1. Nature Reviews Materials: 钙钛矿-硅串联太阳能电池商业化的稳定性挑战
在太阳能电池商业化应用中,由于光伏装置中系统成本平衡日益占据主导地位,因此,下一代太阳能电池技术必须显著提高电力转换效率。目前,在包括硅(Si)底电池和宽带隙钙钛矿顶电池的串联太阳能电池(TSC)中发现了具有容易制造和高功率转换效率的组合。然而,尚未解决的钙钛矿稳定性问题对现实世界的能源产量具有重要影响,并对其商业化前景产生了严重挑战。近日,澳大利亚国立大学Heping Shen、Kylie Catchpole、Leiping Duan综述研究了钙钛矿-硅串联太阳能电池商业化的稳定性挑战。1) 作者概述了钙钛矿–Si TSC稳定性的最新技术,并阐明了电池和模块级别的关键串联特定降解机制。从这个角度出发,作者考虑了钙钛矿相分离和应变的影响、钙钛矿膜在纹理表面上以及使用TSC特定电极设计时面临的新挑战,以及电流匹配约束的加剧效应。2) 作者还考虑了经济因素,并确定了钙钛矿–Si TSC与单结Si太阳能电池竞争所需的终身能量产量。最后,作者概述了未来的关键研究方向,以实现TSC技术成功商业化所需的长期稳定性。
Leiping Duan, et al. Stability challenges for the commercialization of perovskite–silicon tandem solar cells. Nature Reviews Materials 2023DOI: 10.1038/s41578-022-00521-1https://doi.org/10.1038/s41578-022-00521-1
2. Chem. Rev.: 纤维素的水相互作用、复合材料应用和水处理
众所周知,纤维素与水具有很好地相互作用,但纤维素不溶于水,而且纤维素具有连接分子链的氢键网络,使它们难以抵抗水性溶剂。近日,布里斯托大学Stephen J. Eichhorn对纤维素的水相互作用、复合材料应用和水处理进行了综述研究。1) 作者列出了纤维素与水的相互作用,但重点是天然和合成纤维复合材料的形成。其中涵盖了有关水与木材的相互作用、细胞壁中纤维素的生物合成及其在水悬浮液中的分散以及最终在水过滤和纤维基复合材料中的分散研究,探讨了水与纤维素的相互作用,以及它们如何用于合成和天然复合材料。2)此外,作者还重点研究了纤维素是两亲性的这一观点,在此之上,还介绍了在使用各种带电和改性纳米纤维素稳定油水乳液方面取得的进展。水在手性向列相液晶的水性形成中的作用,以及随后在干燥成复合膜时的作用。作者还讨论了纤维素作为水过滤辅助材料的用途,有效地利用相互作用可以促进人类生活的各个领域。
Anita Etale, et al. Cellulose: A Review of Water Interactions, Applications in Composites, and Water Treatment. Chem. Rev. 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00477https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00477
3. Nature Sustainability:高熵水系电解质用于全温锌电池
交通运输的电气化和对电网储能需求的不断增长继续在全球范围内推动电池的发展。然而,锂离子电池的供应链面临着越来越多的重要和稀缺资源的挑战。因此,开发更可持续的电池化学物质的动力正在增长。马里兰大学王春生教授和Oleg Borodin等展示了一种引入LiCl作为支持盐的ZnCl2电解质水溶液。1)一旦电解液优化至Li2ZnCl4⋅9H2O,组装的锌空气电池可以在-60°C至+80°C之间以0.4mA cm-2的电流密度持续稳定循环800小时,锌剥离/电镀的库仑效率为100%。即使在-60°C时,也能保持超过80%的室温功率密度。高级表征和理论计算揭示了高熵溶剂化结构,这是优异性能的原因。强酸性允许ZnCl2接受供体Cl-离子形成ZnCl42-阴离子,而水分子在低盐浓度下保留在自由溶剂网络中或与Li离子配位。2)该工作为下一代锌电池电解质的合理设计提供了一个有效的策略。
Yang, C., Xia, J., Cui, C. et al. All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte. Nat Sustain (2023).DOI: 10.1038/s41893-022-01028-xhttps://doi.org/10.1038/s41893-022-01028-x
4. Nature Synthesis:钛催化核碱核糖基化合成区域选择性核糖核苷
由于嘌呤N9位和嘧啶N1位的低亲核性,通过核碱基的直接核糖基化进行核糖核苷的区域选择性合成是一个主要挑战。近日,南京大学王晓通过钛催化核碱核糖基化合成区域选择性核糖核苷。1) 作者报道了一种区域选择性钛催化核糖基化合成嘌呤和嘧啶核糖核苷的方法。钛矿物是提高N9嘌呤核苷对外环NC6异构体选择性的关键。N9核糖基化腺嘌呤具有14%的产率,并且具有优异的区域控制,即N9/NC6比率高达13:1。2) 该方法已应用于核糖基化鸟嘌呤和尿嘧啶的合成,其中β-鸟苷的产率和选择性最高。并且作者通过红外和X射线光电子能谱对其潜在的反应机理进行分析发现,基底和矿物表面之间的相互作用是区域选择性的关键。
Chen Qianqian, et al. Regioselective ribonucleoside synthesis through Ti-catalysed ribosylation of nucleobases. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-022-00206-1https://doi.org/10.1038/s44160-022-00206-1
5 Nature Synthesis:同时进行塑料重整的光电化学CO2转化为燃料
太阳能驱动二氧化碳和塑料转化为增值产品的过程是实现循环经济的一条可持续途径,但在一个综合过程中同时转化二氧化碳和塑料极具挑战性。近日,剑桥大学 Erwin Reisner实现了与塑料重整同时进行的光电化学CO2转化。1) 作者介绍了一种用于CO2转化的多功能光电化学平台,并且该平台可与塑料的改性相耦合。基于钙钛矿的光电阴极能够集成不同的CO2还原催化剂,例如分子钴卟啉、Cu91In9合金和甲酸脱氢酶,它们分别产生CO、合成气和甲酸盐。Cu27Pd73合金阳极在碱性溶液中选择性地将聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料改性为乙醇酸盐。2) 此外,整个单光吸收体光电化学系统在内部化学偏压和零外加电压的驱动下工作。该系统的性能类似于无偏压的双光吸收塔,具有比光催化工艺高约10-100倍的生产率。该发现表明,光电化学CO2转化为燃料的高效生产与塑料转化为化学物质的转化相结合,是一种有前途的、可持续的太阳能技术。
Subhajit Bhattacharjee, et al. Photoelectrochemical CO2-to-fuel conversion with simultaneous plastic reforming. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-022-00196-0https://doi.org/10.1038/s44160-022-00196-0
6. Nature Synthesis:组合阳离子交换用于发现和合理合成异质结构纳米棒
在将不同精确设计的异质结构纳米颗粒结合在特定装置中需要适当的设计指南和合成工具。阳离子交换反应为将简单纳米颗粒合理转化为大量复杂异质结构产物提供了一条可行途径,但现有的能力仍然有限,使得许多组成和结构无法实现。近日,宾夕法尼亚州立大学Raymond E. Schaak将组合阳离子交换用于发现和合理合成异质结构纳米棒。1) 作者建立了一个组合溶液化学平台,用以加速异质结构纳米颗粒的发现和合理合成。通过在未优化的条件下将硫化铜纳米棒引入阳离子(Cd2+、Zn2+、Co2+、Ni2+、In3+、Ga3+)的混合物中,实现了许多异质结构金属硫化物产物的同时形成,并最大化了产物多样性。2) 通过调节简单的反应变量,如温度、浓度、化学计量、阳离子选择和形态,作者观察到数百种与现有设计指南不兼容的产品。然后,作者将这些观察结果转化为可扩展的反应,以合理地生成具有新型特征的高产量样品。
Connor R. McCormick, et al. Combinatorial cation exchange for the discovery and rational synthesis of heterostructured nanorods. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-022-00203-4https://doi.org/10.1038/s44160-022-00203-4
7. Nature Commun.:金属有机骨架上气体吸附和转化的结构敏感性
许多催化过程依赖于气体分子在(多孔)功能材料表面上的吸附和转化,这些过程通常优先发生在特定的外部表面位置。近日,荷兰乌特列支大学Bert M. Weckhuysen报道了金属有机骨架上气体吸附和转化的结构敏感性。1) 作者将原位光诱导力显微镜(PiFM)与密度泛函理论(DFT)计算相结合,研究了甲醛在具有纳米分辨率的ZIF-8微晶外表面上特定位置吸附和转化,并且作者观察到甲醛在高折射率平面上的优先吸附。此外,作者通过原位PiFM观察到在扩展外部晶体平面内具有不饱和纳米畴,以及纳米尺度上增强的吸附行为。2) 此外,在有缺陷的ZIF-8晶体上,作者发现了由路易斯酸介导的甲氧基和甲酸盐机制对甲醛的结构敏感转化。与缺陷浓度相比,外表面终止状态对吸附和转化的影响更大,并通过DFT计算表明,这是由于高折射率晶体表面上存在特定的原子排列。
Guusje Delen, et al. Structure sensitivity in gas sorption and conversion on metal-organic frameworks Nature Communication 2023DOI: 10.1038/s41467-022-35762-9https://doi.org/10.1038/s41467-022-35762-9
8. Nature Commun.:单层氧化铂纳米片的拓扑定向还原合成铂纳米片助力电催化
提高铂(Pt)基电催化剂用于氧还原反应(ORR)的性能对于聚合物电解质燃料电池的广泛商业化至关重要。近日,信州大学Wataru Sugimoto,Daisuke Takimoto展示了通过拓扑定向还原从层状铂酸(HyPtOx)中剥离出来的0.9 nm厚的单层PtOx纳米片来合成厚度为0.5 nm的双层Pt纳米片。1)Pt纳米片的ORR活性是常规使用的最先进的3 nm Pt纳米颗粒的两倍,这归因于其较大的电化学活性表面积(124 m2 g−1)。2)这些Pt纳米片通过增强其ORR活性,在减少Pt使用量方面显示出极大的潜力。研究结果揭示了设计先进催化剂的策略,这些催化剂明显优于传统的纳米颗粒系统,使Pt催化剂能够在燃料电池、可充电金属-空气电池和精细化工生产等领域充分发挥其潜力。
Takimoto, D., Toma, S., Suda, Y. et al. Platinum nanosheets synthesized via topotactic reduction of single-layer platinum oxide nanosheets for electrocatalysis. Nat Commun 14, 19 (2023).DOI:10.1038/s41467-022-35616-4https://doi.org/10.1038/s41467-022-35616-4
9. ACS Nano:有序介孔碳接枝MXene催化异质结构作为锂离子动力泵高效转化硫/硫化物用于锂-硫电池
与传统锂离子电池相比,锂-硫(Li−S)电池具有无可比拟的理论容量和能量密度,但由于“穿梭效应”不尽如人意以及锂离子传输动力学低导致转换动力学缓慢,因此阻碍了它们的快速发展。容量衰减。近日,华东理工大学Yongzheng Zhang,Yanli Wang,Liang Zhan中科院苏州纳米所Jian Wang通过在 MXene 纳米片(表示为 OMC-g-MXene)上均匀接枝介孔碳制备催化二维异质结构复合材料,作为 Li-S 电池的界面动力学加速器。1)在这种设计中,异质结构中接枝的介孔碳不仅可以防止 MXene 纳米片的堆叠,具有增强的机械性能,还可以提供促进离子扩散的促进泵。同时,暴露的富含缺陷的 OMC-g-MXene 异质结构通过 OMC-g-MXene 和多硫化物之间的化学相互作用抑制多硫化物穿梭,从而同时提高电化学转化动力学和效率,正如原位/非原位表征所充分研究的那样。2)因此,带有 OMC-g-MXene 离子泵的电池实现了高循环容量(200 次循环后在 0.2 C 时为 966 mAh g-1)、优异的倍率性能(在 5 C 时为 537 mAh g-1)和超低衰减在 1 C 下 800 次循环后,每个循环的速率为 0.047%。即使在贫电解质下使用 7.08 mg cm-2 的高硫负载,也可以获得 4.5 mAh cm-2 的超高面积容量,展示了未来的实际应用。
Xiang Li, et al, Ordered Mesoporous Carbon Grafted MXene Catalytic Heterostructure as Li-Ion Kinetic Pump toward High-Efficient Sulfur/Sulfide Conversions for Li−S Battery, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c11663https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11663
10. ACS Nano:具有可控带隙的多功能纳米结构为智能热管理提供高度稳定的红外发射率
热控制对于保证最先进的电子设备或系统的最佳性能至关重要。在太空中,轨道卫星面临着高的热梯度、加热和由来自太阳的不同照明引起的不同热负荷的问题。今天最先进的热控制系统提供了保护;然而,它们体积庞大,限制了有效载荷的质量和功率预算。近日,萨里大学S. Ravi P. Silva介绍了一种先进的多功能纳米屏障结构(MFNS)的设计和制造技术,该结构具有在宽光谱范围内可调的光热响应。1)这种机械和环境坚固的多层阻隔涂层可以控制其光学带隙。通过平衡Ti:O比率和调节DLC超晶格结构,在具有嵌入的光热转换效应的衬底表面上设计热机械耦合的多层结构,这种控制成为可能。这表明有能力产生可变的太阳吸收率(最小∆αS = 0.30)和稳定的红外发射率特性,在平衡AO/UV条件时可能在低地球轨道上自我重新配置,并可能进一步进入更高的轨道。当在CFRP上使用高反射MFNS时,平衡温度从120显著降低到60°C。2)MFNS重量轻(亚微米厚),不需要外部电源输入就能实现,这表明它比传统的空间合格的TCSs有了显著的改进,从而允许在卫星的质量/功率比方面采用先进的结构概念。可以使用一系列材料,利用MFNS作为稳定的平台来调整进一步的属性。此外,可以实现用于能量收集的高吸收结构,其光热转换效率高达96.66%。3)这种技术可以与嵌入材料中的光纤相结合,形成一系列智能设备,包括用于复合材料的高导电增强材料、通过散热进行辐射耦合、添加制造或嵌入式微管网络,用于生成具有结构和环境传感以及热机械和光学调节的属性转移的智能设备。
Michal Delkowski, et al, Multifunctional Nanostructures with Controllable Band Gap Giving Highly Stable Infrared Emissivity for Smart Thermal Management, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c09737https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09737
11. ACS Nano:用于高电流密度水氧化的稳定高效电催化剂的超快速燃烧合成
廉价、高效且耐用的析氧反应(OER)催化剂的规模化生产对于水分解技术的工业实施是至关重要的,所述催化剂可以在低电位下输送高电流密度。近日,南京航空航天大学彭生杰教授通过超快燃烧方法在铁泡沫上大量原位生长几秒钟获得了一系列与Fe2O3结合的金属氧化物。1)得益于三维纳米片阵列框架和异质结结构,具有丰富活性中心的自支撑电极可以调控质量输运和电子结构,促进高电流密度下的OER活性。2)优化后的Ni(OH)2/Fe2O3具有坚固的结构,在1.0 M KOH溶液中,在低至271 mV的过电位下可提供高达1000 mA cm-2的高电流密度达1500 h。3)理论计算表明,强电子调制通过优化中间体的吸附能在杂化材料中起着至关重要的作用,从而提高析氧效率。这项工作提出了一种方法来构建廉价和稳健的催化剂,用于能量转换和储存的实际应用。
Deshuang Yu, et al, Ultrafast Combustion Synthesis of Robust and Efficient Electrocatalysts for High-Current-Density Water Oxidation, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c11939https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11939