由于理论上超高的原子利用率和催化活性,单原子催化剂 (SAC)已成为极具吸引力的研究热点,层出不穷的新颖合成路线不断被开发出来,合成各种类型的SAC,而关于SAC的不同测试应用也是被不断挖掘,包括各种类型的催化反应、能源存储及利用、生物医药开发等
对于SAC的体系,一个非常重要的科学问题是如何有效评价文章的创新性?
因为原则上每个负载的目标单原子都可以作为一个孤立的活性位点,负载量的提升,可以有效提升SAC的性能,所以相对其他体系,SAC领域中非常独特且非常重要的评价指标就是目标单原子的负载量
在众多的合成方法中,含C基底负载目标单原子是非常常见且有效的合成方法,随着研究的不断深入,合成SAC常见基底或者前驱体涵盖了二维家族、TMDs、MOFs、COFs等各类耳熟能详的材料,关于负载量,多数研究论文通常以质量百分数 (wt%) 计算表示单原子的含量,但是由于目标单原子和载体之间的原子质量差异,特别是对于重金属原子和轻质元素基底,以wt%定义单原子负载量时,会导致不同SAC体系的负载wt%数值差异波动比较大,无法真实反映活性位点的数量,不利于横向进行对比SAC体系。
尽管在催化应用中,引入了turnover frequency (TOF)等指标来衡量催化剂中活性位点的催化活性,但是TOF更侧重于催化活性的分析比较,横跨到不同的应用场景,TOF普适性也相对受限。
另外,从材料工程角度出发,开发合成方法来得到高负载量的SAC本身就可以作为文章中的主要创新点,事实上多数已经报道的相关研究论文也是将SAC的wt%数值作为重要的指标进行highlight。
既然wt%的应用有一定的限制,那使用哪一个指标来评价SAC负载量更好呢?
其实,与wt%相比,原子百分比(at%)更能代表单原子的负载量,可以避免基底的影响
近日,江苏大学饶德伟研究员,中山大学王梦晔教授,Palacky Univeristy左云鹏博士等人围绕单原子载量的表示方法,在知名国际期刊Material Today Energy上发表了Perspective,阐述了at%在表示SAC负载量时的优势
通常报道的单原子催化剂以wt% 来定义其负载量,受限于单原子与载体之间的原子质量差异,难以反映真实的活性位点数量。制备高负载的单原子催化剂本身就是材料的重要创新点,如果载量的表示方法不能真实反映活性位点数量的变化,那么高负载就失去了其实际意义
at% 作为一个表示指数,可以用来定义SAC的负载量并横向对比,而不用考虑载体的差异,更贴近单原子的定义
图3. wt%和at%计算SAC负载量的差异性比较(依据已经报道的相关论文数据)。(a)模型FeCN SAC与(b)实际报道的不同Fe-C-N SAC体系中用wt%与at%数值表示的负载量差异性比较;(c, d) 已报道不同的单原子催化剂,wt%与at%两种表示方法的数值差异性。
wt%与at%都可以用来表示SAC体系中的目标单原子负载量,横向对比的情况下,at%优势更明显一些