1. Nature Materials：纳米金刚石非相干嵌入无序多层石墨烯的超强导电原位复合材料

传统的陶瓷或金属不能同时实现超高强度和高电导率。元素碳可以形成各种具有完全不同物理性质的同素异形体，并可以在大范围内调节机械和电气性质。近日，通过在狭窄的温度-压力范围内精确控制非晶碳转化为金刚石的程度，清华大学李晓雁、燕山大学田永君院士、赵智胜、奥尔堡大学Yue Yuanzheng合成了一种原位复合材料。

本文要点：

1) 该复合材料由均匀分散在无序多层石墨烯中的超细纳米金刚石组成，并且具有非相干界面，其努氏硬度高达53 GPa，抗压强度高达54 GPa和高达670–1240 S  m^–1的电导率。

2) 通过原子解析界面结构和分子动力学模拟，作者发现非晶碳通过碳原子的局部重排和扩散驱动生长的成核过程转变为金刚石，这与石墨转变为金刚石不同。类金刚石和类石墨之间的复合极大地提高了复合材料的机械性能。这种超硬、超强导电元素碳复合材料具有优于已知导电陶瓷和C/C复合材料的综合性能。

Li Zihe, et al. Ultrastrong conductive in situ composite composed of nanodiamond incoherently embedded in disordered multilayer graphene Nat. Mater. 2022

DOI: 10.1038/s41563-022-01425-9

https://doi.org/10.1038/s41563-022-01425-9

2. Nature Chemistry：常压光催化固氮合成氨

设计具有较高电化学活性并且稳定的异相N₂还原催化剂非常困难，因为N₂分子是一种惰性分子。有鉴于此，南京大学左景林（Jing-Lin Zuo）、金钟（Zhong Jin）、马晶（Jing Ma）等报道设计合成含桥状N₂阴离子配体的Zn聚合物{[Zn(L)(N₂)_0.5(TCNQ–TCNQ)_0.5]·(TCNQ)_0.5}_n （L=四（异喹啉-6-基）四硫富瓦烯、TCNQ=四氰基二氨基甲烷）。这种聚合物分子在大气气氛表现了优异的光催化固氮性能。

本文要点：

1）这种光催化剂的光催化合成NH₃速率达到140 μmol g^-1 h^-1，而且使用空气作为反应物同样能够工作，实验和理论计算结果显示，催化活性位点的结构[Zn²⁺-(N≡N)^--Zn²⁺]，这个位点结构能够促进生成NH₃，同时能够使用气氛N₂分子填充，而且具有快速的分子间电子转移。

2）反应的[Zn^2+…Zn²⁺]中间体能够通过三明治的笼状供体-受体D-A-D结构，从而能够在空气气氛稳定存在，从而能够持续的进行催化反应循环。反应机理与消耗晶格氧的MvK机理类似，通过DFT计算发现[Zn²⁺-(N≡N)^--Zn²⁺]以分步方式转化生成NH₃。

这项工作展示了一种能够在温和反应条件通过N₂配位方式进行固氮的聚合物催化剂。

Yan Xiong, et al. Photocatalytic nitrogen fixation under an ambient atmosphere using a porous coordination polymer with bridging dinitrogen anions, Nat. Chem. (2022)

DOI: 10.1038/s41557-022-01088-8

https://www.nature.com/articles/s41557-022-01088-8

3. Nature Energy：使用来自可再生原料的萜烯绿色溶剂的高性能有机电子器件

加快向可再生材料和可持续印刷有机电子设备工艺的转变，对于绿色循环经济至关重要。目前，具有竞争性性能的有机器件的制造与有毒的石化基溶剂有关，这些溶剂具有相当大的碳排放。阿卜杜拉国王科技大学Derya Baran等展示了从可再生原料中获得的萜烯溶剂可以替代不可再生的对环境有害的溶剂，用于生产具有同等性能的高效有机光伏(OPVs)、发光二极管(OLEDs)和场效应晶体管(OFETs)。

本文要点：

1）使用Hansen溶解度油墨配方，作者确定了各种萜烯溶剂系统，并研究了最佳电荷传输所需的有效成膜和干燥机制。这种方法适用于OPV、OLEDs和OFETs中的最新材料。作者为绿色溶剂选择创建了一个交互式数据库，并通过OMEGALab网站公开提供。

2）作为潜在的减碳溶剂，萜烯为高效、大面积和稳定的有机电子器件开辟了一条独特而通用的途径。

Corzo, D., Rosas-Villalva, D., C, A. et al. High-performing organic electronics using terpene green solvents from renewable feedstocks. Nat Energy (2022).

DOI: 10.1038/s41560-022-01167-7

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01167-7

4. Angew：自适应重组使聚噻吩成为铝离子电池的非凡正极材料，循环寿命可达100000次

近年来，铝离子电池（AIBs）引起了人们的极大关注。有机材料如聚噻吩(PT)是AIBs的有前途的阴极。然而，常规有机阴极如PT的容量和循环稳定性受到不充分的反应程度和有机材料的不稳定性质的限制。近日，湖南大学Yingpeng Wu，苏州大学Yanguang Li采用一种简单的方法制备了铂阴极。负极在循环过程中具有自适应重组能力，极大地提高了电化学性能。

本文要点：

1）在循环过程中，这种PT分子链可以重组，聚合方式逐渐从c_α-c_α (α-PT)转变为c_β-c_β (β-PT)。

2）结果表明，当AlCl4-进入β-PT分子时，扩散动力学更快，空间位阻更小。同时，β-PT的反应诱导应变会更低，结构更稳定。

3）得益于此，具有这种阴极的电池提供了出色的倍率性能(在2 A g^-1时为180 mAh g^-1，在10 A g^-1时为106 mAh g^-1)和优异的循环稳定性(在10 A g^-1时为100，000次循环)，以及高能量密度和功率密度(124 Wh·kg^-1/12.4 kW·kg^-1和298 Wh·kg^-1/2.9 kW·kg^-1)。由于自适应重组，β-PT具有更快的动力学和优异的结构稳定性，这导致了从-20到50 °C的高容量和高稳定性。

自适应重组策略为AIBs的高性能正极提供了新的视角。

Junfei Zhang, et al, Self-Adaptive Re-Organization Enables Polythiophene as an Extraordinary Cathode Material for Aluminum-Ion Batteries with a Cycle Life of 100,000 Cycles, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202215408

DOI: 10.1002/anie.202215408

https://doi.org/10.1002/anie.202215408

5. Angew：用于锂有机电池的含双电子氧化还原二氢吩嗪的共轭和非共轭聚合物

与n型正极相比，有机p型正极材料由于其更高的氧化还原电位和倍率性能，最近引起了越来越多的关注。然而，大多数基于单电子氧化还原的p型正极仍然具有有限的稳定性和低比容量(< 150 mAh/g)。近日，复旦大学Gang Zhou，王永刚教授将双电子氧化还原二氢吩嗪用作构建模块，以共轭亚乙烯基和非共轭亚乙基作为p型正极材料的键来构建两种聚合物。

本文要点：

1）研究发现，虽然这两种聚合物由相同的电活性二氢吩嗪单元组成，但是可以发现这两种系列聚合物之间的电化学行为存在显著差异。

2）由于共轭聚合物主链上正电荷的有效离域，共轭聚合物CPP中的第二氧化过程比非共轭聚合物NCPP中的更充分和可逆。因此，基于共轭聚合物CPP的阴极表现出更高的比容量和更好的长期稳定性。典型地，CPP阴极表现出184 mAh/g的相当高的可逆比容量。

3）研究人员提出了CPP和NCPP阴极的电荷存储机制，并通过ATR-FTIR、XPS分析和DFT计算得到验证。

总的来说，这项研究展示了共轭聚合物作为p型正极材料的优势，并将为设计高性能锂有机电池的新型有机正极材料提供一种新的途径。

Xiang Zhao, et al, Conjugated and Non-conjugated Polymers Containing Two-Electron Redox Dihydrophenazines for Lithium-Organic Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202216713

DOI: 10.1002/anie.202216713

https://doi.org/10.1002/anie.202216713

6. Angew：用于可擦除光印的源自三维共价网络的聚合物基透明薄膜的可切换和高强度超长室温磷光

超长有机磷光材料因其在信息加密、防伪和生物成像等领域的潜在应用而备受关注。近日，华南师范大学Bingjia Xu，Guang Shi，中国科学院深圳先进技术研究院Zhu Mao首次开发了一种高效的聚合物基有机余辉体系，该体系同时表现出可逆的光致变色、可开关的超长有机磷光以及突出的耐水性和耐化学性。

本文要点：

1）通过将吩恶嗪(PXZ)和10-乙基-10H-吩恶嗪(PXZEt)掺杂到环氧聚合物中，得到的PXZ@EP-0.25%和PXZEt@EP0.25%薄膜显示出独特的光活化UOP性质，磷光量子产率和寿命分别高达10.8%和845 ms。

2）发现PXZ@EP-0.25%的稳态发光和UOP可以通过光辐照和热退火进行转换。此外，掺杂薄膜在水、强酸和强碱以及有机溶剂中浸泡两周以上仍能产生明显的UOP，表现出优异的耐水性和耐化学性。

3）受这些令人兴奋的结果的启发，PXZ@EP-0.25%已被成功开发为用于轻型印刷的可擦除透明膜。

Jian-An Li, et al, Switchable and Highly Robust Ultralong Room-Temperature Phosphorescence from Polymer-Based Transparent Films with Three-Dimensional Covalent Networks for Erasable Light Printing, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202217284

DOI: 10.1002/anie.202217284

https://doi.org/10.1002/anie.202217284

7. AM：新兴的卤化物钙钛矿铁电材料

由于卤化物钙钛矿在光电方面的优异性能，使其过去十年中获得了极大的关注。近日，在卤化物钙钛矿中发现了一种新兴的性质，即铁电性，并迅速引起了广泛的兴趣。近日，香港城市大学Wang Feng综述研究了新兴的卤化物钙钛矿铁电材料。

本文要点：

1) 与传统的钙钛矿氧化物铁电材料相比，卤化物钙钛矿具有结构柔软、重量轻和易于加工等天然优势，使其成为小型化和灵活性应用中的理想材料。

2) 作者综述了卤化物钙钛矿铁电材料的最新研究进展，包括新兴材料系统及其在铁电光伏、自供电光电探测和X射线探测中的潜在应用。还指出了卤化物钙钛矿铁电材料未来发展中的主要挑战和可能的解决方案。

Zheng Weilin, et al. Emerging Halide Perovskite Ferroelectrics Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202205410

https://doi.org/10.1002/adma.202205410

8. AM：用于长循环含水锌离子电池的3D冷阱环境印刷

锌粉(Zn-P)基阳极由于成本低和易于加工，一直被认为是锌离子电池的理想阳极候选材料。然而，Zn-P基阳极固有的缺点，如易腐蚀和枝晶生长不受控制，限制了它的进一步应用。香港理工大学Bingang Xu、Jingxin Zhao和哈尔滨工业大学Yujie Li等提出了一种新颖的3D冷阱环境印刷(3DCEP)技术来实现具有高度有序排列的MXene和Zn-P (3DCEP-MXene/Zn-P)阳极。

本文要点：

1）得益于3DCEP-MXene/Zn-P阳极内的高晶格匹配和物理限制效应的独特抑制机制，它可以有效地均匀Zn²⁺通量并减缓在镀锌/剥锌过程中3DCEP-MXene/Zn-P阳极的锌沉积速率。因此，在对称电池中，3DCEP-MXene/Zn-P阳极表现出1，400 h的优异循环寿命和大约99.2%的高库仑效率。更令人鼓舞的是，通过3D冷阱环境印刷(3 DCEP-MXene/Co-MnHCF)与MXene和Co掺杂MnHCF阴极配对，3DCEP-MXene/Zn-P//3DCEP-MXene/Co-MnHCF全电池具有高循环耐久性，在1，600次循环后容量保持率为95.7%。

2）该研究为微锌存储系统在寒冷环境下快速制备高度有序排列的可逆锌阳极提供了具有启发性的通用途径。

Lu, H., et al, 3D Cold-Trap Environment Printing for Long-Cycle Aqueous Zn-Ion Batteries. Adv. Mater. 2209886.

DOI: 10.1002/adma.202209886

https://doi.org/10.1002/adma.202209886

9. AM：酸性介质中析氧反应的电催化剂

水电解是使用可再生但间断的电源生产氢气的最有效和环境友好的方法之一。基于质子交换膜（PEM）的水电解在酸性条件下运行，与碱性水电解相比具有许多优点，如紧凑的设计、较高的电压效率和较高的气体纯度。然而，基于PEM的水电解受到用于析氧反应（OER）的阳极电催化剂的低效率、不稳定性和高成本的阻碍。在苛刻的酸性环境中，许多OER电催化剂在氧化OER电势下易于溶解和表面结构转变，最终导致催化性能的急剧下降。中科院宁波材料所Liang Chen等全面总结、分类和讨论了最近报道的酸性OER电催化剂。

本文要点：

1）本文特别强调了OER机制以及活性和稳定性之间的关系的相关基础研究，以便为OER催化提供原子级的理解。作者建议采用稳定性测试方案来评估固有活性退化。作者还讨论了当前的一些挑战和未解决的问题，例如碳基材料的使用以及酸性电解质和PEM基电解槽中电催化剂性能的差异。最后，作者对最有前途的电催化剂提出了建议，并展望了未来的研究前景。

2）该综述为PEM基水电解用高性能酸性OER电催化剂的合理设计和合成提供了新的动力和指导。

Lin, Y., et al, Electrocatalysts for Oxygen Evolution Reaction in Acidic Media. Adv. Mater. 2210565.

DOI: 10.1002/adma.202210565

https://doi.org/10.1002/adma.202210565

10. AM：高电子迁移率有机小分子半导体的研究进展

在过去几十年中，有机电子的研究取得了巨大进步，这与有机电子器件的创新发展和有机半导体材料的多样性密不可分。并且该重大进展还与有机高性能半导体材料的发展密不可分，特别是具有高电子迁移率的n型有机小分子半导体材料。近日，北京科技大学Wang Liping、中科院Yu Gui综述了高电子迁移率有机小分子半导体的研究进展。

本文要点：

1) n型有机小分子具有合成工艺简单、分子间堆叠性强、分子结构可调、易于功能化等优点。此外，n型半导体是构建互补逻辑电路和p-n异质结结构的显著且重要的组件。因此，n型有机半导体在有机电子材料领域发挥着极其重要的作用，是有机电子功能器件产业化的基础。

2) 本文从分子水平上概括了具有高电子迁移率的有机小分子改性策略，并详细讨论了具有高迁移率的n型小分子半导体材料在有机领域的应用，如：效应晶体管（OFET）、有机发光晶体管、有机光电探测器和气体传感器。

Chen Jiadi, et al. Recent Research Progress of Organic Small-Molecule Semiconductors with High Electron Mobilities Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202210772

https://doi.org/10.1002/adma.202210772

11. ACS Nano：绿色发射铯钙钛矿纳米晶的热注射合成方法

全无机铯铅(CsPbBr₃)纳米晶是金属卤化物钙钛矿半导体材料家族的重要成员之一，具有良好的稳定性和优异的光电性能，在太阳能电池、发光器件、光电探测器和激光器等领域具有广泛的应用前景。热注入法是合成CsPbBr₃纳米晶的一种常用方法，它为制备单分散的纳米立方体提供了一条便捷的途径。在任何合成过程中，都有不同的因素，如温度、表面配体、前体浓度以及必要的后处理纯化步骤。

近日，香港城市大学Andrey L. Rogach提供了一套完整的CsPbBr₃纳米晶的热注射合成方案，概述了影响其重现性的内在和外在因素，并详细阐述了前驱体溶液的制备、纳米晶的形成和生长以及制备后的纯化和储存条件，为制备高质量的绿色发光材料奠定了基础。

Kunnathodi Vighnesh, et al, Hot-Injection Synthesis Protocol for Green-Emitting Cesium Lead Bromide Perovskite Nanocrystals, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c11689

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11689

12. ACS Nano：由2D和3D亚层组成的亚稳态超晶格中的元价键和共价键之间的转换

元价键和共价键之间的可逆转换可超过数百万次，是通用记忆最有前景的基础之一。由于在亚稳态中发现了转换，即通过空位的重新分配从稳定状态扩展了晶体结构类别，因此对空位的动力学行为进行研究迫在眉睫。然而，由于实验分析的困难，此类研究仍然缺乏。近日，延世大学Mann-Ho Cho，Eunji Sim，成均馆大学Cheol-Woong Yang等通过直接观察空位化学态的演变，结合对电荷密度分布、电导率和晶体结构的分析，阐明了这种行为。

本文要点：

1）由于Sb₂Te₃自身的激活码，Sb₂Te₃的空位随着能量势垒的发散逐渐发生位点转换：空位的积累触发沿原子平面的自发滑移以减轻静电排斥。

2）对该行为的研究可以进一步应用于由Sb₂Te₃ (2D)和GeTe (3D)亚层组成的多相超晶格，它们代表了卓越的存储性能，但由于其复杂性，它们的运行机制仍存在争议。

3）当Te-Te键在Sb₂Te₃ (2D)和GeTe (3D)亚层之间的界面上形成物理吸附（化学吸附）时，位点转换是有利的（抑制），由构型熵增益（静电焓损失）驱动。根据亚层之间的界面类型，超晶格的相分为亚稳态和稳定态，其中转换只能在亚稳态下实现。

通过对空位动力学行为和亚稳态的运作机制的全面理解，有望在多功能材料中进一步研究空位工程。

Dasol Kim, et al. Conversion between Metavalent and Covalent Bond in Metastable Superlattices Composed of 2D and 3D Sublayers. ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c03385

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c07811