特别说明：本文由学研汇技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。近年来，在许多二维范德华层状异质结构中发现了铁电性，这些异质结构在本质上或通过异质结构工程破坏了反演对称性。与传统的铁电性不同，这种现象是由于BaTiO3等化合物的长程库仑相互作用而产生的，这种现象被认为是由于层间滑动和反转对称破碎引起的小偶极矩之间的相互作用而出现的。该原理已扩展到菱面体堆叠双层过渡金属二卤属化合物和正交堆叠双层Td-WTe2，证明了在几乎任何非中心对称二维异质结构中实现铁电行为的可行途径。与薄膜氧化物 相比，铁电2D异质结构具有可调谐电子行为以及利用铁电来控制其他电子状态的能力等优势。重要的是，由于二维铁电结构原子薄，面内金属态与面外极化兼容。因此，铁电性因此提供了控制和评估二维超导的调谐钮。
关键问题
实现这一目标的一个可能的候选者是少层Td-MoTe2，它已被独立地显示出铁电性和补偿超导性。MoTe2是一种几乎补偿的半金属，其超导转变温度随厚度的减小而异常升高，MoTe2还具有极性晶体结构，因此是适合作为研究超导态与电极化之间相互作用的平台。
新思路
有鉴于此，哥伦比亚大学Abhay N. Pasupathy和威斯康辛大学Daniel A. Rhodes等人展示了双层Td-MoTe2同时表现出铁电开关和超导性。值得注意的是，在其铁电转变处观察到了场驱动的一阶超导体-正常转变。双层Td-MoTe2的超导转变温度(Tc)随载流子密度和温度的变化也存在最大值，从而可以独立地控制超导态随掺杂和极化的变化。作者发现，Tc的最大值与补偿的电子和空穴载流子密度有关，当其中一个费米口袋随掺杂消失时，Tc消失。作者认为，这种不寻常的极化敏感二维超导体是由与近嵌套的电子和空穴费米口袋相关的带间配对相互作用驱动的。
作者制作了双层MoTe2样品，通过电压VT和VB调整载流子密度和位移场，证实了样品的补偿半金属性质以及铁电性。作者探究了铁电性与二维超导的相互作用，铁电开关与超导之间的关系，载流子掺杂与位移场相图中的铁电性区域关系，并提出了超导性的控制机制。作者讨论了零位移场下超导的载流子密度依赖性，证实了霍尔分析和补偿行为，并探究了当观察到滞回超导开关时，空穴和电子载流子对超导性的影响。作者分析了配对机制背后存在带间过程，通过DFT计算表明MoTe2是一种不同寻常的2D超导体，提出的简单的嵌套驱动机制与双分子层MoTe2中观察到的Tc的掺杂依赖性定性一致。作者报道的双层Td-MoTe2同时表现出铁电开关和超导电性，在其铁电转变处，观察到场驱动的一级超导体到正常的转变。作为载流子密度和温度的函数，双层Td-MoTe2在Tc处呈现了最大载流子密度值，可以独立调控作为掺杂和极化函数的超导态。作者在双层MoTe2铁电体系中发现了一个可调谐的Tc，与此同时超导在铁电跃迁时的离散开关为具有超导相一阶开关的量子器件开辟了新的可能性。
技术细节
作者制作了带有上下双栅电极的双层MoTe2样品，通过电压VT和VB调整载流子密度和位移场。低Δn的数据清楚地表明霍尔效应与场是非线性的。当增加Δn时，霍尔信号从非线性演变为线性，这表明在高Δn处有一个单一的主导载波。作者还在样品中看到零掺杂时的非饱和磁电阻，所有这些特征都是补偿半金属的标志。因此，这些测量结果与DFT计算中原始材料的预期电子结构大致一致，表明双分子层样品中没有大的外部掺杂或降解。未掺杂样品的电阻随温度的变化可观察到明显的超导跃迁，Tc为2.3 K。为了探测铁电性的存在，在正常状态下以固定密度扫描D，观察到四探针电阻Rxx的滞后开关。
作者测量了1.7 K下Rxx作为位移场的函数，清楚地观察到超导和滞后开关的存在。利用单一材料中铁电开关与超导共存的特性，可以制成外电场驱动的超导开关。一旦建立了状态之间的切换，样品的电阻就会无限期地保持在新状态。此外，在不同温度下进行了位移场扫描，结果表明最大Tc恰好出现在切换之前，表明超导状态的机制与样品的内部电场密切相关。在不同掺杂水平下进行位移场扫描，在超导状态下的相应测量清楚地显示了内部电场在所观察到的超导行为中的作用。作者观察到电场在低掺杂和高掺杂时都能驱动样品发生超导跃迁。滞回超导发生在相图中靠近场驱动超导与正常态铁电行为相交的边界的部分。作者提出了一个简单的假设，即控制超导性的是样品中的总内部电场:当样品极化翻转时，如果足够接近场驱动的超导跃迁，就可以打开或关闭超导相。
作者讨论了零位移场下样品中超导的载流子密度依赖性，结果显示Tc的最大值为2.5 K，最大Tc与材料的补偿点Δn = 0密切相关。作者进一步证实了霍尔分析和补偿行为，在掺杂电子后，Tc的总体降低，直到Δn = 2 × 1013 cm−2，超过这个值，超导性完全消失。进一步研究了当观察到滞回超导开关时，空穴和电子载流子能否提高超导性，发现当样品是超导时，可以看到非线性霍尔效应。提取的载流子浓度发现需要两种载流子才能具有超导性。作者测量了不同掺杂水平和零位移场下正态电阻的温度依赖性，研究了产生二维超导的金属态。对于双分子层MoTe2，观察到在中间温度下近似线性的t电阻。对于大多数掺杂值，在低温下电阻恢复通常的T2依赖性。
只有当电子和空穴袋同时存在时，才会出现超导现象，这表明配对机制背后存在带间过程。作者从DFT计算中计算了多轨道林德哈德磁化率的领先特征值λmax。首先，考虑单层情况，可以发现沿kx轴连接电子和空穴袋边缘的两个嵌套波导q1M和q2M (M=单层)处的λmax峰。双分子层MoTe2的情况稍微复杂一些，在ky方向上存在一个额外的电子袋以及双分子层的分裂。结果表明，λmax不仅在嵌套波矢q1B沿kx方向连接空穴和电子袋，而且在q2B波矢上沿ky方向连接空穴和电子袋。此外，在q3B出现了一个连接双层分裂孔袋的额外峰值。这意味着MoTe2是一种不同寻常的2D超导体。虽然目前还不能排除其他机制，但这种简单的嵌套驱动情况与双分子层MoTe2中观察到的Tc的掺杂依赖性定性一致。
总之，作者在双层MoTe2铁电体系中发现了一个可调谐的Tc，这表明这种材料是一个很有前途的平台，可以通过掺杂和位移场两个独立且高度精确的控制不寻常类型的二维超导。与此同时，超导在铁电跃迁时的离散开关为具有超导相一阶开关的量子器件开辟了新的可能性。预计这些效应会对层厚度和扭转角产生有趣的依赖，从而调节反演对称性破缺的程度。这种效应也应该存在于其他非中心对称的二维超导体中。最后，利用耦合到晶格中的超快电磁激发来控制这些性质也是一个有吸引力的前景。Jindal, A., Saha, A., Li, Z. et al. Coupled ferroelectricity and superconductivity in bilayer Td-MoTe2. Nature 613, 48–52 (2023).DOI：10.1038/s41586-022-05521-3https://doi.org/10.1038/s41586-022-05521-3
