1. Nature Energy:通过调节催化剂的局部反应环境直接进行电解海水使用大量高纯水制氢会加剧淡水资源的短缺。而海水储量丰富,但其在用于典型的质子交换膜(PEM)电解槽之前必须进行脱盐。有鉴于此,天津大学凌涛、阿德莱德大学乔世璋通过调节催化剂的局部反应环境直接进行电解海水。1) 作者实现了未经碱化或酸化真实海水的直接电解,其在500 mA cm-2下具有超过100小时的长期稳定性,并且其性能与在高纯度水中运行的典型PEM电解槽相似。作者通过在过渡金属氧化物催化剂上引入路易斯酸层(例如Cr2O3)来实现直接点解海水,其可以实现动态裂解水分子并捕获羟基阴离子。2) 这种原位生成的局部碱性促进了两种电极反应的动力学过程,并有效避免氯化物侵蚀和在电极上形成沉淀。而在具有路易斯酸修饰电极(Cr2O3–CoOx)的流动式天然海水电解槽中,作者发现其在60 °C和1.87 V下具有1.0 A cm-2的工业电流密度。
Jiaxin Guo, et al. Direct seawater electrolysis by adjusting the local reaction environment of a catalyst. Nature Energy 2023DOI: 10.1038/s41560-023-01195-xhttps://doi.org/10.1038/s41560-023-01195-x2. Nature Energy:石榴石固态电解质中锂侵入概率的机械调节可充电锂金属电池中的固态电解质在电镀过程中容易发生锂金属短路,其根本原因仍存在巨大争议。有鉴于此,斯坦福大学McConohy Geoff、Xu Xin、Chueh William C.报道了石榴石固态电解质中锂侵入概率的机械调节。1) 作者利用微探针扫描电子显微镜系统研究了局部和全局施加应力对Li6.6La3Ta0.4Zr1.6O12(LLZO)中锂侵入概率的影响。经过统计分析,作者发现作为锂金属直径函数的侵入累积概率遵循威布尔分布。并随着微探针–LLZO接触力的增加,锂金属的特征失效直径显著减小。2) 此外,作者通过悬臂梁弯曲实验施加0.070%的压缩应变来控制入侵传播的方向。并发现锂侵入电解液的根本原因是电流聚焦和纳米级裂纹的存在,而不是电子泄漏或电化学还原。该工作突出了脆性固态电解质中电化学电镀反应的机械可调谐性。
Geoff McConohy, et al. Mechanical regulation of lithium intrusion probability in garnet solid electrolytes. Nature Energy 2023DOI: 10.1038/s41560-022-01186-4https://doi.org/10.1038/s41560-022-01186-4
3. Nat. Rev. Bioeng.:近红外发光高对比度活体生物医学成像
复旦大学张凡教授对近红外发光高对比度活体生物医学成像相关研究进行了综述。1)发光成像在生物医学研究中的应用使得人们对病理组织的结构、信号网络和细胞相互作用有了新的认识。该技术也正在发展成为用于诊断和成像指导的手术的强大工具。与可见光成像相比,近红外(NIR)窗口(700-1700 nm)发光的散射和吸收光子与生物组织之间的相互作用更少,因此能够实现更深的光学穿透深度,减少自身荧光干扰,以实现更高的成像对比度。然而,尽管该领域的临床前研究取得了一系列重要进展,但到目前为止,仍很少有近红外荧光团得到临床的批准应用。2)作者在文中重点讨论了实现近红外发光成像的成功临床转化所亟需解决的重要工程挑战,主要包括通过优化荧光探针设计来增强成像对比度,减少组织自身荧光和改善发光探针在体内的局部积聚等。
Ying Chen. et al. Near-infrared luminescence high-contrast in vivo biomedical imaging. Nature Reviews Bioengineering. 2023https://www.nature.com/articles/s44222-022-00002-84. Chem. Soc. Rev.: n型和双极性有机半导体及其多功能应用的最新进展有机半导体因其独特的结构可调性、固有的灵活性和低成本集成特性而受到广泛关注。近日,中国科学院Dong Huanli、Gao Can综述研究了n型和双极性有机半导体及其多功能应用的最新进展。1) 为了满足有机电子器件及其集成电路的要求,急需大量的p型、n型和双极性有机半导体。然而,由于材料合成和器件制造的限制,n型和双极性材料的发展远远落后于p型材料。并且有机半导体合成方法的最新发展极大地丰富了n型和双极性材料的范围。2) 此外,新开发的多功能材料促进了多功能设备应用的发展,其中包括一些新兴的研究领域。作者总结了n型和双极性有机半导体的最新进展,重点介绍了它们的合成方法和高迁移率、强发射集成的先进材料。最后,作者以n型和双极性材料为例,进一步介绍了多功能器件的应用。
Zhang Yihan, et al. Recent advances in n-type and ambipolar organic semiconductors and their multi-functional applications. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D2CS00720G
5. Science Advances: 一种用于主动预防感染和加速伤口愈合的自供电多功能敷料
由于病原体感染而中断伤口愈合过程仍然是一项主要的医疗保健挑战。现有的伤口处理方法需要电源,这阻碍了它们在临床环境之外的使用。于此,台湾清华大学Zong-Hong Lin等人开发了下一代可穿戴自供电伤口敷料,它可以被患者身体的各种刺激激活,并为正常和感染的伤口提供按需治疗。1)这种高度可调的敷料由功能化到碳纤维织物电极上的热催化碲化铋纳米片 (Bi2Te3 NPs) 组成,并由周围的温差触发以可控地产生过氧化氢,从而有效抑制伤口部位的细菌生长。2)集成电极连接到可穿戴摩擦纳米发电机 (TENG),通过增强细胞增殖、迁移和血管生成来提供电刺激以加速伤口闭合。据报道,自供电敷料在促进个性化和用户友好的伤口护理以及改善愈合结果方面具有巨大潜力。
SnigdhaRoy Barman, et al. A self-powered multifunctional dressing for active infection prevention and accelerated wound healing. Science Advances 2023.https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adc8758
6. Angew:通过三线态融合的无金属远红光驱动的光解策略用于增强检查点阻断免疫治疗
无金属、长波光驱动的前药光激活在神经调节、药物递送和癌症治疗等方面具有非常理想的应用前景。麻省大学医学院韩纲教授和南开大学黄灵研究员通过将基于硼-二吡咯亚甲基(BODIPY)的光敏剂与光裂解的苝基抗癌药物进行耦合,开发了一种远红光驱动光释放的抗癌药物。1)研究发现,在能够在空气中保持稳定的纳米颗粒中加入额外的功能掺杂剂(即免疫治疗药物吲哚胺2,3-双加氧酶(IDO)抑制剂)和对远红光响应的三线态融合对后,该无金属的三线态融合光解(TFP)策略能够实现进一步的发展。2)实验结果表明,与其他光辅助的免疫治疗方法相比,这种IDO抑制剂辅助的TFP系统能够在极低的激发功率下首先对小鼠模型的原发肿瘤和远处肿瘤有效抑制。综上所述,这种无金属的TFP策略有望进一步推动光子学和生物光子学领域的进步。
Le Zeng. et al. Metal-Free Far-Red Light Driven Photolysis via Triplet Fusion To Enhance Checkpoint Blockade Immunotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202218341https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2022183417. EES: 用于大功率质子交换膜燃料电池的金属间Pt-Co电催化剂功率性能是质子交换膜燃料电池商业应用的主要瓶颈,它取决于阴极催化剂层的催化活性、氧传质和质子传导性能。而要解决所有这些关键因素,需要对催化剂进行整体设计。在这里,韩国基础科学研究所Yung-Eun Sung、Taeghwan Hyeon提出了一种简单的固态合成方法来解决这些问题。1)作者通过将[Co(2,2′-联吡啶)3][PtCl6]双金属化合物热分解为具有碳保护的亚5nm大小的金属间Pt-Co纳米颗粒,并在其上可形成具有压缩应变的刚性Pt表层。该催化剂除了具有高本征活性外,还具有高电化学表面积。2) 此外,该催化剂介孔碳载体上的N掺杂和高度稳定的Co结构可以促进氧传质和质子传导。在单电池测试中,该催化剂在0.67 V(阴极负载为0.1 mgPt cm−2)下实现了1.18 W cm−2和5.9 W mgPt−1的功率密度,而在测试结束时电压损失仅为29 mV。
Tae Yong Yoo, et al. Scalable production of intermetallic Pt-Co electrocatalyst for high-power proton-exchange-membrane fuel cell. EES 2023https://doi.org/10.1039/D2EE04211H8. AEM: 用于CO2还原的碘化物衍生铜的局域几何确定选择性由于过度使用化石能源导致的二氧化碳排放量快速增长,全球可持续性受到严重影响,而电化学CO2还原技术通过将CO2捕获并转化为燃料和原料,其在解决能源和环境问题方面受到了广泛关注。近日,西安交通大学沈少华报道了用于CO2还原的碘化物衍生铜的局域几何确定选择性。1) 作者通过铜箔的电化学/湿化学碘化和随后的原位电化学还原反应制备了两种碘化物衍生铜电催化剂(E-ID-Cu和W-ID-Cu)。与电抛光Cu(EP-Cu)相比,E-ID-Cu和W-ID-Cu可以大大提高多碳(C2+)产物的选择性。在−1.1V(vs. RHE)下,E-ID-Cu和W-ID-Cu的法拉第效率(FE)分别达到64.39%和71.16%,这归因于其具有高缺陷密度和高表面粗糙度的局部几何特征。2)在液流电池中,E-ID-Cu的C2+产物电流密度估计为251.8 mA cm−2,而W-ID-Cu为290.0 mA cm−2。作者通过原位表征和理论计算发现,高密度缺陷和高表面粗糙度可以提高d带中心并促进*CO吸附,进而促进C–C耦合,从而有助于ID Cu对C2+产物的高选择性。此外,高表面粗糙度可以增加*C–H中间体的停留时间,并降低*OCCO和*CH3CH2O中间体的生成能量,从而有利于C2+的生成,在−0.7V(vs. RHE)下, W-ID-Cu上C2H6产物的FE为10.14%。
Yuchuan Shi, et al. Localized Geometry Determined Selectivity of Iodide-Derived Copper for Electrochemical CO2 Reduction. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202203896https://doi.org/10.1002/aenm.2022038969. AEM: 化学交叉加速高能量密度可充电锂氧电池中锂电极的降解锂氧电池(LOB)由于其理论能量密度超过了传统锂离子电池,因此其是极具潜力的下一代可充电电池技术。尽管它在贫电解质和高面积容量条件下具有高电池级能量密度,但它的循环寿命仍然很差,并且电池降解机制尚不明确。有鉴于此,日本国立材料研究所Shoichi Matsuda利用化学交叉加速高能量密度可充电锂氧电池中锂电极的降解。1) 作者通过三电极电化学装置和原位MS分析技术揭示了来自正氧电极侧的化学交叉现象,并使负锂电极的反应效率大大降低。基于这种机理理解,作者制造了一种LOB,其具有6µm厚度的超轻量柔性陶瓷基固态分离器,其可有效保护锂电极免受化学交叉影响,从而不会降低LOB的能量密度。2) 此外,400 Wh kg−1的LOB在20个循环中具有稳定的放电/充电过程。该研究方法结合了无损分析技术,可以有效地阐明锂金属基可充电电池在贫电解质条件下运行的复杂隐藏反应机制,并为高能量密度和长周期寿命的LOB的实际应用提供了方向。
Shoichi Matsuda, et al. Chemical Crossover Accelerates Degradation of Lithium Electrode in High Energy Density Rechargeable Lithium–Oxygen Batteries Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202203062https://doi.org/10.1002/aenm.20220306210. ACS Nano: 用于可穿戴电子设备的柔性锌基电池合理设计5G和物联网的出现催生了人们对可穿戴电子设备的需求。然而,目前缺乏合适的柔性储能系统已成为可穿戴电子设备的“致命弱点”。在电池结构从传统到柔性的转变过程中,相应产生的附加问题对电池设计提出了严峻的挑战。近日,清华大学周光敏对用于可穿戴电子设备的柔性锌基电池合理设计进行了综述研究。1) 柔性锌基电池,包括锌离子电池和锌空气电池,由于其高安全性、大量储备和低成本的特点,长期以来一直受到科研工作者的关注。在过去的十年里,研究人员对柔性锌基电池的每一部分都进行了精心设计,以提高其离子电导率、机械性能、环境适应性和可扩展应用性。为此,作者通过对所报告的策略进行总结并比较其优缺点将有助于促进柔性锌基电池的商业化。2) 作者全面回顾了柔性锌基电池的开发进展,包括其电解质、阴极和阳极,并从其合成、表征和性能验证方面进行了全面讨论。作者对报道的研究方法进行总结,并提出了未来发展的挑战。最后,作者总结了锌基电池的研究模式,使其能够在迭代过程中满足可穿戴电子设备需求,这将有助于锌基电池的未来发展。
Xiao Xiao, et al. Rational Design of Flexible Zn-Based Batteries for Wearable Electronic Devices. ACS Nano 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c09509https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c09509