1. Nature Commun.：Cu的配位聚合物电催化CO₂还原制备C₂₊

通过可再生电能进行电化学CO₂还原是实现零碳排放的具有前景的一种途径，根据相关报道人们发现单一位点催化剂能够催化制备多碳产物必不可少的C-C偶联反应步骤，但是相关工作中人们发现单原子位点催化位点在催化反应过程中能够原位转化为金属团簇。有鉴于此，悉尼大学Fengwang Li、中国科学技术大学Jie Zeng、Zhigang Geng等报道一种稳定的Cu单原子配位聚合物Cu(OH)BTA，这种聚合物催化剂含有周期性分布的Cu催化活性位点，在500 mA cm^-2进行电催化，性能比金属Cu的C₂H₄选择性提高1.5倍。

本文要点：

1）通过原位XAS表征、Raman、红外光谱表征技术发现催化剂的结构稳定，在反应过程中催化剂结构没有动态变化。这种一维Cu(OH)BTA聚合物催化剂的Cu位点与脱质子化1,2,3-苯并三唑配位，并且相邻的Cu之间通过羟基相连。作者通过原位XAS和原位Raman、FT-IR光谱表征，说明这种结构稳定，在电催化过程中结构不会改变。

2）通过电化学、动力学同位素效应、理论计算，发现聚合物相邻的Cu具有合适的距离，从而呈现多重位点特点，有助于在决速步骤CO加氢之后生成*OCCHO中间体。在C-C偶联反应过程中，调节生成这种中间体不会引发催化剂结构的改变。使用这种催化剂能够在1 A工业量级电流使用膜电极进行67 h长时间电催化。这种配位聚合物催化剂为发展具有分子尺度稳定性的单原子位点电催化CO₂转化催化剂提供帮助。

Yongxiang Liang, et al, Stabilizing copper sites in coordination polymers toward efficient electrochemical C-C coupling, Nat Commun 14, 474 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-35993-4

https://www.nature.com/articles/s41467-023-35993-4

2. Nature Commun.：疏水界面修饰Cu/Cu₂O电催化CO制备乙醇

电化学还原CO制备含有两个或者更多碳原子的燃料或者化学品具有较大的吸引力，这种方法和过程具有能源和经济价值。有鉴于此，厦门大学李军、彭丽等报道合成了一种疏水Cu/Cu₂O片状催化剂，在Cu/Cu₂O表面修饰疏水性丁胺，用于CO电化学还原。

本文要点：

1）这种催化剂在CO还原电催化反应中，当过电位为-0.7 V，生成C2+产物的法拉第效率达到93.5 %，部分电流密度达到151 mA cm^-2。其中生成乙醇的分电流密度达到111 mA cm^-2，法拉第效率达到68.8 %，这是相关报道的最好结果之一，电催化生成乙烯和乙酸的法拉第效率分别为19.6 % 和5.1 %。

2）这种优异的催化性能来自催化剂表面暴露Cu₂O(111)晶面，以及催化剂的疏水表面和更高的CO浓度。丁胺修饰的催化剂提供合适的疏水环境，降低电极对水的亲和性，促进CO的扩散、CO与电极表面的亲和性。催化剂具有优异的稳定性和C2+产物选择性，稳定工作的时间长达100 h，为发展高效率转化CO₂/CO提供一种性能优异的电催化体系。

Guifeng Ma, et al, A hydrophobic Cu/Cu₂O sheet catalyst for selective electroreduction of CO to ethanol, Nat Commun 14, 501 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-36261-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36261-1

3. Angew：表面工程稳定菱形六氰基铁酸钠锰用于高能钠离子电池

只含有廉价铁和锰金属的菱形六氰合铁锰钠(MnHCF)被认为是一种可规模化、低成本、高能量的钠离子电池正极材料。然而，意想不到的Jahn-teller效应和显著的相变会引起Mn溶解和各向异性体积变化，从而导致容量损失和结构不稳定。中科院物理所Yongsheng Hu研究员等报道了一个简单的室温路线，在MnHCF表面构建一个神奇的Co_xB表皮。

本文要点：

1）得益于Co_xB层的完全覆盖和缓冲作用，改性MnHCF阴极表现出抑制的Mn溶解和减少的颗粒内部的晶间裂纹，从而表现出数千循环水平的循环寿命。通过比较真实能源世界中的两个关键参数，即每千瓦时成本和每循环寿命成本，作者开发的Co_xB涂层的MnHCF阴极显示出比锂离子电池基准LiFePO₄更具竞争力的应用潜力。

2）这项工作为实现高能钠离子电池提高了新的可能。

Xu, Chunliu, et al, Surface Engineering Stabilizes Rhombohedral Sodium Manganese Hexacyanoferrates for High-Energy Na-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217761

DOI: 10.1002/anie.202217761

https://doi.org/10.1002/anie.202217761

4. Angew综述：乙炔吸附存储功能性多孔材料

乙炔自从1890年得到工业生产以来，一直在大量的不同材料中起到重要作用，虽然目前各种乙炔工业的制备制造方法非常广泛，而且发展了许多功能性多孔材料，但是发展更加安全、更加高效、低碳的乙炔处理技术和过程仍非常重要。有鉴于此，曼彻斯特大学Sihai Yang等从材料化学角度，对目前发展的MOF和分子筛等先进多孔材料在乙炔的纯化、存储方面的相关进展进行总结，并且讨论相关研究的实用道路，发展新型固体吸附剂和分离技术。

本文要点：

1）讨论的主要内容：从混合物中分离乙炔。分别从尺寸选择和动力学筛分、超分子相互作用、开放位点的配位环境三个角度阐述；多孔材料用于分离乙炔的技术发展水平；乙炔的存储。

2）总结与展望。实验室合成多孔吸附材料的目标通常是高晶度和相纯度，这有助于研究不同晶体的吸附机理和光谱表征技术的研究，但是并非工业化应用面临的主要问题。如何发展价格合理、合成速度更加快速、条件温和、产生更少的废品、产率更高的技术是关键；多孔吸附剂需要塑形或者集成为滤网，从而用于乙炔的分离或存储。这种过程需要与与粘合剂混合、挤压、煅烧，因此多孔晶体需要保证具有足够的稳定性；通常实验室测试吸附剂的穿透实验，气体流量可控制在<100 mL/min，这并没有达到真实的工业水平。

Xue Han, Sihai Yang, Molecular mechanisms behind acetylene selectivity in functional porous materials, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202218274

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202218274

5. AM：多功能3D打印的仿花粉粒水凝胶微型机器人用于按需锚定和货物递送

虽然大多数无线微型机器人能够通过多响应性来实现复杂的生物医学功能，但它们的功能执行仍强烈依赖于刺激输入的范围，这也严重限制了它们的功能多样性。此外，它们的响应功能往往彼此耦合，这也会导致任务操作发生重叠。有鉴于此，马克斯-普朗克智能系统研究所Metin Sitti构建了一种3D打印的多功能仿花粉粒微型机器人，其具有三种水凝胶成分：嵌入了铁铂(FePt)纳米颗粒的季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)，聚N-异丙基丙烯酰胺(pNIPAM)和聚N-异丙基丙烯酰胺丙烯酸(pNIPAM-AAc)。

本文要点：

1）这些结构都具有各自的目标功能，即响应磁场以实现扭矩驱动的表面滚动和转向、实现对温度响应的按需表面附着(锚定)以及对pH响应的货物释放。

2）这里实验结果表明，该多功能仿花粉粒微型机器人能够为构建未来医疗微型机器人提供重要的借鉴，并进一步提高其预期的性能和功能多样性。

Yun-Woo Lee. et al. Multifunctional 3D-Printed Pollen Grain-Inspired Hydrogel Microrobots for On-Demand Anchoring and Cargo Delivery. Advanced Materials. 2023

DOI: 10.1002/adma.202209812

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209812

6. AEM：调控具有原子级分散的过渡金属位点的Pt配位环境实现优异的析氢

金属单原子(SA)催化剂由于每个金属原子的配位环境所提供的高催化效率而吸引了巨大的关注。然而，设计SAs和多原子(MAs)的局域电子结构仍然是一个挑战。蔚山科学技术院Kwang S. Kim等合成了由负载在钒和氮共掺杂的碳(VNC)(表示为Pt@VNC)表面上的Pt-SAs、Pt-Pt/V双原子和小簇组成的原子分散催化剂。

本文要点：

1）在Pt@VNC中，V和Pt原子均匀地分布在N掺杂碳的表面，而少数Pt原子通过V与其他Pt原子连接，形成Pt簇。通过引入原子分散的V位(产生小尺寸的Pt团簇)和V₂O₅团簇，Pt原子的配位结构被调节，显示出析氢反应(HER)的非凡活性。得益于低电荷转移电阻，即快速反应动力学，由于SAs和团簇的协同效应，Pt@VNC显示出优异的催化效率和对HER的稳健耐久性。在10mA cm^-2的电流密度下，它只需要5 mV的超电势，并显示出比商业20wt % Pt/C催化剂大15倍的质量活性。

2）这种新颖的催化剂设计策略为通过优化金属原子的配位结构来最大化催化效率铺平了道路。

Jin, H., Ha, M., Kim, M. G., Lee, J. H., Kim, K. S., Engineering Pt Coordination Environment with Atomically Dispersed Transition Metal Sites Toward Superior Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater. 2023, 2204213.

DOI: 10.1002/aenm.202204213

https://doi.org/10.1002/aenm.202204213

7. AEM：通过三电极手段解耦高容量电极的精确电化学行为

开发高容量电极需要评估电流密度增加时的电化学行为。目前，用于评估高容量电极的电流密度已经达到新的阶段，其中锂对电极处的极化已经成为准确评估电池电极的技术障碍，导致严重的性能和机理错误表征。阿贡国家实验室Zonghai Chen、同济大学Junsheng Zheng和Liming Jin等通过将单通道三电极手段的高容量电极的精确电化学行为解耦，使得锂对电极的影响被最小化。

本文要点：

1）测试的高容量石墨电极能够提供优异的倍率性能，在0.3 C下具有81.7%的容量保持率，以及稳定的循环性能，在225次循环后保持97.5%的实际可逆容量，远高于用传统半电池测试手段测试的石墨电极，但与从匹配良好的全电池获得的结果非常一致，反映了高容量电极的准确电化学性能评估。此外，详细的电化学机制的阻抗和扩散性质的工作电极也成功地解耦。

2）这项工作揭示了传统评估配置与不断增加的测试电流密度之间的不匹配，为不断增加的高容量电极提供了准确的电化学评估指南，这对高能锂或其他碱金属离子电池具有重要意义。

Qin, N., et al, Decoupling Accurate Electrochemical Behaviors for High-Capacity Electrodes via Reviving Three-Electrode Vehicles. Adv. Energy Mater. 2023, 2204077.

DOI: 10.1002/aenm.202204077

https://doi.org/10.1002/aenm.202204077

8. AEM：分子层沉积锌酮膜诱导锂金属负极富LiF界面的形成

锂金属负极由于不稳定的固体电解质界面(SEI)而导致库仑效率低和枝晶生长，这限制了锂金属负极的实际应用。南京大学Ai-Dong Li和Huigang Zhang等报道了锌酮(ZnHQ)通过分子层沉积(MLD)技术共形地制造在3D铜纳米线上。

本文要点：

1）在极化时，ZnHQ的末端氧作为强亲核试剂攻击Li双(三氟甲磺酰基)酰亚胺，产生富含LiF的SEI。这种SEI促进了Li的传输，切断了电子传导，并抑制了锂枝晶的生长。此外，ZnHQ的锌原子由于其亲锂性而诱导有利的锂沉积。MLD带来的这些优点使ZnHQ改性的CuNW (CuNW@ZnHQ)成为理想的锂金属负极，表现出优异的循环性能。一个对称的CuNW@ZnHQ电池在1mA cm^-2的电流密度下表现出超过7000 h的高循环稳定性。当与镍/钴/锰三元氧化物阴极(NCM523)配对时，所得CuNW@ZnHQ||NCM全电池在3.2 mAh cm^-2的面积容量下循环1000次，容量保持率为90%。

2）MLD技术为下一代高能锂金属电池带来新机遇。

Chang, S., et al, Molecular-Layer-Deposited Zincone Films Induce the Formation of LiF-Rich Interphase for Lithium Metal Anodes. Adv. Energy Mater. 2023, 2204002.

DOI: 10.1002/aenm.202204002

https://doi.org/10.1002/aenm.202204002

9. ACS Nano: 提高Cu/CeO₂催化剂在CO₂电还原中的性能极限

提高催化剂的性能极限是CO₂电还原走向实际应用的主要目标。而单原子催化剂是实现这一目标的有效解决方案，然而，单原子位点的负载量和稳定性有限。为了克服这一限制，急需解决载体上单原子负载问题。在此，中国科学技术大学Yujie Xiong、Ran Long报道了提高Cu/CeO₂催化剂在CO₂电还原中性能极限的策略。

本文要点：

1) 作者报道了具有原子精确结构和高表面体积比的超小CeO₂簇（2.4nm）的模型系统，并将其用于负载Cu单原子。以及结合多种表征和理论计算，揭示了Cu单原子在CeO₂簇上的负载位置和负载极限，从而确定了CO₂电还原的最佳配置。

2) 此外，该催化剂具有67%的最大法拉第效率（FE）和−364 mA/cm²的CH₄最大电流密度，并且其可以在较宽的应用电流密度范围（−50～−600 mA/cm²）内保持50%以上的高CH₄ FE值。该工作展示了一种在原子水平上同时控制活性金属位点和氧化物载体的可行策略，并为单原子负载效应提供了见解。

Yawen Jiang, et al. Pushing the Performance Limit of Cu/CeO₂ Catalyst in CO₂ Electroreduction: A Cluster Model Study for Loading Single Atoms. ACS Nano 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c10534

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c10534

10. Anal. Chem.：新型AIE探针用于蛋白质磺化原位成像以评估香烟烟雾诱导的炎症损伤

半胱氨酸磺酸是蛋白质氧化损伤的产物，是也机体和细胞感知氧化应激的重要标志。香烟烟雾(CS)会引发人体炎症反应，导致体内氧化应激和活性氧(ROS)水平升高。现有证据表明，蛋白质氧化损伤和香烟烟雾之间存在关系。但由于分析技术的限制，研究者对于二者之间的联系还知之甚少。有鉴于此，山东师范大学Bo Tang教授和Wen Gao 教授开发了一种具有供体-受体结构的聚集诱导发光(AIE)荧光探针H-1，其具有良好的光学性能，可用于对磺酸生物大分子进行高灵敏度的特异性检测。

本文要点：

1）实验将三唑杂环偶联到三苯胺荧光团上，然后进行阳离子化反应，合成了探针H-1。由于该探针具有较低的细胞毒性，因此可被成功地应用于对细胞内蛋白质磺化的原位成像，并实现对香烟烟雾刺激诱导的炎症RAW264.7细胞模型中蛋白质磺化的可视化成像。

2）此外，对主动脉和肺的免疫荧光研究表明，仅在CS刺激的血管中会产生显著的蓝色荧光信号，由此表明H-1可用于监测CS刺激的血管磺化损伤。综上所述，该研究能够为揭示CS诱导的氧化损伤相关疾病提供一种有效的方法。

Xiaoqing Huang. et al. Novel AIE Probe for In Situ Imaging of Protein Sulfonation to Assess Cigarette Smoke-Induced Inflammatory Damage. Analytical Chemistry. 2023

DOI: 10.1021/acs.analchem.2c04267

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.2c04267