1. Nature Commun.：近红外宽带CO2通过表面等离子体激元与水还原成烃
模拟自然光合作用合成碳氢燃料是一种可行的太阳能到化学能转换策略，利用低能量光子，特别是近红外光子，一直是进一步提高转换效率的最终但具有挑战性的目标。等离子体金属已经证明了它们吸收低能量光子的能力，然而，它仍然是有效地将这种能量耦合到反应物分子中的障碍。对于高效的热载体接受能力和独特的CO2化学吸附能力的助催化剂的精确设计是人们迫切需要的。基于此，中科大熊宇杰教授，龙冉使用Au棒作为等离捕光单元，铜-钯(Cu-Pd)合金壳层作为助催化剂，在没有额外牺牲剂的情况下实现了高效的等离子体诱导的人工光合作用，在全光谱光照下实现了近100%的CH4产物选择性。1）原位近环境压力X射线光电子能谱(NAP-XPS)和密度泛函理论(DFT)计算表明，局域电场导致在费米能量(EF)之上出现新的孤立态，并导致不同分子轨道内电子转移的差异性，使得这种独特的太阳能到化学能量的转换成为可能。2）通过对反应体系的优化，在气固两相体系中，甲烷的产率达到了0.55 mmol g−1 h−1，在800 nm的近红外光照射下，其表观量子效率达到了创纪录的0.38%。
Hu, C., Chen, X., Low, J. et al. Near-infrared-featured broadband CO2 reduction with water to hydrocarbons by surface plasmon. Nat Commun 14, 221 (2023)DOI：10.1038/s41467-023-35860-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-35860-2
2. Nature Commun.：两性离子水凝胶中产生力诱导离子用于灵敏的无声语音传感器
人类敏感的机械感觉依赖于由皮肤机械感受器控制的离子电流。受皮肤感官行为的启发，天津大学Lei Zhang，Jing Yang研究了两性离子水凝胶，它在无移动离子的系统中，在外加力下产生离子。1）在这个系统中，当施加压力时，两性离子之间的距离减小，水就会分解。同时，两性离子链段可以为生成的离子提供迁移通道，大大促进离子的传输。2）这些综合效应赋予了无移动离子的两性离子皮肤传感器将压力灵敏地转换为离子电流，实现了高达非离子水凝胶五倍的灵敏度。信号响应时间取决于两性离子水凝胶的交联度，约为38ms，与天然皮肤的信号响应时间相当。3）皮肤传感器被整合到一个通用的喉咙佩戴的无声语音识别系统中，该系统将喉部机械振动的微小信号转换为无声语音。
Xu, S., Yu, JX., Guo, H. et al. Force-induced ion generation in zwitterionic hydrogels for a sensitive silent-speech sensor. Nat Commun 14, 219 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-35893-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-35893-7
3. Nature Commun.：一种自支撑三维共价有机骨架膜
像钻石这样的共价晶体是一类迷人的材料，很难以薄膜的形式制造出来。这是因为需要对键的形成进行空间动力学控制才能生成共价键合的晶体薄膜。定向晶体生长通常是通过化学气相沉积实现的，这种方法受到技术复杂性和相关高成本的阻碍。近日，哥德堡大学Karl Börjesson采用液-液界面法制备了高结晶度的3D COF薄膜。1）由于反应物和催化剂在不同相中的分布受到控制，3D COF的生成被选择性地限制在上下两相的界面上。2）限制反应导致共价晶体的超低厚度为13 nm。同时，胶片可以在厘米尺寸上制作，宽高比超过106。薄膜表现出高的均匀性，低的表面粗糙度，并且足够坚固，足以维持独立的状态和相当大的机械强度。3）由于3D COF具有低厚度和自支撑性的特点，在高分辨率透射电子显微镜(TEM)下可以清楚地观察到其结晶度，显示出排列良好的晶格图案。总而言之，这里讨论的方法允许以低成本和类似于CVD方法所获得的质量来制备自支撑共价晶体薄膜。
Yang, Y., Chen, Y., Izquierdo-Ruiz, F. et al. A self-standing three-dimensional covalent organic framework film. Nat Commun 14, 220 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-35931-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-35931-4
4. Nature Commun.：原丝(生物)油墨的体积增材制造
体积增材制造(VAM)通过照明整个建筑体积中动态变化的光图案，实现了三维结构的快速光聚合。然而，缺乏适合VAM的生物油墨是一个关键的限制。近日，哈佛医学院Yu Shrike Zhang提出了VAM的天然，未经改性，纯SS和SF(生物)油墨。1）研究人员评估了SS和SF(生物)油墨在不同浓度和不同光引发剂比例下的印刷性能，以进行优化。2）由于VAM将SS和SF(BIO)油墨的可印刷性与其机械性能分离的独特优势，与挤压或DLP生物打印所需的不同，低浓度的SS和SF(W/V，W/V，除非另有说明)可用于快速(BIO)打印，并能够同时实现复杂的体积结构，否则使用常规(BIO)打印模式几乎不可能，在几十到几百秒内。3）对SS和SF生物墨水的收缩和膨胀性能、机械性能和其他物理化学性能进行了表征，并对SS和SF生物墨水的细胞相容性进行了评价。最后，研究人员展示了VAM-(BIO)打印SS和SF结构的概念验证生物医学应用实例。
Xie, M., Lian, L., Mu, X. et al. Volumetric additive manufacturing of pristine silk-based (bio)inks. Nat Commun 14, 210 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-35807-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-35807-7
5. Matter：具有分形设计和可调疏水性能的 4D 打印可编程软网络
通过从自然界中汲取灵感来创造新颖结构的概念在生物集成电子学中具有广阔的前景。拉胀机械超材料在柔性传感器、植入式医疗设备和软体机器人等领域有着广泛的应用。近日，哈工大冷劲松院士，刘立武教授通过将 4D 打印分形启发的超材料与微观仿生电极相结合，提出了一种具有功能和结构重构、增强灵敏度和高灵活性的形状记忆传感器。1）首先，研究人员提出了 4D 打印超材料的设计理念和力学模型。2）然后，将超材料骨架与形状记忆仿生电极集成在一起，证明其具有可调节的疏水性和电学性能。3）衍生的健康监测传感器被证明具有根据外部刺激进行电气和机械特性重构的能力和对信号反馈的高灵敏度，具有高度的灵活性和对人体的依从性。这项工作展示了 4D 打印的可重构传感器在可穿戴电子和人机交互领域的潜在应用。
Nan Li,et al. A 4D-printed programmable soft network with fractal design and adjustable hydrophobic performance, Matter (2022), DOI：10.1016/j.matt.2022.12.010https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.12.010
6. Matter综述：用于光伏应用的稳定CsPbI3钙钛矿
CsPbI3 具有合适的带隙（Eg约1.7 eV）、卓越的光电性能和热稳定性，已被广泛认为是光伏器件的有竞争力的候选材料。然而，向非钙钛矿相的自发相变限制了它的进一步应用。为了稳定 CsPbI3 的钙钛矿结构并提高钙钛矿太阳能电池的功率转换效率，人们进行了大量研究，并取得了诸多进展。近日，北京航空航天大学陈海宁回顾了提高CsPbI3钙钛矿薄膜和器件稳定性的策略，并深入了解了不稳定的根源。1）作者首先介绍CsPbI3钙钛矿的结构和光学性质。其次，从内在评估（热力学、动力学、结构稳定性和缺陷）到外部刺激（水分、极性溶剂、热和光照）总结了CsPbI3化学和相不稳定性的起源和机制。2）作者系统地讨论了解决CsPbI3钙钛矿不稳定性问题的策略，包括离子掺入、调节表面能、引入低维 (LD) 钙钛矿和表面终止。3）作者最后对全无机CsPbI3钙钛矿的挑战和机遇进行了简要展望。
Tan et al., Stabilizing CsPbI3 perovskite for photovoltaic applications, Matter (2022)DOI：10.1016/j.matt.2022.12.012https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.12.012
7. Matter：用于高功率燃料电池的高度可及的亚 3 纳米 L10-PtM 催化剂的氨基系链合成策略
由于嵌入式活性位点的可及性差，铂 (Pt) 基电催化剂在膜电极组件 (MEA) 中的 Pt 利用率和传质不足，限制了它们在聚合物电解质膜燃料电池中的性能。近日，印第安纳大学-普渡大学印第安纳波利斯分校Jian Xie报道了一种简单而通用的策略，可在碳载体上直接合成高度可及的亚 3 纳米 L10-PtM 金属间纳米粒子。1）这种 L10-PtM 金属间化合物纳米粒子的合成依赖于以 NH2 修饰的碳为种子的单分散 Pt 纳米粒子，这是通过在 Pt 前体 (PtCl62-) 和固定在碳上的质子化铵离子 (NH3+) 之间建立的强静电引力实现的表面。NH2 改性调整了碳载体的孔结构，使 L10-PtM 金属间纳米粒子主要沉积在碳表面的开放介孔中，这些介孔很容易被 MEA 中的氧和质子反应物接近。2）在这项工作中，研究人员专注于制备以 NH2 改性的 Ketjenblack (PtCo/KB-NH2) 为载体的亚 3 nm L10-PtCo 纳米粒子。PtCo/KB-NH2 表现出优异的 ORR 活性和耐久性，这源于在 L10-PtCo 核上形成的 2-3 个原子 Pt 层的良好结构。3）得益于 PtCo/KB-NH2 纳米粒子的高可及性，MEA 提高了 Pt 利用率并降低了传质阻力，从而实现了燃料电池性能的突破。
Gong et al., Amino-tethering synthesis strategy toward highly accessible sub-3-nm L10-PtM catalysts for high-power fuel cells, Matter (2022),DOI：10.1016/j.matt.2022.12.011https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.12.011
8. EES：一种仿生全电流纳米发电机
传统的纳米发电机通常使用位移电流作为输出交流电的驱动力。因此，不可避免地会面临一系列复杂的电源管理问题，如交直流转换和交流相位异步，从而导致能量收集系统体积庞大、效率低下和成本高昂。受电光发电机理的启发，西南大学宋群梁教授，重庆大学Hengyu Guo研制了一种基于固液接触带电的高性能液滴纳米发电机，该发电机同时利用位移电流和传导电流作为驱动力，无需整流即可输出高压直流电流。1）这种新型器件被定义为全电流纳米发电机，具有结构紧凑、高压直流输出、能量释放可控的特点，成功地实现了电压控制的电击过程。所开发的纳米发电机的一次放电足以点亮1260多个LED，展示了其无与伦比的获取高熵水能的能力。本文提出的全电流纳米发电机为固-液界面能量收集的理论和技术提供了新的见解。
Jun Dong, et al, A bio-inspired total current nanogenerator, Energy Environ. Sci.,2023https://doi.org/10.1039/D2EE02621J
9. EES：高效锂催化氨电合成中的质子载体化学
电化学锂介导的氮还原可以在各种规模上以分布式方式从可再生能源中合成氨，但将其集成到电解装置中是一个持续的挑战，特别是由于缺乏对性能与质子传输之间相互关系的理解参数。近日，莫纳什大学Alexandr N. Simonov，Douglas R. MacFarlane使用带有双（三氟甲基磺酰基）亚胺锂电解质的高性能 N2 电还原系统将反应指标与质子载体的特性相关联，重点关注醇、磷、四氢呋喃、布朗斯台德酸、铵和水。1）研究人员证明了高效的载体需要优化的电解质成分，这定义了关键反应步骤的相互作用。2）通过这种理解，研究人员实现了磷和异丙醇的氨电合成，性能指标接近乙醇基准提供的指标。至关重要的是，研究人员证明后者通过与氧化溶剂的反应经历不可逆的降解，而对于更坚固的异丙醇和磷质子载体则不是这种情况。
Hoang-Long Du, et al, The chemistry of proton carriers in high-performance lithium mediated ammonia electrosynthesis, Energy Environ. Sci., 2023https://doi.org/10.1039/D2EE03901J
10. Angew：用于苯并呋喃、吲哚和苯并噻吩加氢的通用和选择性钴纳米催化剂
含 O 和 N 杂芳烃的催化氢化为饱和杂环的制备提供了原子和步骤高效的绿色途径，并增加了合成有机化学的兴趣。近日，班加罗尔大学Rajenahally V. Jagadeesh，Matthias Beller报道了苯并呋喃在多相非贵金属催化剂存在下的选择性加氢反应。1）所开发的最佳催化材料由负载在二氧化硅上的Co/Co3O4核-壳纳米粒子组成，该纳米粒子是通过在800 ℃的Ar气氛中将Co-DABCO-柠檬酸络合物固定在二氧化硅上并热解得到的。2）这种新型催化剂允许简单的、官能化的苯并呋喃选择加氢生成2，3-二氢苯并呋喃以及相关的杂环。3）研究人员通过减少所选药物和杂环的氢化反应来展示所报道方案的多功能性。此外，还展示了Co纳米催化剂的稳定性、可回收性和可重用性。
Bei Zhou, et al, Development of a General and Selective Nanostructured Cobalt Catalyst for the Hydrogenation of Benzofurans, Indoles and Benzothiophenes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202215699DOI: 10.1002/anie.202215699https://doi.org/10.1002/anie.202215699
11. Angew：具有快速动力学和低再生温度的二维共价有机集水骨架
大气水收集是解决缺水问题的一种很有前途的技术。先进的吸附剂经过合理设计以实现高吸水性，但其吸水动力学和再生温度极大地限制了产水效率。近日，北京理工大学Xiao Feng报道了在 2D COF 的孔壁上具有替代疏水/亲水功能的独特一维渗透通道可以显着降低水渗透和扩散的能垒。1）制备的 DHTA-Pa COF 具有出色的集水动态特性，在 30% R.H. 条件下 40 分钟内截留 0.48 g/g 水，并在 333 K 下在 10 分钟内完全释放。2）动力学和循环性能结果显示，甚至可以在 313 K 下完成多个连续的 AWH 循环，并显示出实现高日产水量的潜力。研究工作提供了吸附剂设计策略，通过调整水态比例来优化动态和再生温度，从而提高循环效率并降低 AWH 过程中的能耗。
Chao Sun, et al, 2D Covalent Organic Framework for Water Harvesting with Fast Kinetics and Low Regeneration Temperature, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217103DOI: 10.1002/anie.202217103https://doi.org/10.1002/anie.202217103
12. AM：碳基底上原子分散的锰用于水系和非质子CO2电化学还原
CO2的利用和转化对于缓解大气中CO2浓度的上升具有重要意义。浙江大学陆俊等报道了一种单原子催化剂(SAC),用于含水和非质子电解质中的电化学CO2利用。1）具体而言，原子级分散的Mn–N4位点嵌入碗状介孔碳颗粒中，环氧基团在第二配位球中官能化。理论计算表明，Mn–N4位置附近的环氧基团调整了催化剂的电子结构，降低了将CO2电催化还原为CO的反应能垒。所得MCs-(N，O)催化剂表现出非凡的电催化性能，具有94.5%的高CO法拉第效率、13.7mA cm–2的高CO电流密度以及在水性环境中0.44 V的低过电位。同时，作为质子惰性Li–CO2电池的阴极催化剂，MCs-(N，O)具有规则的活性中心和独特的介孔碗状形貌，优化了放电产物的成核行为。基于MCs-(N，O)的电池提供了低过电位和1000 h的优异循环稳定性。2）这项工作的发现为设计和制造用于各种电化学CO2利用系统的SAC提供了新的途径。
Wang, M., et al, Atomically Dispersed Manganese on Carbon Substrate for Aqueous and Aprotic CO2 Electrochemical Reduction. Adv. Mater. 2210658.DOI: 10.1002/adma.202210658https://doi.org/10.1002/adma.202210658
