金刚石,又一篇Science!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-01-09
特别说明:本文由学研汇技术中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。

原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)
编辑丨风云

研究背景

关联现象在凝聚态物理中起着核心作用,并得到广泛研究,包括相变、多体相互作用和纠缠、磁有序以及波动电磁场,其中两点关联是表征场统计的核心。金刚石中的氮空位(NV)中心是检测相关性的一个有前途的传感平台,因为它们是稳定的、非侵入性的,并且能够以纳米级分辨率测量微弱信号。这些优点使它们成为研究许多凝聚态物质系统的有用工具,包括磁系统,如二维(2D)范德瓦尔斯材料、磁振子和天空振子;以及输运现象,如约翰逊噪声、流体动力学流动和石墨烯中的电子-声子相互作用。

关键问题

虽然上述应用功能强大然而,相关性测量仍存在以下问题:
1、迄今为止仅限于在空间或时间上平均的信号
迄今为止仅限于在空间或时间上平均的信号,即通过研究系统中的空间和时间相关性来获得更多信息。
2、尚不能提供关于分离的两点之间的关系的非局部信息的平均值
通常,通过对单个NV中心的连续测量进行平均,或者通过对许多NV中心的集合进行空间平均来测量磁场,这不能提供关于在空间或时间上分离的两点之间的关系的非局部信息的平均值。

新思路

有鉴于此,普林斯顿大学Nathalie P. de Leon等人提出并实现了一种传感模式,通过这种模式,可以同时测量两个或更多的氮空位(NV)中心,并提取它们信号中的时间和空间相关性。作者演示了使用两个NV中心的自旋-电荷读出来测量相关的外加噪声,并实现了一个光谱重建方案来解开局部和非局部噪声源。

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技术方案:
1、设计实验确定NV中心之间的相关性
作者通过设计检测过程,实现了对相关性的灵敏度最大化以及NV中心之间共同的以及特有的谱分量。
2、通过实验实现了协方差测量
作者通过演示协议,实现了两个NV中心之间相关性和反相关性的测量,检测到的最大相关性为r≈0.008。
3、实现了相关和不相关的噪声源的分离
作者使用协方差磁力计,清楚地揭示了NV中心共有的噪声信号和特有的局部噪声源。
4、分析了相关性的时间结构
当测量两个NV中心之间的相关性时,可以直接解析交流信号的时间结构,而无需使用频谱解卷积,证实了该技术的通用性。

技术优势:
1、实现了NV中心对空间和时间相关性的测量
作者通过一种新的传感模式,将技术扩展到在信号平均之前测量具有NV中心对的单独测量之间的空间和时间相关性。
2、实现了广泛的长度范围(~0.1-100mm)测量以及超高的时间分辨率(~1 ns)
测量两个不同NV中心之间的相关动态可在从衍射极限到全视场的长度范围内(~0.1-100mm长度范围)以及仅受实验时钟周期限制的两个不同感测时间内(~1 ns分辨率)提供同步信息。
3、提供了测量系统的动力学信息
通过在长度和时间尺度下的时空相关性的测量将提供关于目标系统的动力学的有用信息,包括电子平均自由程、流体动力流的特征或局部NV中心噪声源的微观性质,例如表面自旋等。

技术细节
确定NV中心之间的相关性
考虑彼此不直接相互作用两个NV中心,但它们经历一个共享的经典磁场,其振幅在两个NV中心的位置相关。每个NV中心也具有不同的局部磁场,该磁场在两个位置之间不相关。使用Ramsey型实验检测这些场,经过多次重复测量后,分别积累了一系列信号。作者强调协方差检测的两个修改:首先,尽管检测零均值噪声,选择了与初始脉冲相位相差90°的最终脉冲,实现了对相关性的灵敏度最大化。其次,没有计算该信号的平均值,而是计算了原始信号S1和S2之间的互相关。增加协方差信息允许识别哪些谱分量在两个NV中心之间是共同的,哪些是每个中心特有的。

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图  协方差噪声检测

协方差测量的实验实现
为了演示协议,作者使用外部射频线圈或带状线将全局随机相位交流信号施加到距离金刚石表面约10 nm的两个浅NV中心。这里,两个NV中心共享相同的磁共振频率,因此所有的微波脉冲都可以处理这两个中心。它们允许使用两个独立的光路进行单独的激发和读出。为了提高读出的灵敏度,在每个NV中心分别使用了同步自旋-电荷转换(SCC)协议。对每个NV中心使用XY8检测协议,以最大化对所施加交流信号的灵敏度。结果表明,当脉冲间距与全局信号的频率匹配时,相关性最大化,光子计数统计中的相关性明显。为了进一步证实确实检测到了NV中心自旋状态的相关性,作者还可以在应用XY8序列之前初始化Bloch球相对侧的两个NV中心。然后,相位累加步骤导致两个NV中心之间反相关的最终状态。使用SCC读数大大提高了检测同步事件的能力,检测到的最大相关性r≈0.008非常一致。

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图  检测相关性和反相关性

分离相关和不相关的噪声源
检测纯噪声中的互相关揭示了以前隐藏的关于噪声空间结构的信息,作者使用两个感知局部和非局部磁场的NV中心来演示这一点。首先测量了光谱密度,分别使用两个不同NV中心的传统方差磁力计测量和协方差磁力计,结果表明传统磁力计的光谱揭示了存在两个频率,但是不能同时提供关于该信号的非局部空间信息。而协方差磁力计这清楚地揭示了较高频率特征是由每个NV中心共有的噪声信号引起的,而较低频率特征是由每个NV中心特有的局部噪声源引起的。这种区分相关和不相关特征的能力实现了空间分辨光谱分解,这允许区分共享的光谱成分和局部的光谱成分。为了探究当共享信号在与局部噪声源一致的频率上对每个NV中心进行去相干时这种情况,应用了一个全局宽带高斯噪声信号,去关联两个NV中心,同时在它们的相位中引起宽带相关。传统的方差检测不能揭示任何信息,然而,协方差磁强计测量去相干NV中心的随机相位中的宽带相关性,如果任一NV中心与其附近的本地噪声源相互作用,这种相关性就会下降。协方差磁测谱揭示了隐藏在单NV谱中的特征

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图  分离相关和不相关信号

相关性的时间结构
为了进行两点相关器时间结构的测量,需要对每个NV中心进行独立控制。通过在低磁场下选择两个不同方向的NV中心实现了这一点。然后,将施加于NV2的XY8序列的开始偏移时间tdelay,并在频率f0 = 3.125 MHz下测量施加的交流场。当扫描tdelay时,相关性以频率f0振荡。独立控制也允许同时处理每个NV中心的相反自旋跃迁。因为两个NV中心是独立操作的,所以对tdelay的长度没有基本的限制。尽管使用持续时间为60纳秒的p脉冲,也允许直接测量空间两点上纳秒时间尺度的时域结构。当测量两个NV中心之间的相关性时,虽然交流信号的相干时间短,仍可以直接解析交流信号的时间结构,而无需使用频谱解卷积。这种技术非常通用,适用于任何具有非零相关时间的时变信号。即使当信号相位从一个实验到下一个实验完全随机时,在潜在信号相关时间的时间尺度上,相关性仍将是可检测的。

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图  使用独立控制的相关性中的时间结构

展望

总之,作者对两个空间分辨NV中心的同时控制和读出的演示表明实现两点时空场相关器的纳米级磁强计是可能的。只要信号的统计在实验过程中保持足够稳定,就可以用这种技术来感测可以作为相位印在NV中心上的任何信号的时空相关性。本工作提出方法有许多潜在的应用;这些两点相关器的测量可以揭示表面附近波动电磁场的潜在长度和时间尺度,这提供了关于非平衡输运动力学和凝聚态现象(如低维系统中的磁有序)的信息。协方差噪声感测可以提供直接观察流体动力学转变的定量信息。

参考文献:
JARED ROVNY, et al. Nanoscale covariance magnetometry with diamond quantum sensors. Science, 2022, 378(6626): 1301-1305
DOI: 10.1126/science.ade9858.
https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade9858

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