料方式(如流量、分压等)对反应的影响。通过调节CO₂供给模式，并借助质量传输模型对CO₂的利用进行定量分析，开发了一个表示为表面可及CO₂浓度([CO₂]^SA)的描述符，该描述符使研究人员能够指示局部[CO₂]/[OH]^-比的瞬变状态，并有助于确定CO₂到CO的转化极限。

本文要点：

1）为了丰富[CO₂]^SA，研究人员开发了三种通用策略：(1)增加催化层厚度，(2)提高CO₂压力，(3)应用脉冲电化学(PE)方法。

2）值得注意的是，优化的PE方法允许通过利用CO₂中和的动态平衡期将[CO₂]^SA保持在高水平。工业银催化剂的最大J_CO为368±28 mA cm_geo^-2。

Qiucheng Xu, et al, Enriching Surface-Accessible CO₂ in the Zero-Gap Anion-Exchange-Membrane-Based CO₂ Electrolyzer, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202214383

DOI: 10.1002/anie.202214383

https://doi.org/10.1002/anie.202214383

7. Angew：穿透亚纳米通道的混合基膜：一种用于选择性金属离子传导的多功能纳米流体平台

穿透细胞膜的生物离子通道形成了选择性离子电导的独特运输途径。利用混合基质膜(MMM)复制离子选择性的成功将使新的分离技术成为可能，但仍然具有挑战性。在这里，武汉理工大学Pengchao Zhang，北京师范大学Yanan Jiang报道了一种软衬底辅助溶液浇铸方法来制备具有穿透性亚纳米通道的金属离子选择性导电MMM。

本文要点：

1）MMM由穿透具有亚纳米通道的普鲁士白(PW)微立方体在致密的聚酰亚胺(PI)基质中组成，实现了选择性的单价金属离子导电。

2）当测试直径为5 mm时，K⁺/Mg²⁺的离子选择性可达14.0，K⁺的离子电导可达45.5 µS，随着测试面积的增大，K⁺的离子电导可进一步提高。

3）考虑到纳米多孔材料和聚合物基质的多样性，这种具有穿透性亚纳米通道的MMM可以发展成为一种多功能的纳米流体平台，用于各种新兴的应用。

本工作不仅为制备具有高效渗透性的穿透性金属离子导电MMMs提供了一种简便、直观的方法，而且为基于MMMs的纳米流体平台的各种应用开辟了一条新的途径。

Chen Li, et al, Mixed Matrix Membrane with Penetrating Subnanochannels: A Versatile Nanofluidic Platform for Selective Metal Ion Conduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202215906

DOI: 10.1002/anie.202215906

https://doi.org/10.1002/anie.202215906

8. AM：晶格匹配InSb/CdTe异质结构中室温栅可调非互易电荷传输

对称操作可以用来有效地调整固态系统中的物理顺序。随着反转对称性和时间反转对称性的破坏，非互易磁输运可能在非磁性系统中出现，以增强自旋轨道效应。上海科技大学Xufeng Kou等研究了室温下晶格匹配的InSb/CdTe薄膜中的单向磁电阻(UMR)现象。

本文要点：

1）大的拉什巴系数、长的相位相干长度和可调的费米能级的实现共同促成了在室温下保持良好的显著的UMR响应系数。此外，系统的角度和门相关测量显示了各向同性自旋动量锁定能带，具有面内逆时针自旋织构和用于调谐UMR(InSb/CdTe异质结输运)和AMR(InSb体传导)分量的显著的门控制能力。作者的结果强调了能带工程在加强自旋轨道相互作用中不可或缺的作用。

2）此外，窄带隙半导体异质结构中的晶格匹配材料集成概念可以为室温下的低功率自旋轨道电子学应用(例如，宽频率范围内的自旋循环器/混合器/隔离器和两端磁存储器件)的设计建立一个通用框架。

Li, L., et al, Room temperature gate-tunable non-reciprocal charge transport in lattice-matched InSb/CdTe heterostructures. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2207322.

DOI: 10.1002/adma.202207322

https://doi.org/10.1002/adma.202207322

9. Nano Lett.：镧系上转换纳米温度计用于在免疫细胞膜上进行精确测温

细胞温度监测对于研究细胞内的温度依赖性生物事件和调节细胞功能而言具有重要意义。然而，如何精确探测活细胞内的局部温度状态仍然是一个巨大的挑战。福州大学杨黄浩教授和宋晓荣研究员首次报道了一种利用稀土掺杂上转换纳米颗粒在免疫细胞膜上进行原位温度测绘的策略。

本文要点：

1）该纳米温度计能够结合代谢标记和点击化学以实现对细胞膜的标记，利用比率上转换发光信号原位敏感监测温度变化(1.4% k^-1)。此外，实验也专门设计了上转换高光谱显微镜，用于同步绘制T细胞膜上的温度变化，并对细胞内Ca²⁺的内流进行可视化成像。

2）实验结果表明，该策略能够确定一个适宜的温度状态以实现热刺激钙流入T细胞，从而实现对免疫细胞的高效激活。综上所述，该研究能够为促进对热依赖性生物过程及其调控方法的认识提供重要的帮助。

Hanyu Liang. et al. A Lanthanide Upconversion Nanothermometer for Precise Temperature Mapping on Immune Cell Membrane. Nano Letters. 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03392

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c03392

10. Nano Lett. 通过成分调控实现二维FexGeTe₂的厚度可控生长

二维（2D）磁性材料为研究低维系统中的磁性和自旋行为提供了理想的平台，同时又受到自下而上合成策略不足的限制。为了克服这一困难，北京航空航天大学宫勇吉、张鹏提出了一种简单且通用的通量辅助生长（FAG）方法来合成具有不同Fe含量且与金属原子合金化的多组分Fe_xGeTe₂（x=3-5）。

本文要点：

1) 该方法确保了2D Fe_xGeTe₂和M_yFe_5–yGeTe₂（M=Co，Ni）块状晶体纳米片的化学计量一致性，并且实现成分可控。调整生长温度可以实现产物的厚度可调。

2) 超导量子干涉器件和反射磁圆二色性证实了Fe_xGeTe₂和合金化Co_yFe_5–yGeTe₂的可变磁性。该方法生成厚度可调的高结晶度Fe_xGeTe₂样品，并且对不同衬底具有高耐受性和大的温度窗口，还为合成和探索多组分2D磁体甚至合金化磁体提供了新途径。

Jiang Huaning, et al. Thickness-Tunable Growth of Composition-Controllable Two-Dimensional Fe_xGeTe_2. Nano Lett 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03562

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c03562

11. ACS Nano：Mn掺杂拓扑绝缘体（Bi，Sb）₂Te₃晶体中的铁磁层

磁性拓扑绝缘体（MTI）成为备受关注的热门科研领域，其中，Z₂拓扑绝缘体由于嵌入的磁性原子引起的磁矩有序性引起了人们的特别关注。在这样的系统中，垂直于表面的磁各向异性可以保持拓扑表面状态。并且这些材料证明了量子反常霍尔效应，即具有手性边缘传导通道，并且可以通过切换磁畴极化来对其操纵。近日，莫斯科罗蒙诺索夫国立大学Lada V. Yashina揭示了Mn_0.06Sb_1.22Bi_0.78Te_3.06的本体和表面的原子结构及其电子和磁性性质。

本文要点：

1) 这种材料的特点是在绝缘基体内部自然形成铁磁层，其中费米能级被调谐到体带隙。在这种混合晶体中，Mn（Bi，Sb）₂Te₄的七重层（SL）形成了具有三个SL的结构，每个SL由两个或三个（Bi、Sb）₃Te₃五重层（QL）分隔，并且这种结构具有铁磁性。

2) 通过解理获得的表面具有不同末端的阶梯结构。锰原子优先占据SL中的中心位置，并且在QL中可以以非常小的比例出现。

Alexander S. Frolov, et al. Ferromagnetic Layers in a Topological Insulator (Bi,Sb)₂Te₃ Crystal Doped with Mn. ACS Nano 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c08217

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c08217