1. Nature Nanotechnology：填料诱导选择性切换分子纳米颗粒光催化合成氢气和过氧化氢
分子填充可以控制有机分子纳米材料的光电特性。近日，利物浦大学Li Xiaobo、Alexander J. Cowan、Andrew I. Cooper通过填料诱导选择性切换实现分子纳米颗粒光催化合成氢气和过氧化氢。
本文要点：
1) 作者报道了一种供体-受体有机分子（2,6-双（4-氰基苯基）-4-（9-苯基-9H-咔唑-3-基）吡啶-3,5-二腈），其在水分散体中具有两种聚集状态，即无定形纳米球和具有π–π分子堆叠的有序纳米纤维。纳米纤维可以促进牺牲光催化制氢（31.85 mmol g-1 h−1），而纳米球可以产生过氧化氢（H2O2）（3.20 mmol g−1 h−1）。
2) 该催化剂可以通过直接改变分子填料来合成这两种不同的太阳能燃料。而这些不同填料影响催化剂的能带结构、激发态离域程度、激发态动力学、以及向O2的电荷转移。作者通过将结构和光物理测量相组合来研究光催化选择性切换的机制，进而说明通过对单个有机分子进行工程纳米形态和固态填充可以实现多种光催化功能。
Haofan Yang, et al. Packing-induced selectivity switching in molecular nanoparticle photocatalysts for hydrogen and hydrogen peroxide production. Nature Nanotechnology 2023
DOI: 10.1038/s41565-022-01289-9
https://doi.org/10.1038/s41565-022-01289-9
2. JACS：通过自适应金属-有机骨架提高内源性铜(I)水平以用于安全高效的生物正交催化
Cu(I)催化叠氮化物-炔1,3-环加成(CuAAC)反应是最典型的生物正交反应之一，具有高效和高选择性，在胞内前药转化的应用方面受到了研究者的广泛关注。然而，外源性铜催化剂往往会破坏铜的稳态，进而对正常组织产生副作用。此外，由于癌基因会诱导不稳定的Cu(I)缺乏，因此瘤内的Cu(I)也不足以有效地催化细胞内的CuAAC反应。为了通过提高内源性Cu(I)水平以利用生物正交反应改善细胞内药物合成，中科院长春应化所曲晓刚研究员、任劲松研究员和蒲芳研究员将前药和抗坏血酸钠包裹在三磷酸腺苷适配体功能化的金属-有机骨架纳米颗粒中，构建了自适应生物正交催化体系。
本文要点：
1）该系统对肿瘤细胞具有特异性，且不需要外源性铜催化剂，因此能够在体内实现较高的抗肿瘤效果，且副作用极低。
2）综上所述，这项工作能够为开发生物安全、高性能的生物正交催化体系提供新的借鉴和参考。
Jiawei Zhu. et al. Boosting Endogenous Copper(I) for Biologically Safe and Efficient Bioorthogonal Catalysis via Self-Adaptive Metal−Organic Frameworks. Journal of the American Chemical Society. 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c12374
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12374
3. JACS: 超薄过渡金属硼化物单晶的化学势调制超高相纯度生长
二维（2D）过渡金属硼化物（TMBs）在电学、超导性、磁学、力学、生物技术、电池和催化等领域具有优异的性能。然而，具有超高相纯度的超薄TMB单晶的合成极具挑战性。近日，武汉大学付磊、曾梦琪报道了超薄过渡金属硼化物单晶的化学势调制超高相纯度生长。
本文要点：
1) 与其他过渡金属化合物相比，TMBs在无机化合物中具有多种晶体结构，并且其具有丰富的相结构和相似的形成能量，这是由于硼的类金属和缺电子特性。作者利用一种化学势调制策略，实现了各种超高相纯度（约100%）超薄TMB单晶的精确合成，并且相形成能量的精度可以达到0.01eV/atom。
2) 与其他2D材料相比，超薄MoB2单晶具有517GPa的超高杨氏模量。该建立了一种化学势调制策略，可以合成具有超高相纯度的超薄单晶，特别是具有类似形成能的单晶，这无疑为其广泛的研究和应用提供了极好的平台。
Jingjing Si, et al. Chemical Potential-Modulated Ultrahigh-Phase-Purity Growth of Ultrathin Transition-Metal Boride Single Crystals. JACS 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c11139
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11139
4. EES: 超薄铟锡氧化物中间层实现高效单片钙钛矿硅串联太阳能电池
串联太阳能电池可以克服单结太阳能电池的理论效率极限。近日，悉尼大学Jianghui Zheng、Anita W. Y. Ho-Baillie、Forschungszentrum Jülich GmbH研究中心Kaining Ding报道了一种通过超薄铟锡氧化物（ITO）夹层单片集成钙钛矿和硅异质结串联太阳能电池的方法。
本文要点：
1) 作者发现1.7nm的ITO夹层足以提供硅和钙钛矿子电池之间的界面，并且具有最小的寄生电阻和载流子复合的有效陷阱状态。较薄的ITO可以保持膜不连续，而较厚的ITO中间层（具有改善的横向导电性）在局部分流中效果较差。此外，作者还发现在底部电池中具有26nm厚＜p＞a-Si:H结的串联电池比13nm厚结的串联电池性能更好。
2)当与1.7nm超薄ITO层和正面抗反射涂层结合时，该电池在反向扫描下实现了27.2%的功率转换效率（PCE）和82.4%的填充因子（FF），该FF是所有钙钛矿硅串联中的最高值。而超薄ITO层更适用于大面积电池，其在11.8cm2时具有24.2%的效率。并且该电池在MPP跟踪下连续太阳照射600小时后几乎没有效率损失。
Jianghui Zheng, et al. Efficient Monolithic Perovskite-Si Tandem Solar Cell Enabled by an Ultra-Thin Indium Tin Oxide Interlayer. EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE04007G
https://doi.org/10.1039/D2EE04007G
5. Angew：设计COF结构实现酸/碱性兼容溶液电池的电极
溶液可充电电池在大规模电网能量存储领域具有应用前景，但是传统的电极材料通常难以同时容忍酸性/碱性环境。有鉴于此，香港城市大学支春义、广东工业大学张海燕、松山湖材料实验室Haiming Lv等报道一种COF材料，HPP-COF，这种COF通过吡嗪（C=N）和苯亚胺（-NH-）结构，在酸性/碱性环境都具有长循环寿命和倍率工作性能。
本文要点：
1）由于-NH-和水之间的氢键网络，改善HPP-COF的酸性/碱性容忍性。而且通过Grotthuss机理，这种氢键网络能够保证H+/OH-实现快速传输。因此HPP-COF展示优异的容量和循环稳定性（66.6 mAh g-1@ 30 A g-1, 1 M H2SO4电解液以100 A g-1能够稳定40000圈循环; 91.7 mAh g−1@ 100 A g-1，1 M NaOH电解液能够以30 A g-1稳定30000圈）。
2）这项工作为COF材料结构设计用于酸性/碱性电池材料提供经验。
Yilun Lin, et al, A Covalent Organic Framework as a Long-life and High-Rate Anode Suitable for Both Aqueous Acidic and Alkaline Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202218745
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202218745
6. Angew：ZIF-8纳米颗粒可诱导焦亡以用于高效的癌症免疫治疗
ZIF-8 (zeolitic imidazolate framework-8)已被应用于多种肿瘤治疗，但其内在的免疫原性尚不清楚。中科院长春应化所林君研究员和马平安研究员首次发现ZIF-8纳米颗粒()可以通过caspase-1/gasdermin D (GSDMD)相关通路诱导焦亡。
本文要点：
1）研究表明，ZIF-8 NPs在诱导细胞焦亡的同时也会导致坏死和免疫原性细胞死亡(ICD)，以有效地启动原位免疫。此外，研究者也将线粒体去极化试剂羰基氰间氯苯腙(CCCP)成功负载到ZIF-8 NPs中，并发现其能够进一步增强焦亡过程。
2）实验结果表明，实验构建的Pluronic F127修饰、集成CCCP的ZIF-8 NPs (F127ZIF-8CCCPNPs)可成功激活抗肿瘤免疫，并重编程免疫抑制肿瘤微环境(TME)，以实现高效的肿瘤生长抑制。综上所述，这项工作能够为推动ZIF-8在生物医学领域中的应用以及焦亡癌症治疗的发展提供重要的参考。
Binbin Ding. et al. ZIF-8 Nanoparticles Evoke Pyroptosis for High-Efficiency Cancer Immunotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202215307
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202215307
7. Angew：碳负制氢策略：CO2选择性捕集制氢
北京化工大学Junting Feng等报告了一种碳负H2生产策略，其中CO2捕获与环境温度和压力下的H2释放相结合。
本文要点：
1）作者精确地构建了碳酸盐型CuxMgyFez层状双氢氧化物（LDH），然后以甘油氧化为驱动力进行层间CO32-还原的光催化反应，以诱导LDH层上的电子存储。在预存储电子的参与下，CO2被捕获以在H2O存在下回收层间CO32-，同时产生等量的H2。在光催化反应过程中，Cu0.6Mg1.4Fe1表现出1.63mmol/g的CO释放量和3.81mmol/g的二羟基丙酮产率。在碳负H2生产过程中，它显示出1.61mmol/g的令人兴奋的CO2捕获量和1.44mmol/g的H2产率。
2）此外，该系统在模拟流感气体条件下具有稳定的运行能力，性能损失可忽略不计，具有广阔的应用前景。
Gao, M., et al, A Carbon-Negative Hydrogen Production Strategy: CO2 Selective Capture with H2 Production. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript.
DOI: 10.1002/anie.202216527
https://doi.org/10.1002/anie.202216527
8. AEM: 锂离子电池石墨阳极上锂沉积剥离过程的定量分析
沉积在石墨颗粒上的金属锂是导致锂离子电池（LIBs）中电池容量下降、触发内部短路（ISC）和加剧热失控（TR）的主要原因。然而，目前用于准确定量描述锂电镀行为的物理模型仍然缺乏。近日，北卡罗来纳大学夏洛特分校Xu Jun、宁波大学Wang Lubing报道了锂离子电池石墨阳极上锂沉积剥离过程的定量分析。
本文要点：
1) 作者建立了一个用于表征Li沉积剥离过程的机制模型，特别是死Li的形成和沉积Li的可逆性。通过将电池模型和3D粒子模型与Li沉积剥离模型相结合，作者可以定量预测不同充电速率下充放电循环期间的锂沉积过程。
2) 基于对锂沉积剥离过程的深入理解，作者提出了一种优化最小化锂沉积和加速充电时间的智能充电策略。此外，作者还量化了阳极不均匀性对Li镀层的影响。该工作突出了基于物理的机械建模对锂离子沉积剥离过程进行量化分析的前景，并为下一代长周期锂离子电池设计和充电策略提供了基本指导。
Xudong Duan, et al. Quantitative Understanding of Lithium Deposition-Stripping Process on Graphite Anodes of Lithium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202203767
https://doi.org/10.1002/aenm.202203767
9. AEM: 超低贵金属负载促进析氢反应的通用策略
贵金属单原子催化剂（NMSAC）的制备对于有效的可持续能源转换至关重要。近日，武汉科技大学张琴、李轩科、锡根大学Yang Nianjun提出了一种多用途的播种策略来制备具有超低负载的NMSAC。
本文要点：
1) 作者将金属有机骨架衍生的具有Ni2+空位的Ni（OH）x用作肥沃土壤，其具有丰富的捕获孔，可以在其中插入Pt原子种子。Pt原子倾向于形成四齿Pt-O4作为根，将负载浓度限制在超低范围（≈0.17wt%）内。该Pt-Ni（OH）x催化剂在1 m KOH中10 mA cm−2的电流密度下具有58 mV的析氢反应过电位。
2)而对于电解水反应，仅需1.47 V（vs. RHE）即可达到10 mA cm−2的电流密度。此外，该方法还可以扩展到其他NMSAC的合成，如Ir和Ru等催化剂。因此，该工作中报道的多用途播种策略为制备具有优异催化性能的不同NMSAC提供了指导。
Li Qiqi, et al. Sowing Single Atom Seeds: A Versatile Strategy for Hyper-Low Noble Metal Loading to Boost Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202203955
https://doi.org/10.1002/aenm.202203955
10. ACS Nano: 高性能多功能电催化剂中Cu1Au1@Cu1Pd3纳米点与3D多孔N掺杂石墨烯纳米片的协同作用
通过合理组合设计载体和金属基纳米材料可以有效地协同各自的物理化学和电化学性能，从而开发出高活性、稳定/耐用的电催化剂。近日，上海交通大学章俊良、沈水云报道了高性能多功能电催化剂中Cu1Au1@Cu1Pd3纳米点与3D多孔N掺杂石墨烯纳米片的协同作用。
本文要点：
1) 作者通过简单溶剂热法合成了具有超细Cu1Au1核和2–3原子层厚Cu1Pd3壳的亚5nm结构和单分散纳米点（ND），并通过简单退火（A）工艺将其进一步均匀和牢固地锚定在3D多孔N掺杂石墨烯纳米片（NGS）上。所获得的Cu1Au1@Cu1Pd3NDs/NGS-A在碱性氧还原、甲醇氧化和乙醇氧化反应中具有优异的电催化活性和贵金属利用率，与商业Pd/C和Pt/C相比，其催化性能具有数十倍的增强。此外，该催化剂还具有优异的长期电化学稳定性和电催化耐久性。
2) 作者通过实验和理论全面分析了该催化剂的core@shell纳米结构，并进一步揭示了其电催化性能的来源：即（1）NGS的突出结构特性，（2）NDs-A的超小和单分散尺寸以及高度均匀的形态，（3）具有超细核和亚纳米级壳的特殊Cu–Au–Pd合金纳米结构，以及（4）强的金属-载体相互作用。
Liuxuan Luo, et al. Ultrafine Core@Shell Cu1Au1@Cu1Pd3 Nanodots Synergized with 3D Porous N-Doped Graphene Nanosheets as a High-Performance Multifunctional Electrocatalyst. ACS Nano 2023
DOI: 10.1021/acsnano.2c11627
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c11627
