1. Nature Nanotechnology：铁电范德华半导体中电可切换各向异性极化子的传播

控制二维量子材料中激子极化子的传播动力学在实现电磁场纳米级控制等方面具有非凡前景。在材料系统层内沿晶体方向改变介电常数会导致极化子的面内各向异性色散。利用这一物理作为控制策略来控制极化子的定向传播极具希望，但仍然难以实现。近日，来自哈弗大学的William L. Wilson等人探索了SnSe（一种形成铁电畴并展现室温激子行为的IV族单卤化物半导体）中的面内各向异性激子极化子传播。

本文要点：

1) 该研究在SnSe多层板中发射激子极化子，并研究其传播动力学和色散，激子极化子的这种传播允许平面内铁电畴的纳米尺度成像；

2) 此外，研究证实了这个复杂范德瓦尔斯系统铁电畴中激子极化子的电开关，这项研究表明，类似IV族单卤化物的系统可以作为主动可重构极化光学器件的优良铁磁平台。

Luo, Y., Mao, N., Ding, D. et al. Electrically switchable anisotropic polariton propagation in a ferroelectric van der Waals semiconductor. Nat. Nanotechnol. (2023).

DOI: 10.1038/s41565-022-01312-z

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01312-z

2. Nature Nanotechnology：使用神经形态定位显微镜实现纳米级精度

神经形态相机是一类新的动态视觉传感器，可以将强度变化率编码为事件，且可以异步地将强度变化记录为峰值，而不依赖于感受野中的其他像素，从而产生稀疏的测量结果。这种稀疏事件的记录使它们非常适用于动态过程成像，例如孤立单个分子的随机发射。近日，来自印度科学研究所神经科学中心的Deepak Nair等人实现示了神经形态检测在衍射极限以下定位纳米级荧光物体的应用，其精度可低于20 nm。

本文要点：

1) 该研究展示了神经形态检测与分割和深度学习方法的结合，以定位和跟踪低于50 nm的尺度，具有毫秒时间分辨率，并且也表明，结合来自强度变化率的事件的信息，将单个荧光物体质心估计的经典极限提高了近两倍；

2) 此外，研究验证了在定义的时间积分窗口使用神经形态检测器的后处理数据可以更好地评估单个粒子轨迹的分形扩散，该研究的观察和分析有助于通过非线性神经形态设备进行事件感知，以改进纳米级的实时粒子定位方法。

Mangalwedhekar, R., Singh, N., Thakur, C.S. et al. Achieving nanoscale precision using neuromorphic localization microscopy. Nat. Nanotechnol. (2023).

DOI: 10.1038/s41565-022-01291-1

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01291-1

3. Nature Nanotechnology：铁磁元晶格中的三维拓扑磁单极子及其相互作用

拓扑磁单极子（TMMs），也称为刺猬或布洛赫点，是三维（3D）非局部自旋纹理，由于拓扑保护，对热和量子波动具有鲁棒性。尽管TMM已经在天穹晶格、旋量玻色-爱因斯坦凝聚体、手征磁体、涡流环和涡流芯中观察到，但仍然很难直接测量TMM的三维磁化矢量场并在纳米尺度上探测它们的相互作用。近日，来自加州大学的Jianwei Miao等人实现了室温下在铁磁元晶格的特定位置产生138个稳定TMM，从而表明铁磁元晶格可以用作创建和研究TMM的相互作用和动力学的平台。

本文要点：

1) 该研究首次开发了软X射线矢量ptycho层析成像，以确定TMM的磁化矢量和出射磁场，该技术的3D空间分辨率为10 纳米，这种空间分辨率相当于过渡金属的磁交换长度，使得能够探测单极-单极相互作用；

2) 此外，研究发现TMM和反TMM对之间的距离为18.3 ± 1.6 nm，而TMM和TMM以及反TMM和反TMM对在36.1 ± 2.4 nm和43.1 ± 2 nm，并且也观察到由元晶格中的磁性空隙产生的虚拟TMM。

Rana, A., Liao, CT., Iacocca, E. et al. Three-dimensional topological magnetic monopoles and their interactions in a ferromagnetic meta-lattice. Nat. Nanotechnol. (2023).

DOI: 10.1038/s41565-022-01311-0

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01311-0

4. Nature Materials：插入过渡金属二醇化物表面层的强valley-Zeeman耦合

自旋谷锁定（Spin–valley locking）在具有局部或全局反转不对称性的过渡金属二醇化物中普遍存在，从而稳定了Ising超导性等性质，并开辟了向“valleytronics”转变的途径。Spin–valley分裂是通过自旋-轨道耦合来实现的，但可以通过施加外部磁场或通过接近耦合来进行调整，然而，迄今为止的研究都只实现了轻微的变化。鉴于此，来自圣安德鲁斯大学的P. D. C. King和英国曼彻斯特大学M. S. Bahramy等人通过使用微观区域空间分辨和角度分辨光发射光谱研究了V插层过渡金属二醇化物V_1/3NbS₂的电子结构。

本文要点：

1) 该研究的测量分析和相应的密度泛函理论计算表明，体磁阶诱导了表面NbS₂层中超过50 meV的giant valley-selective Ising 耦合，相当于施加~250 T磁场；

2) 此外，该研究实现的这一能量尺度与固有的自旋-轨道分裂具有相当的量级，并展现了局部磁矩与过渡金属二氢醇化物单层的巡回态的耦合以提供控制其谷自旋分裂的有力途径。

Edwards, B., Dowinton, O., Hall, A.E. et al. Giant valley-Zeeman coupling in the surface layer of an intercalated transition metal dichalcogenide. Nat. Mater. (2023).

DOI: 10.1038/s41563-022-01459-z

https://doi.org/10.1038/s41563-022-01459-z

5. Joule: 轻质柔性钙钛矿太阳能电池的商业化

金属卤化物钙钛矿是极具潜力的下一代太阳能电池材料。近日，斯图加特大学Michael Saliba评估了钙钛矿太阳能电池（PSC）的寿命和效率，以进一步降低商用住宅光伏（PV）的价格。

本文要点：

1) 作者发现，与重型和刚性基板相比，使用轻型和柔性基板降低了PSC的总安装系统成本，最终降低了系统平衡（BOS）成本，因为可以使用不同的安装方法。具体来说，作者分析了PSC模块直接放置在屋顶上而不需要货架系统的情况，其降低了人工和材料成本。此外，它有效地降低了PSC商业化所需的效率或寿命（T80值），从而实现与商业化硅相同的电力成本。

2) 作者发现效率为17%的刚性钙钛矿模块需要至少24年才能与固定安装的硅相竞争。相比之下，一个具有相同效率的轻便、灵活的模块只需要使用19年。2030年，按照相应的BOS成本预测，如果是刚性的，效率为23%的钙钛矿模块需要使用24年，如果是柔性的，则只需要使用17年。最后，作者将分析扩展到具有钙钛矿硅或所有钙钛矿串联结构的串联结构。并发现灵活的PSC是一条极具潜力的商业化路线，因为它可以实现低制造和BOS部署成本，从而以较低的效率或寿命打开商业可行性。

Philippe Holzhey, et al. Toward commercialization with lightweight, flexible perovskite solar cells for residential photovoltaics. Joule 2023

DOI: 10.1016/j.joule.2022.12.012

https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.12.012

6. JACS：Au上水氧化光电化学质子耦合电子转移电子转移中间体的原位光谱鉴定

在分子水平上电子和质子转移解耦的实验说明对于彻底理解多相(光)电化学质子耦合电子转移水氧化的动力学是必要的。近日，上海科技大学Yi-Fan Huang通过原位显微光电化学表面增强拉曼光谱(SERS)和常压X射线光电子能谱来说明Au(Au-OH⁺)上带正电荷的表面氧化物种的电子转移中间体及其与水氧化速率的相关性。

本文要点：

1）在水氧化的中间阶段，在与激光功率密度相关的测量中，Au-OH物种振动的特征性蓝移被归因于光诱导的水氧化中Au-OH⁺的产生。

2）在变温SERS测量中，随着温度的升高，根据Au-OH物种的振动频率排除了光热效应。

3）密度泛函理论计算证明，频率蓝移来自带正电荷的Au-OH物种。光电流相关的频率蓝移表明Au-OH⁺是水氧化过程中电子和质子解耦转移的关键电子转移中间体。

Li-Wen Wu, et al, In Situ Spectroscopic Identification of the Electron-Transfer Intermediates of Photoelectrochemical Proton-Coupled Electron Transfer of Water Oxidation on Au, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c11882

https://doi.org/10.1021/jacs.2c11882

7. JACS：具有多种顶点的同手性多孔金属−有机多面体

具有多种顶点的非阿基米德/柏拉图式结构的金属有机多面体以其迷人的结构和性质引起了人们的极大关注，但实现起来仍具有挑战性。近日，上海交通大学Yan Liu报道了一种组合策略，通过将动力学不稳定的金属离子与非平面有机连接体结合，而不是通常仅有的惰性金属中心和平面配体，来制备这种非经典多面体笼。

本文要点：

1）这有助于合成能够结合Ni(II)离子的对映纯的扭曲四(3-吡啶基)基TADDOL (TADDOL =四芳基-1，3-二氧杂环戊烷-4，5-二甲醇)配体(L ),以产生具有两个混合金属/有机顶点的规则凸笼Ni₆L₈和三个很少报道的具有三个或四个混合顶点的凹笼Ni₁₄L₈、Ni₁₈L₁₂和Ni₂₄L₁₆。

2）每个笼都具有用手性二羟基官能团修饰的两亲性空腔，并填充成三维结构。笼的对映选择性吸附和分离性能强烈依赖于它们的孔结构特征。特别地，具有宽开口的Ni₁₄L₈和Ni₁₈L₁₂可以是用于吸附和固相萃取分离多种具有高达98% ee的外消旋螺二醇的固体吸附剂，而具有较小孔径的Ni₆L₈和Ni₂₄L₁₆不能吸附外消旋物。

3）主客体加合物的单晶X射线衍射分析和GCMC模拟的结合表明，对映体特异性识别能力来源于有序的手性内球以及手性微环境中的多重相互作用。因此，这项工作为多面体笼的合理设计提供了一个有吸引力的策略，显示了几何迷人的结构，具有不同于经典组件的性质。

Xianhui Tang, et al, Homochiral Porous Metal−Organic Polyhedra with Multiple Kinds of Vertices, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12424

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12424

8. JACS: d-p杂化诱导“捕获-耦合-转化”实现Li–S电池的高效Nb单原子催化

单原子催化剂在改善锂硫（Li–S）电池的缓慢反应动力学和锚定多硫化物方面得到了极大关注。第四周期的d区单原子元素可以与局部环境发生化学反应，从而对多硫化物锂产生有效的吸附和催化活性。在理论筛选的启发下，哈尔滨工业大学尹鸽平、娄帅锋首次设计了新型单原子铌催化剂，以改进硫的固定化和催化。

本文要点：

1) 计算表明，Nb–N₄活性结构具有丰富的未填充反键轨道，即Nb–SAs@NC中局部扭曲的Nb–N位点导致dxz/yz和dz²能级的增加，导致成键轨道的填充和增强d–p轨道杂化，从而通过“捕获-耦合-转换”机制加速氧化还原动力学并促进电荷转移。

2) Nb–SAs@NC电池在1000次循环后表现出超过85%的高容量保持率，在7 C时具有740 mA h g^–1的优异速率性能，5.2 mAh cm^–2（5.6 mg cm^–2）的优异面积容量。该工作为扩展阴极实现高能量密度锂电池提供了一个新的视角。

Yan Zhang, et al. d-p Hybridization-Induced “Trapping–Coupling–Conversion” Enables High-Efficiency Nb Single-Atom Catalysis for Li–S Batteries. JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c10345

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c10345

9. Angew：具有可调的电荷反转特性的氨基肽酶N响应性偶联物可实现高效的肿瘤积聚和穿透

对肿瘤酶响应的电荷可逆型载体能诱导高效的转胞作用，进而实现高效的肿瘤浸润和有效的抗癌作用。然而，其分子结构与电荷逆转性质、肿瘤穿透和药物递送效率之间的相关性目前尚不明确。有鉴于此，浙江大学申有青教授和周珠贤教授合成了氨基肽酶N (APN)响应性偶联物来研究这些相关性。

本文要点：

1）研究发现，单体单元结构和聚合物链结构会决定酶解和电荷反转速率，进而影响APN响应性偶联物的转胞作用和其在肿瘤中的积累和穿透效率。

2）研究表明，APN响应性适中的偶联物能够平衡体外转胞作用和体内的整体给药过程，进而实现最佳的给药效率，具有较强的抗肿瘤疗效。综上所述，这项工作能够为肿瘤酶响应性电荷可逆型纳米药物的设计提供新的见解，以实现有效的癌症药物递送。

Rui Sun. et al. Aminopeptidase N-Responsive Conjugates with Tunable Charge-Reversal Properties for Highly Efficient Tumor Accumulation and Penetration. Angewandte Chemie International Edition. 2023

DOI: 10.1002/anie.202217408

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217408

10. Angew: 通过四氢异喹啉电化学氧化为二氢异喹啉加速制氢

氢气是一种绿色能源载体，其在可持续能源的未来生产中发挥重要作用，而生物质衍生物取代水氧化可以提高氢气产量。近日，同济大学赵国华发现温和氧化更有利于阴极制氢。

本文要点：

1) 作者通过精确控制四氢异喹啉（THIQ）到二氢异喹啉的两电子温和电化学氧化（DHIQs）过程来代替其四电子深度氧化到异喹啉（IQs）过程，从而实现了最大的法拉第效率（>99%）和较低的制氢能耗。此外，在1.36V的低电位下，THIQ以＞99%的高选择性制备了高附加值的DHIQ。

2) 作者通过电化学拉曼和密度泛函理论分析发现，其高选择性归因于Co和Fe的相互作用，其可以诱导活化NiOOH物种，使THIQ的C-H键优先断裂，而不是N-H键。该新方法为生物质辅助制氢提供了重要的见解。

Zhaoyu Zhou, et al. Boosting Hydrogen Production via Selective Two-electron Mild Electrochemical Oxidation of Tetrahydroisoquinolines Completely to Dihydroisoquinolines. Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202216347
https://doi.org/10.1002/anie.202216347

11. Angew：通过调节电沉积电流实现织构化锌金属负极用于水系锌电池

锌(Zn)金属负极的晶体学调制有望提高Zn在水溶液中的可逆性，但有效构建具有特定晶体学织构的Zn仍然具有挑战性。近日，河北大学Ning Zhang开发了一种通用的和可扩展的电沉积策略，通过简单地调节电镀电流密度来操纵Zn电沉积物的织构。

本文要点：

1）研究人员以低成本的Zn(ac)₂水溶液为电解液的电解池和Cu为模型体系，随着电流密度从20 ~ 80 mA·cm^-2增加，电沉积的Zn织构逐渐从(101)晶面向(002)晶面转变。

2）由于Zn²⁺在(100)面上的相对大的E_ads，具有大的额外能量的高电流密度显著地促进了(100)面的生长速率，从而使得(002)面最终暴露。此外，高电流加速了Zn成核速率，以产生用于均匀沉积的大量核。

3）如此制备的Zn(002)电极可以避免普通Zn(101)电极所面临的枝晶生长、H₂演化和腐蚀问题。Zn(002)电极表现出优异的可逆性，对于Zn//Cu电池(2 mA cm^-2和1 mAh cm^-2)在600次循环中具有99.8%的CE，并且长期循环超过3000 h (1 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2)和深度循环稳定性超过190h(20ma cm-2时为10 mAh cm-2；37.5% DOD)用于Zn//Zn电池。此外，锌(002)负极与传统钒锰基氧化物阴极耦合的全电池表现出优异的电化学性能。

这些结果不仅突出了电流密度在织构化Zn金属中的重要作用，而且还将启发用于各种电化学应用的其它感兴趣的织构化金属的制备。

Wentao Yuan, et al, Realizing Textured Zinc Metal Anodes through Regulating Electrodeposition Current for Aqueous Zinc Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202218386

DOI: 10.1002/anie.202218386

https://doi.org/10.1002/anie.202218386

12. Angew: 分子动力学模拟指导二酮哌嗪二聚体的嵌合体生成和化学选择性的工程控制

在色氨酸连接的二聚二酮哌嗪（DKPs）的生物合成中，细胞色素P450选择性地偶联DKP单体，以生成各种复杂的异构框架。近日，密歇根大学David H. Sherman利用分子动力学模拟指导二酮哌嗪二聚体的嵌合体生成和化学选择性的工程控制。

本文要点：

1) 为了确定这些生物催化剂选择性的分子基础，作者构建了选择性Csp²–N键形成二聚酶AspB晶体结构。AspB结构叠加在C–C和C–N键形成同系物NzeB上，并且没有显著的结构差异来解释其不同的化学选择性。

2) 作者通过分子动力学（MD）模拟确定了NzeB的一个区域，该区域相对于AspB具有更高的构象灵活性，且该区域的交换以及单个活性位点突变导致了一种C–N键形成的催化变体。MD模拟还表明，分子间C–C或C–N键的形成是机制变化的结果，并且通过使用实验底物模拟物得到验证。

Vikram Vijay Shende, et al. Molecular Dynamics Simulations Guide Chimeragenesis and Engineered Control of Chemoselectivity in Diketopiperazine Dimerases. Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202210254

https://doi.org/10.1002/anie.202210254