1. Nature Chemistry：光控开关中性均芳香烃
同芳香族化合物具有中断的π系统，但由于通过空间或通过键相互作用而显示出芳香性质。稳定的中性均芳香烃仍然很少，通常不稳定。鉴于此，来自德国克姆尼茨理工大学的Johannes F. Teichert和洪堡大学Oliver Dumele等人提出了了一类稳定的中性同芳香分子的制备方法，这些稳定和易合成的均芳香族中性烃及其光开关行为为研究有机分子中的均共轭相互作用以及设计新的响应分子材料提供了新的思路。1) 通过NMR光谱和X射线结构分析，研究分别观察到了环电流和键长均衡，并且也通过非核化学位移（NICS）和诱导电流密度各向异性（ACID）进行的计算分析进行了辅助验证；2) 此外，研究还表明，一种均芳香烃能够通过可逆光化学[1，11] sigmatropic重排，理论计算分析表明，在光开关时，同芳香态的性质在其周边从更明显的局部6π同芳香态会转变为到全局10π同芳香状态。
Tran Ngoc, T., Grabicki, N., Irran, E. et al. Photoswitching neutral homoaromatic hydrocarbons. Nat. Chem. (2023).DOI: 10.1038/s41557-022-01121-whttps://doi.org/10.1038/s41557-022-01121-w
2. Nature Commun.：C2H2/C2H4/CO2选择性吸附分离C2H4
从多组分混合分子通过物理吸附的方式提纯乙烯对于化学工业而言是个非常大的挑战。有鉴于此，浙江师范大学张袁斌(Yuanbin Zhang)等报道发展了将GeF62-阴离子组装到ZNU-6 MOF中，能够一步将C2H4与C2H2和CO2分离。1）ZNU-6在0.01 bar的C2H2吸附容量达到1.53 mmol/g，CO2吸附容量达到1.46 mmol/g。通过C2H2/CO2/C2H4混合物单程吸附，实现了创造纪录C2H4产率，而且气体吸附容量在多次循环和潮湿气氛条件得以保留。2）通过DFT计算模拟，研究气体吸附位点，发现C2H2和CO2更容易吸附在交错的窄通道。通过吸附C2H2，CO2，C2H4后的MOF单晶结构表征，验证主客体相互作用。研究发现，在窄通道内形成非常罕见的C2H2簇状结构，在更大的空腔位点形成两种CO2吸附位点，结果与吸附热曲线能够很好的相符。
Yunjia Jiang, et al, Benchmark single-step ethylene purification from ternary mixtures by a customized fluorinated anion-embedded MOF, Nat Commun 14, 401 (2023)DOI: 10.1038/s41467-023-35984-5https://www.nature.com/articles/s41467-023-35984-5
3. Chem综述：单分子荧光在催化研究的应用
人们发现单分子荧光显微技术SMFM（Single-molecule fluorescent microscopy）是一种非常好的原位表征催化反应方法，单分子荧光表征技术能够以高分辨率表征单个纳米催化剂。有鉴于此，长春应用化学研究所徐维林（Weilin Xu）等综述SMFM技术在化学催化、光催化、电化学等纳米催化领域的应用。1）对化学催化、光催化、电催化等纳米催化技术的应用进行介绍，随后总结SMFM的前景和面临的挑战，从而为研究者发明新理念、以及拓展单分子技术的应用场景提供帮助。
Yi Xiao, Weilin Xu, Single-molecule fluorescence imaging for probing nanocatalytic process, Chem 2023, 9, 16-28DOI: 10.1016/j.chempr.2022.09.019https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422004922
4. Angew综述：设计复合NRR电催化剂
电化学固氮是替代Haber-Bosch过程的可行人工固氮反应方法，但是发展高活性和选择性的电催化NRR反应具有非常大的挑战。通常NRR反应需要在催化活性和选择性之间权衡，为了解决这个困难和挑战，人们提出了通过构筑多组分电催化剂，并且调控和发展互补形式的电子结构，能够使用每个组分的优势，并且优化多步反应的每个步骤。有鉴于此，东华大学丁彬、俞建勇院士等报道对具有互补电子结构的多组分电催化剂的设计、性能、机理等总结和综述，特别对N2和d-，p-，f-区元素之间的相互作用进行总结，从而有助于理解如何克服催化活性和催化选择性之间均衡的挑战。1）在这篇综述中，对多组分电催化剂的设计、性能、机理等方面进行总结。讨论电催化剂NRR反应的标度关系，以及准确和定量表征NRR电催化反应。这些研究为发展高性能电催化剂从而推动电催化合成NH3实现工业化提供机会和帮助。2）目前人们发现电催化技术能够促进在温和条件进行NH3的绿色合成，但是目前的电催化剂性能仍无法满足要求。多组分电催化剂能够通过互补性的多组分设计方式（通过利用催化剂的不同组分和N2的独特相互作用）打破催化活性和催化选择性之间的局限性，并且最大化的增加其中每个组分的作用。由于电催化剂能够通过互补性的组分进行优化电子结构，电催化剂能够优化σ-供体和π-反馈作用，从而能够吸附和活化惰性N2分子。而且，通过抑制竞争性HER反应，限制质子接触催化活性位点，电催化剂能够选择性的活化N2。因此，通过这种设计方式，电催化剂能够摆脱标度关系的限制，实现同时改善催化活性和选择性。
Siyu Qiang, et al, Complementary Design in Multicomponent Electrocatalysts for Electrochemical Nitrogen Reduction: Beyond the Leverage in Activity and Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023DOI: 10.1002/anie.202217265https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202217265
5. Angew：带隙工程型锗烯纳米片用于实现高效的癌症光动力治疗
二维单元素材料(Xenes)因其独特的二维物理化学特征和单元素组成所带来的良好的生物安全性而在生物应用领域中表现出了巨大的潜力。然而，其过窄的带隙也严重阻碍了其在生物传感、生物成像和光学治疗等方面的广泛应用。有鉴于此，中科院上海硅酸盐研究所施剑林院士和林翰研究员通过表面化学工程证明了−H封端的二维锗烯材料具有1.65 eV的直接带隙，这也使得该材料可以作为一种新型无机光敏剂以实现产生单线态氧的癌症光动力治疗。1）理论分析和体外研究结果表面，H-锗烯纳米片具有较大的带隙和良好的生物降解性，且能够表现出良好的癌症治疗性能。2）综上所述，该研究充分证明了利用表面共价工程构建新型治疗性光动力剂在肿瘤催化治疗应用方面具有很好的可行性和发展前景。
Min Ge. et al. Bandgap-Engineered Germanene Nanosheets as an Efficient Photodynamic Agent for Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202215795https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202215795
6. AM综述：水蒸气发电器件的进展和挑战
地球大气气氛中的水是无处不在的，而且大气气氛中的水能够通过蒸发和冷凝的方式，广泛的参与自然水循环过程。这种水循环过程发生与环境之间的能量交换，但是这种能量交换的利用非常罕见。目前人们发现发展的水力发电技术（hydrovoltaic technology），特别是蒸汽发电技术，具有收集大气水蒸汽能量的广泛前景，并因此发展蒸汽能量收集器件。这种器件能够长时间的工作，在近些年间得到显著的发展和进步。与此同时，这种蒸汽发电器件的进一步发展需要深入理解机理、发展新型材料、设计精巧的系统。有鉴于此，南京航空航天大学郭万林院士等综述报道蒸汽发电器件的相关进展。1）首先对水的基本性质进行描述，讨论水分子和吸水材料之间的相互作用，讨论发电的机理。随后总结目前具有前景的材料和系统。由于工作时间的限制，作者列举了有助于改善器件性能的高性能体系种类，特别讨论了能够同时改善水蒸气吸附和水蒸发的材料或者体系，从而有助于实现可持续的发电。最后，分析水蒸气发电领域面临的挑战，讨论水蒸气发电的发展前景。2）通过理论和实验的结合，水蒸气发电技术器件在输出功率和可持续发展角度可能实现更大的发展和进步，从而实现干净能源和低碳发展的要求。
Jin Tan, et al, Harvesting Energy from Atmospheric Water: Grand Challenges in Continuous Electricity Generation, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211165https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211165
7. AM：吡啶氮中心主导的亚纳米钯簇配位工程在炔烃半氢化反应中的应用
负载型金属催化剂在优化炔烃半加氢制精细化学品中发挥了重要作用。其中，氮掺杂碳作为一类很有前途的载体材料，引起了人们的广泛关注。然而，由于载体中氮物种随机掺杂的普遍现象，精细识别哪种氮构型主导炔烃半氢化的催化性质仍然是一个巨大的挑战。吉林大学Zhen-An Qiao等报道了由介孔聚吡咯球衍生而来的均匀介孔氮掺杂碳球被用作固定化亚纳米钯簇的载体，这为研究氮构型对炔烃半氢化反应的影响提供了一个独特的平台。1）综合实验结果和密度泛函理论计算表明吡啶氮构型主导了钯簇的催化行为。吡啶氮中心的高含量为它们提供了丰富的配位位置，大大降低了限速反应步骤的能垒，使钯簇合物具有高催化活性。吡啶氮位和钯簇之间的电子效应使得钯具有高的催化选择性。此外，良好的介观结构也促进了底物的快速传输。2）Pd@PPy-600催化剂对苯乙炔半加氢反应具有较高的催化活性(99%)和选择性(96%)。
Zhang, R., et al, Pyridinic Nitrogen Sites Dominated Coordinative Engineering of Subnanometric Pd Clusters for Efficient Alkynes Semi-hydrogenation. Adv. Mater. 2209635.DOI: 10.1002/adma.202209635https://doi.org/10.1002/adma.202209635
8. AEM: 通过非晶态晶体界面耦合增强d/p带中心接近度以提高pH稳定电解水
非贵金属pH稳定电催化剂的合理设计是实现多场景稳定制氢的关键。近日，西安交通大学Thangavel Sakthivel、戴正飞、南京航空航天大学彭生杰构建了一种非晶态CoBOx/NiSe异质结构，其可用于高效稳定的电解水。1) 无定形CoBOx晶格约束诱导的Co-Co键缩短和B位离域，使电子态向平衡中间体吸附/脱附方向的d-p带中心移动。因此，CoBOx/NiSe异质结构在不同电解质中具有高效稳定的析氢/析氧反应（HER/OER）催化活性。2)在碱性电解质下，该催化剂在10mA cm−2下具有14.5 mV的超低HER过电位和229.1 mV 的超低OER过电位，并达到了2A cm−2的工业级OER电流密度。在非晶-晶体界面处引入d-p轨道为合理设计高效稳定的非贵金属电解水催化剂提供了新思路。
Liu Yaoda, et al. Enhancing the d/p-Band Center Proximity with Amorphous-Crystalline Interface Coupling for Boosted pH-Robust Water Electrolysis. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202203797https://doi.org/10.1002/aenm.202203797
9. Nano Lett: 用于高效稳定电解海水的RuCoBO纳米复合材料
高效稳定的电催化剂是开发实用电解海水器件的关键。近日，武汉理工大学Wang Xiaoyu 报道了用于高效稳定电解海水的RuCoBO纳米复合材料。1) 研究表明，煅烧的RuCoBO基纳米复合材料（Ru2Co1BO-350）在碱性电解海水合成H2和O2中具有极高的催化活性，即HER的过电势为14mV，OER的过电压为219mV，并且具有极低的电池电压（1.466V@10mA cm–2）和长期电解海水稳定性（230 h@50 mA cm–2和@100 mA cm–2）。2) 结果表明，在析氢反应和析氧反应过程中，Ru2Co1BO-350催化剂发生了表面重建，从而使催化剂具有高活性和稳定性，并且重建表面高度耐氯腐蚀。作者报道的高性能Ru基电催化剂设计策略，可以使电催化剂在电解海水过程中抵抗阳极腐蚀。
Le-Wei Shen, et al. A RuCoBO Nanocomposite for Highly Efficient and Stable Electrocatalytic Seawater Splitting. Nano Letters 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04668https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c04668
