纵横70年!这个光学材料,值得一篇Science!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-01-13
特别说明:本文由学研汇技术中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。

原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)
编辑丨风云

背景

电磁波是现代社会的重要基础。它们被用来携带信息,使广播广播和电视、移动电信以及通过Wi-Fi无处不在地访问数据网络成为可能,并通过光纤形成了现代宽带互联网的骨干。在基础物理学中,电磁波是探测从宇宙到原子尺度的物体的重要工具。例如,世界上一些最精密的人造仪器——激光干涉仪引力波天文台和原子钟,依靠电磁波达到了前所未有的精度。

这激发了数十年的研究,以开发宽光谱范围内的相干EM源,并取得了令人印象深刻的结果:由电子振荡器可以很容易地产生数十千兆赫(无线电和微波体系)的频率。谐振隧道二极管能够产生毫米和太赫兹波,范围从几十千兆赫到几太赫兹。甚至在更高的频率,高达千赫兹级,通常被定义为光学频率,相干波可以由固体和气体激光器产生。然而,这些方法往往存在光谱带宽狭窄的问题,因为它们通常依赖于特定材料的明确的能态,这导致光谱覆盖相当有限。为了克服这一限制,非线性混频策略已经被开发出来。这些方法将复杂性从EM源转移到非共振的物质效应。特别是在光学领域,存在大量的材料支持适合于频率混合的效应。在过去的20年里,通过操纵这些材料形成波导结构(波导)的想法在效率、小型化、生产规模和成本方面得到了提高,并已广泛应用于各种应用。

铌酸锂晶体首次生长于1949年,由于其良好的材料性能,是一种特别有吸引力的频率混合光子材料。大块铌酸锂晶体和弱约束波导几十年来一直被用于访问EM频谱的不同部分。最近,薄膜铌酸锂(TFLN)引发了广泛的关注。这种集成的光子材料平台实现了紧密的模式约束,从而使频率混合效率提高了几个数量级,同时通过使用色散工程等方法为光学特性工程提供了额外的自由度。重要的是,TFLN的大折射率对比度首次实现了以铌酸锂为基础的光子集成电路

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图  铌酸锂光谱覆盖

综述概述

有鉴于此,澳大利亚RMIT大学Andreas Boes等人全面地回顾了LN作为一种光学材料的历史、其不同的光子平台、工程概念、光谱覆盖率和基本应用,然后对LN的未来进行了展望。该综述发表在Science期刊上。

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具体内容

LN平台
LN是一种铁电晶体,1949年首次以多晶形式合成。此后,人们花了15年的时间确定了这种材料的特征电光和二阶非线性光学特性。在过去的几十年里,出现了三种主要的LN光子平台,即块状晶体弱约束波导紧约束波导

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图  LN作为光子材料的发展历程

大块LN晶体由于其与自由空间光学装置的兼容性、处理高光功率的能力、易于制造和低成本而被广泛应用于产生和操纵EM波。这种晶体通常是毫米到厘米级的LN块,具有光学级抛光面。大块LN晶体早期被用于电光调制和谐波产生(SHG)。光折射率是在研究LN的非线性器件时首次发现的,它后来为在LN中存储高密度数据提供了手段。

弱约束LN波导在小模体积下保持高强度的厘米长度距离上的相互作用场,与块状晶体相比,非线性混合效率提高了两到三个数量级。这降低了对光功率的要求,能够在毫瓦(连续波)或几纳焦耳(脉冲)的中等光功率范围内高效地产生电磁波。钛扩散和质子交换仍然是常见的弱约束LN波导制造方法。这种波导已用于许多频混演示,如在LN和集成铒激光器中用于SHG的QPM的首次实现。

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图  用于产生和操纵电磁波的LN材料特性

紧约束LN波导是一种相对较新的LN结构,具有更小的模式体积,达到亚波长模式直径。除了提供广泛的集成和色散工程机会外,这导致频率混合效率比弱约束波导高出近两个数量级。薄膜LN (TFLN)平台可以在接近半导体平台的规模和密度上实现光子集成,由于TFLN结合了高约束和高非线性,它特别适合于低功率连续波和低能量脉冲应用。

桥接EM谱的材料特性和工程概念
LN是几种具有产生和操纵EM波的许多吸引人的特性的材料之一,包括大的非线性光学、电光和压电系数。LN还可以支持各种工程概念,进一步增强这些效果。

非线性光学效应
非线性光学效应可以通过二阶[χ(2)]和三阶[χ(3)]非线性光学过程产生新的电磁波。在LN的居里温度(1150°C)以下,其晶体结构是非中心对称的,产生了较大的二阶非线性。这意味着沿一个晶体轴偏振的电磁波可以在另一个具有一定偏振的电磁场中引起相移。这种相互作用的全部集合称为非线性张量。LN中的三阶非线性光学过程使用其非线性折射率,与Si3N4的强度相似,实现了高效的四波混合过程,适用于光频率梳等应用。

线性电光效应
线性电光效应改变LN的折射率与外加电场成正比,可以用来调制穿过晶体的电磁波,在注入波周围产生新的频率,间隔为电调制频率的一个或多个。LN的最大电光系数依赖于晶体轴,最大的分量约为30 pm/V,通常需要相互作用长度为几毫米到几厘米才能在合理的低电压下实现所需的相移。这种效应已被用于用从静态或极低频到数百千兆赫的电信号调制和操纵电磁波。LN的一个关键优势是电光效应只改变光的相位,而不改变吸收

光弹效应
光弹性效应使LN的折射率随应变变化,通过压电效应与声波激发产生的周期性剪切或压缩LN相互作用,可用于调制和移频电磁波。声光器件在LN中的工作频率通常在兆赫到千兆赫范围内,主要是因为实际的考虑,如晶体的大小和电极的可制造性。

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图  LN技术中使用的工程概念可实现宽光谱范围的高效耦合

LN的优势
与其他材料相比,LN并不一定表现出最强的材料效应。事实上,还有许多其他材料,如KTP、BBO、GaAs和InP,具有诱人的材料性能。然而,LN的特点在于其成熟度、稳定性、商业可用性、宽透明度范围以及在宽频谱范围内EM频率之间的耦合方面的可工程性,使其生成更加高效和可定制。

速度匹配用于LN中最常见的光学元件之一,即宽带电光行波调制器。为了使射频波与光波有效的电光相互作用,理想情况下,单频射频波的相速度与光波的群速度应该相同。这可以通过设计波导和电极尺寸以及材料色散来实现。

色散工程使用材料叠加和波导尺寸作为自由度来设计模态色散。波导的色散由波导核心和包层中波长相关的场分布决定。这种波导色散(或几何色散)可以成为整体色散的重要因素,通过提供对群速度失配和群速度色散的控制。色散工程通常只在TFLN中可用。

QPM是一种补偿不同波的相速度(即动量)不匹配的技术。这可以通过相位失配达到180°时周期性地反转晶体的自发极化来实现,或者在导波平台中,通过修改波导尺寸周期性地扰动非线性耦合的量级。。自发极化的周期性反转可以通过成熟的光学、热学和电畴工程方法来实现,其中电场极化方法是应用最广泛的方法,已应用于所有三个LN平台。电场极化和QPM的工程性在大多数其他光学材料平台中是不可用的,这是LN广泛采用非线性光学应用的主要原因之一。

LN光子学用于EM谱
LN的材料特性和可工程性相结合,提供了在从紫外光到微波近五个数量级范围内产生电磁频率的方法。

可见光和紫外光
由于LN具有宽带隙,可见光和紫外光(400~900 THz)在LN中的材料损耗非常低。通过利用材料的二阶和三阶光学非线性与发达的近红外光源相结合,可以在LN中生成可见频率。这种非线性光学过程所能产生的最高EM频率仅受LN的紫外吸收边缘的限制,并且在近紫外光谱范围内可达到800至900 THz

近红外频率
近红外频率可以使瑞利散射最小化,又可以在特定窗口避免分子吸收,从而实现通过光纤和光子集成电路(PIC)的低损耗传输。根据应用的不同,近红外频率可以通过广泛的方法在LN中生成,包括拉曼激光和DFG,这些过程可以生成一到两种新的EM频率,以及Kerr微梳、SCG和电光梳,这些方法可以以OFCs的形式生成数十到数百种新的EM频率。

中红外频率
当声子吸收开始发生时,中红外频率在LN中的损失较低。中红外频率可以用来激发分子的振动状态,广泛应用于城市空气质量监测或化工厂过程监测和管道排放等的光谱传感器。最近,由DFG产生的中红外频率已在弱约束以及TFLN波导中得到证明,连续波转换效率提高了一到两个数量级。由于色散工程提供的大转换带宽,TFLN波导将红外频率梳到中红外区域。SCG产生的频率梳具有更宽的谱宽,可以一直达到60 THz。在TFLN平台中,LN薄膜下面的二氧化硅包层的材料吸收也可以限制产生的频率。

太赫兹频率
LN晶体具有通过光学整流产生窄带、高强度太赫兹频率的吸引力,这是一个二阶非线性光学过程,也可以用脉冲内DFG来描述。在大块LN晶体中用于光学整流的泵浦脉冲处于近红外区域,这是由于高功率、超短光学光源的可用性,通常产生频率为0.2到4 THz的脉冲太赫兹辐射。

微波频率
在非线性光学环境中,微波频率可以直接通过DFG过程在低语廊模式谐振器中产生,用于光学和微波模式。然而,在大多数射频光子学应用中,LN被用于将微波频率转换到光载波上,然后可以在光域中传输和操纵,随后使用具有适当带宽的光电探测器生成微波频率。从微波到光学频率的主要转换机制依赖于LN中的电光和声光效应。

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图  LN光谱覆盖

展望

LN,在所有三种形态(大块LN晶体,弱约束和强约束LN波导)中,广泛用于非线性光学,声学和电光过程,以在宽光谱范围内生成和操作EM频率。自从LN诞生以来,材料和制造工艺已经成熟,导致大多数执行明确功能的离散组件。在未来,大块LN晶体元件对于整个频谱的EM频率产生仍然很重要,特别是对于需要高光功率的应用,例如高功率OPO,自由空间声光和电光调制器,以及激光腔中的q 转换器。然而,对于LN波导平台,预计在两个维度上的发展将迅速加速:(i)复杂性和(ii)光谱宽度。复杂性将从芯片上的毫米级单一组件过渡到微米级纳米光子电路,然后是复杂的多层网络,其中不同的材料与LN异质集成并与电子电路封装。这些设备的光谱宽度将从主要在近红外频率工作转变为根据需要从可见频率到微波频率生成和操纵EM频率。
短期内(未来5年),大块晶体和弱约束波导仍将是产生EM频率的重要平台,特别是在近红外和可见频率区域。在中期(5到10年),预计大块晶体和弱约束波导将继续作为小批量的可见到中红外频率应用的单独组件使用。新兴应用,如6G或太赫兹传感,将受益于这些设备的高功率处理能力,以有效地产生微波和太赫兹。然而,在太赫兹光谱区域相对较高的材料损耗可能不利于器件性能。从长远来看(10年或更长时间),TFLN将基于大规模(超过200毫米直径的晶圆)铸造工艺,采用各种异质集成材料和封装电子电路。这种平台将是扩大光学网络方案的绝佳选择,其中需要以可编程的方式耦合大型经典或量子光源阵列或处理单元。这将从根本上实现创新应用,如完全集成的激光雷达和ONN、量子计算、完全集成的频率合成器、大规模RF信号处理网络和先进传感器。


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图  LN光子学及其应用展望

参考文献:
ANDREAS BOES, et al. Lithium niobate photonics: Unlocking the electromagnetic spectrum. SCIENCE, 2023, 379(6627).
DOI: 10.1126/science.abj4396
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj4396

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