1. Nature Commun.：强发光全无机纳米晶的表面钝化及其直接光学图案化
全无机纳米晶在一系列电子器件中具有重要的应用价值。然而，目前的全无机纳米碳管在光学性质上存在局限性，如荧光效率低。近日，南京大学王元元教授，芝加哥大学Dmitri V. Talapin开发了一种通用的表面处理策略，通过使用设计的带有非配位阴离子的金属盐来获得强烈发光的全无机NCs(ILANS)。1）这些阴离子在表面处理过程中起到双重作用：(i)去除原始的有机配体和(ii)与未钝化的Lewis碱性位结合，以保持NCs的光致发光(PL)性质。2）在极性溶剂中，红光、绿光和蓝光三种发光材料的绝对光致发光量子产率分别为97%、80%和72%。3）进一步的研究表明，金属阳离子钝化了ILAN上的Lewis碱位，提高了电子-空穴对的辐射复合效率。虽然Lewis碱性中心的钝化导致了ILAN的高PLQY，但暴露的Lewis酸性中心为原位调节NCs的功能提供了可能性，为高分辨率的功能NCs的直接光学图案化创造了机会。
Xiao, P., Zhang, Z., Ge, J. et al. Surface passivation of intensely luminescent all-inorganic nanocrystals and their direct optical patterning. Nat Commun 14, 49 (2023).DOI：10.1038/s41467-022-35702-7https://doi.org/10.1038/s41467-022-35702-7
2. Nature Commun.：锌系硫化物在InP纳米晶上的异质外延化学实现具有原子一致性的无缺陷界面
胶体半导体纳米晶体上的异质外延是操纵其光电功能的基本策略。然而，由于与反应物的复杂副产物相关的多个反应途径的介入，它们的实际合成通常导致分散的和意想不到的结果。近日，成均馆大学Jaehoon Lim从分子水平揭示了锌硫族化合物在InP纳米晶上的异质外延机制。1）为了利用77Se的高磁感受性和ZnSe的特征声子模，研究主要集中在羧酸锌和三烷基膦硒化物在InP NCs上的反应。多边核磁共振(NMR)分析阐明了金属离子吸附的反应途径，其中羧酸根配体转移到三烷基膦上，生成酰氧基三烷基鏻和二酰氧基三烷基正膦中间体。拉曼散射和X射线衍射(XRD)阐述了ZnSe外延层形成的细节，例如，ZnSe吸附物向晶体外延层的转化，表面氧化物是阻碍外延层生长的罪魁祸首，以及表面被羧酸锌再氧化。2）基于对异质外延机理的深刻理解，设计了用于核/壳异质结构纳米晶的精确异质外延方案。尽管ZnS与InP晶格失配最大，但由于原子尺度的均匀性和没有界面缺陷，InP/ZnS NCs在单层ZnS外延层(~0.3 nm)的情况下产生了97.3%的PL QY。这一结果表明，理解异质外延的表面化学对于探索无缺陷异质结构纳米晶的合成方案是至关重要的。
Choi, Y., Hahm, D., Bae, W.K. et al. Heteroepitaxial chemistry of zinc chalcogenides on InP nanocrystals for defect-free interfaces with atomic uniformity. Nat Commun 14, 43 (2023).DOI：10.1038/s41467-022-35731-2https://doi.org/10.1038/s41467-022-35731-2
3. Chem：由有机光氧化还原催化的富电子芳烃的11C-、12C-和13C-氰化
正电子发射断层扫描(PET)作为一种非侵入性的成像技术，在早期诊断、患者筛查、治疗监测等个性化医疗领域发挥着至关重要的作用。PET研究的进展有赖于新的PET试剂的发现，这在许多情况下需要开发简单而有效的放射性标记方法。作为卤素和羰基化合物的生物同位异构体，腈类化合物是医药和农用化合物中重要的官能团。近日，北卡罗来纳大学教堂山分校Zibo Li，David A. Nicewicz公开了一种温和的有机光氧化还原催化的方法，用于高效地氰化一系列广谱的富电子芳烃，包括丰富且容易获得的藜芦醇和邻苯三酚三甲醚。1）值得注意的是，这种转化不仅与各种负担得起的12C和13C氰化物(CN)来源兼容，而且还可以应用于碳-11合成子，将[11C]腈结合到芳烃中。2）芳基[11C]腈可进一步衍生为[11C]羧酸、[11C]酰胺和[11C]烷基胺。因此，新开发的反应可以作为一种强有力的工具来生产新的PET试剂。
Wu et al., 11C-, 12C-, and 13C-cyanation of electron-rich arenes via organic photoredox catalysis, Chem (2022)DOI：10.1016/j.chempr.2022.12.007https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.12.007
4. EES综述：可持续电池的碳中和策略:从结构、回收、性能到应用
能源危机、温室效应和空气污染引发了对新储能技术的研究，导致电化学储能电池的持续发展和商业化。随着锂二次电池逐渐进入报废期，实现其高效绿色回收不仅是生态文明发展的战略要求，也是资源安全供应的现实保障。近日，北京理工大学Li Li，陈人杰教授基于结构-回收-性能-应用的有机四面体综述了当前锂二次电池回收技术。1）首先对二次电池的整个生命周期进行了简要的评估，以论证废旧电池回收在碳中和转型中的重要意义。2）根据能量保持程度和产品是否可以高价值使用，总结了现有回收技术的修订分类，并概述了回收理论，以期将其应用于未来市场上可买到的可充电电池。3）出于碳中和的考虑，根据各种因素(如原料丰富度和技术成熟度)评估了下一代可充电电池，并基于深刻的回收理论提出了可行的回收解决方案。4）作者提供了关于回收技术发展和回收企业的前景和挑战，用于储能电池回收，以实现更有效的大规模回收和工业碳中和升级。
Jiao Lin, et al, Carbon neutrality strategies for sustainable batteries: from tructure, recycle, property to application, Energy Environ. Sci., 2023https://doi.org/10.1039/D2EE03257K
5. EES：通过两个调谐Na/Mn反位缺陷触发O3型正极中的可逆阴离子氧化还原化学
氧阴离子氧化还原(OAR)对钠离子电池中氧化物阴极的容量和稳定性起着至关重要的作用，但其内在机制却知之甚少。如何触发和稳定OAR具有挑战性，特别是对于O3型过渡金属(TM)氧化物正极。近日，国科大Xiangfeng Liu阐明了Na/Mn反位缺陷是O3-NaMn1/3Fe1/3Ni1/3O2正极中OAR的主要触发因素，通过Ho掺杂调节Na/Mn反位缺陷可以提高OAR的活性和可逆性。1）Ho3+取代Fe3+位促进了更多的Na/Mn反位缺陷，使更多的O孤对电子参与电荷补偿。同时，Ho3+增大了O-O键和∠O TM-O角，维持了(O-)TM-(O-)的单电子氧空穴构型，抑制了电子损失引起的O-O缩短，避免了形成(O2)2-二聚体。此外，Ho3+诱导TM 3d轨道能带在费米能级以上分裂，生成Mn eg*和Ni eg*低能轨道，促进O孤对电子和Ni eg*轨道电子跃迁，同时激活阴阳离子的氧化还原活性。2）调节后，容量从146.8 mAh·g-1增加到184.9 mAh·g-1，容量保持率从40.3%增加到90.0%。这项研究揭示了O3型正极中的OAR机制，并对如何触发和稳定OAR提出了见解。
Yang Yu, et al, Triggering Reversible Anion Redox Chemistry in O3-Type Cathode through Tuning Na/Mn Anti-Site Defects, Energy Environ. Sci., 2023https://doi.org/10.1039/D2EE03874A
6. EES综述：锂离子电池的健康预测:机制、方法和展望
锂离子电池老化机理分析和健康预测对于智能电池管理系统保证电池系统的安全和最佳使用具有重要意义。近日，重庆大学胡晓松教授综述了电池老化机理和最新的健康预测方法，总结了电池健康预测面临的主要挑战和研究前景。1）首先，回顾和总结了衰减机制、衰减模式、影响因素和衰减类型之间的复杂关系。然后，根据不同的时间尺度和目标对电池健康预测方法进行了划分，包括短期健康状态估计、长期寿命终止预测和退化轨迹预测，随后详细回顾了每种预测任务和方法。2）为了一致性，首先对每种方法进行清晰简明的描述，展示这些方法的相似性和特殊性，然后回顾几部有代表性的作品。之后，进行比较评估。详细分析了每种预测任务和预测方法的主要优缺点。接下来，通过考虑每个预测任务的具体特征，提出了关键挑战。此外，对于每个挑战，提出并讨论潜在的解决方案。这些针对主要挑战提出的潜在解决方案是有益的，可以由研究人员在他们的进一步研究中加以考虑。3）最后，讨论了电池健康预测的发展趋势，并提出了一些电池健康预测的新思路。
Yunhong Che, et al, Health Prognostics for Lithium-ion Batteries: Mechanisms, Methods, and Prospects, Energy Environ. Sci., 2023https://doi.org/10.1039/D2EE03019E
7. Angew: 氧电催化中自旋态的调节
开发高效、稳定的过渡金属氧化物催化剂用于析氧反应和氧还原反应等能量转化过程，是解决能源短缺问题的关键措施之一。而过渡金属氧化物的自旋状态与其催化活性密切相关。近日，中国科学技术大学曾杰综述研究了氧电催化中自旋态的调节。1) 在过渡金属氧化物的八面体结构中，可以通过调节分裂能和电子对能来调节活性中心的自旋状态。调节活性中心的自旋状态可以直接调节d轨道的占有率，从而影响金属配体键的强度和中间体的吸附行为。2) 作者阐明了调节活性中心自旋状态的意义。随后讨论了自旋态的几种表征技术以及最近调节活性中心自旋态的一些策略。最后，还对这一重要领域未来的研究方向进行了展望。
Zhirong Zhang, et al. Regulating Spin States in Oxygen Electrocatalysis. Angew. Chem. Ine. Ed. 2023DOI: 10.1002/anie.202216837https://doi.org/10.1002/anie.202216837
8. Angew：用于在潮湿条件下有效分离异构C4烷烃的笼状MOF孔径的逐步设计
异构C4链烷烃的分离是石油化工中的一项重要任务，而目前的吸附剂在选择性和吸附容量之间进行权衡。近日，天津工业大学仲崇立教授，黄宏亮通过在其窄孔径上逐步安装甲基来调节笼状Zn-bzc (bzc =吡唑-4-羧酸)的孔径，以实现分子筛分离和高n-C4H10吸收。1）值得注意的是，得到的Zn-bzc-2CH3 (bzc-2CH3 = 3，5二甲基吡唑-4-羧酸)可以灵敏地捕获n-C4H10并排除异C4H10，提供分子筛n-C4H10/异C4H10分离和高n-C4H10吸附容量(54.3 cm3 g-1)。2）动态穿透试验证明，正C4H10/异C4H10可以有效分离，并可收集到高纯度的异C4H10 (99.99 %)。3）重要的是，由引入的甲基产生的疏水微环境大大提高了Zn-bzc的稳定性，并显著消除了潮湿条件下水蒸气对气体分离的负面影响，表明Zn-bzc-2CH3是n-C4H10/iso-C4H10分离的新基准。
Lu Wang, et al, Stepwise Engineering of a Cage-like MOF Pore Aperture for the Efficient Separation of Isomeric C4 paraffins under Humid Conditions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202218596DOI: 10.1002/anie.202218596https://doi.org/10.1002/anie.202218596
9. AM：基于工业兼容织构化硅的高效钙钛矿/硅叠层太阳能电池
单片钙钛矿/硅串联太阳能电池的功率转换效率(PCEs)有望超过单结太阳能电池的肖克利-奎塞极限。与使用正面平坦或轻度织构化硅的现有技术串联相比，在工业上可行的织构化硅太阳能电池上共形沉积钙钛矿允许降低制造成本和更高的匹配光电流密度。然而，在全织构化硅上生长的钙钛矿膜的低劣晶体质量损害了光伏性能。南京大学Hairen Tan等开发了一种阴离子工程添加剂策略来控制宽带隙钙钛矿薄膜的结晶过程。1）该策略能够提高薄膜结晶度、降低陷阱密度和在工业织构化硅上的保形沉积。这种策略允许制造效率为28.6%的钙钛矿/硅异质结叠层太阳能电池(认证为27.9%，1 cm2)。这种方法与工业织构化硅上串联的可扩展制造兼容，对于16 cm2的孔径面积证明了25.1%的效率。2）阴离子工程添加剂显著提高了宽带隙钙钛矿太阳能电池的工作稳定性，并且封装的串联太阳能电池在环境条件下在全1个太阳照明下工作2000小时后保持了其初始性能的80%以上。
Luo, X., et al, Efficient Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells on Industrially Compatible Textured Silicon. Adv. Mater. 2207883.DOI: 10.1002/adma.202207883https://doi.org/10.1002/adma.202207883
10. AM：用于高性能多功能电催化的非晶态Ru金属氧化物上的Pd-PdO纳米域
开发高效的多功能电催化剂是追求可持续能源未来的关键，但仍然是一个巨大的挑战。近日，南洋理工大学Jong-Min Lee，电气通信大学Yasuhiro Iwasawa，浙江海洋大学Yingtang Zhou开发了一种简单的合成策略将原子薄的Pd-PdO纳米结构限制在非晶态Ru金属氧化物(RuO2)上。1）所合成的电催化剂(Pd2RuOx-0.5h)对pH普适的析氢反应表现出优异的催化活性（在1 M KOH中η10 = 14 mV，在0.5 M H2SO4中η10= 22 mV，在1 M PBS中η10= 22 mV），碱性析氧反应(η10= 225 mV)和整体水分解（E10= 1.49 V）具有高质量活性和操作稳定性。进一步的还原使该材料(Pd2RuOx-2h)具有良好的碱性氧还原活性，表现出高的半程电位、四电子选择性和良好的抗毒性。2）催化活性的提高归功于有利的纳米结构的合理整合，包括(1)原子薄的纳米片状形貌，(2)共存的非晶相和缺陷晶相，以及(3)多组分异质结构特征。这些结构因素有效地调节了材料的电子构型和中间体在有利反应能级的活性中心的吸附.
Viet-Hung Do, et al, Pd-PdO Nanodomains on Amorphous Ru Metallene Oxide for High-Performance Multifunctional Electrocatalysis, Adv. Mater., 2023DOI: 10.1002/adma.202208860https://doi.org/10.1002/adma.202208860
11. AEM: 无阳极锂金属软包电池的热失效机理
无阳极锂金属电池（AFLMB）由于其超高能量密度、简单的结构、较低的成本和相对较高的安全性而日益受到关注，对于缺乏高反应性锂金属阳极是否等于无热失效的明确理解还尚不明确。近日，中国科学院崔光磊、Huang Lang研究了无阳极锂金属软包电池的热失效机理。1) 作者通过系统地研究2.0Ah AFLMB的热失效特性，揭示了在升高温度下放电的无阳极软包电池是安全的，而充满电的软包电池确实经历热失效，但其强度比具有相同容量的锂金属电池的强度更温和。此外，机理研究表明，采用常规电解质的AFLMB的热失效是由阳极诱导的放热相互作用和断裂隔板诱导的电极相互作用触发和主导的。2) 此外，在电解质中添加碳酸氟乙烯酯会导致170°C下的开环再聚合，从而在阳极和阴极之间形成热稳定的固体层，进而抑制了电极的直接接触，并有效地延缓了剧烈的自加热过程。通过对大型AFLMB热失效特性和机理的全面探索，将为开发高能量密度和安全性增强的锂金属电池提供了新的思路。
Xiaohu Zhang et al. Deciphering the Thermal Failure Mechanism of Anode-Free Lithium Metal Pouch Batteries. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202203648https://doi.org/10.1002/aenm.202203648
12. Nano Letters：纳米级超细锌金属负极实现高稳定性水系锌离子电池
水系锌电池(AZB)具有理论容量高、氧化还原电位低、安全性好等优点，是一种很有前途的储能技术。然而，金属锌表面发生的枝晶生长和寄生反应导致了严重的不稳定性。近日，伦敦大学学院Thomas S. Miller，北京大学深圳研究生院潘锋教授，深圳大学Jinlong Yang报道了一种利用乙二醇单甲醚(EgMe)分子调控锌的成核和生长过程来获得超细锌纳米颗粒阳极的新方法。1）结果表明，鸡蛋与锌离子形成的络合物能适度增加形核驱动力，并吸附在锌表面，通过细化晶粒防止氢腐蚀和枝晶突起。2）因此，纳米级的负极具有很高的库仑效率（99.5%)，循环寿命长(超过366天和8800次循环)，在全电池中与最先进的正极（ZnVO 和 AC）具有出色的兼容性。这项工作为水基金属离子电池的界面工程提供了一条新的途径，对AZBS的商业前景具有重要的意义。
Mingqiang Liu, et al, Nanoscale Ultrafine Zinc Metal Anodes for High Stability Aqueous Zinc Ion Batteries, Nano Lett., 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03919https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c03919
